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本文运用TPD-MS、TPR等方法研究了Ag/γ-Al_2O_3催化剂的氧脱附和还原性能。结果表明,Ag/γ-Al_2O_3催化剂表面银物相由Ag0和Ag+(Ag2O)组成,其中Ag+所占比例随负载量增加而减少。Ag/γ-Al_2O_3催化剂有三个脱氧峰,并且随着Ag负载量的增加,脱氧峰从高温向低温依次出现。低温脱氧峰(370℃)归属为结晶态Ag2O的分解,高温脱氧峰(650和800℃)为分散在γ-Al_2O_3表面并且与Al_2O_3发生相互作用的Ag_2O的分解。TPR有三个还原峰;高温峰(230℃)为结晶态Ag_2O的还原,低温峰(100和120℃)为分散在γ-Al_2O_3表面的Ag_2O的还原。 相似文献
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用非水滴定法和Hammett系列指示剂测定了COS水解碱改性γ-Al_2O_3催化剂的表面碱强度分布.发现表面碱强度分布不均匀与表面能量分布不均匀相呼应.采用零点酸碱强度(H_(0,max))及碱中心区域分析法,Bronsted催化定律,进一步证实COS水解反应具有明显碱催化特征,较高活性催化剂的H_(0,max)一般为10左右,对COS水解反应起主要作用的碱性中心的碱强度(H_0)为4.8≤H_0≤9.8.对碱金属氧化物改性后的γ-Al_2O_3催化剂,Bronsted规律在每个碱强度分区域内是适用的. 相似文献
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应用X射线衍射(XRD)、酸碱滴定,激光拉曼(LRS)和紫外漫反射(UV-DRS)等方法对磷钨酸(PW12)与γ-Al2O3的相互作用及其在γ-Al2O3上的铺展状态进行了研究。结果表明:在单层铺展时,磷钨酸与γ-Al2O3存在不可逆的强相互作用,但其Keggin结构仍保持稳定,随负载量的增加,PW12在γ-Al2O3表面上依次以单层,一级结构,二级结构形式铺展。 相似文献
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采用X光光电子能谱(XPS)及曲线拟合手段对硫化态K-MoO_3/Al_2O_3合成醇催化剂进行了研究,分别考察负载量及硫化前不同条件预处理对催化剂表面的S、Mo组分的物种形式及各物种相对含量的影响,以及表面不同组分的相对组成。结果表明,根据其电子结合能变化,S组分可区分为SO_4 ̄(2-)、SO_3、S ̄0、S_2 ̄(2-)、MoS_2、MoS_(2-x)等六种存在形式不同的物种;Mo组分可区分为Mo ̄(6+)、Mo ̄(5+)、MoS_(2+x)、MOS_2、MOS_(2-x)等五种存在形式不同的物种。MoO_3/Al_2O_3.重量比为0.03的样品,Mo组分硫化还原不完全,表面S、Mo组分均以多种物种形式并存,MoO_3/Al_2O_3比增加至0.08和0.24后,表面S、Mo组分中MOS_2物种形式所占比例有所增加,样品的硫化还原也较彻底,但负载量增加至MoO_3/Al_2O_3比为0.35后,表面存在较多的S ̄(6+)物种和Mo ̄(6+)、Mo(5+)物种,同时K组分在表面富集。对MoO_3/Al_2O_3比为0.24,样品硫化前不同条件预处理的研究表明,该样品与水蒸汽接触对其表面结构影响很大,与水蒸汽接触后再硫化,其表 相似文献
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本文通过化学修饰的方法改变了γ-Al_2O_3载体等电点(IEPS),并用具有不同等电点的Al_2O_3作载体,以(NH_4)_2PdCl4为活性组分前身制备了一系列Pd/Al_2O_3催化剂,在固定床微反色谱装置上考察了其对CO氧化的催化活性,用Hi—O_2滴定、紫外漫反射光谱(DRS)、透射电子显微镜(TEM)中的能量色散谱(EDXS)等方法对上述催化剂进行了表征,结果表明:Al_2O_3的等电点(IEPS)对所得催化剂中金属分散度和浓度分布都有明显影响,IEPS越高。活性组分越靠近外表面,在相同担载量下,其分散度也越高。这主要是由于载体IEPS的改变,导致了(NH_4)_2PdCl_4在γ-Al_2O_3上吸附机理的变化,并使所得催化剂对CO氧化的催化活性发生了规律性的变化。 相似文献
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本文运用TPR、TPD-MS、XRD等技术研究了Mn-Ag/γ-Al_2O_3催化剂的还原性能和再氧化能力.结果表明,Mn-Ag/γ-Al_2O_3中银物相由Ag ̄0和Ag_2O组成,锰物相由β-MnO_2和Mn2O_3组成.Mn/γ-Al_2O_3催化剂的TPR有二个还原峰,分别是MnO_2和Mn_2O_3的还原.Ag促使MnO_2和Mn_2O_3的还原明显向低温方向移动,而且MnO_2和Mn_2O_3的还原峰融合成一个还原峰.Mn-Ag/γ-Al_2O_3的TPD有三个脱氧峰,随着Ag含量增加,峰Ⅰ向高温方向移动,Mn ̄(4+)2p3/2的电子结合能增加,并且催化剂的再氧化能力增强.催化剂CO的氧化活性与催化剂的再氧化能力有很好的对应关系. 相似文献
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用等量共浸法和分浸法制备了含Ca、Sr、Ba、Mg、Zr和La助剂的CuO/γ-Al_2O_3催化剂(CuO/Al_2O_3=8wt%,M/Cu(原子比)=0.15,La/Cu=0.35).用XRD和XPS等考察了在高温750℃、950℃和1050℃老化后的相结构和CO氧化活性,实验表明所有助剂均有不同程度的抗烧结和抗相变作用。其中La、Ca和Zr的效果最好。分浸法比共浸法好。在950℃老化后,CuAl_2O_4和α-Al_2O_3同步产生;随老化温度增高,CO氧化活性有所下降。分浸法制备的含Zr样品在950℃老化后活性最高。从γ-Al_2O_3缺陷尖晶石特征及高温脱结构水过程,探讨了助剂抑制α-Al_2O_3生成的原因。 相似文献
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MoO3在Al2O3薄膜表面扩散的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
氧化物和盐类在高比表面载体上的单层分散现象已被大量实验所证实[1].MoO_3在γ-Al_2O_3等高比表面载体上的分散已经研究很多,近来的研究证实MoO3等在α-Al2O3等小比表面载体上也能自发单层分散[2],但是分散的过程仍然缺乏直接的观察研究.本工作通过多种表面分析方法首次研究了MoO3在平整无定形的Al2O3薄膜上的扩散过程以及影响因素.发现除温度升高外、水汽的存在对该扩散过程也有促进作用.1实验部分1.1样品的制备采用SS-3200真空磁控溅射镀膜机,通入Ar-O2作为反应气,直流磁控… 相似文献
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催化剂采用等量浸渍法,先后将Co与贵金属组分浸于γ-Al2O3上,经500℃焙烧,450℃氢气还原制得(mCo3O4/mAl2O3=0.08,m贵金属/m催化剂=1/1000).CO氧化活性的测定结果表明,贵金属Pt和Pd与Co之间具有明显的协同催化作用,而Rh与Co的协同作用较差.在Co-Pt/γ-Al2O3和Co-Pd/γ-Al2O3上,CO100%转化的温度较在Co/γ-Al2O3上下降了约60℃,而在Co-Rh/γ-Al2O3上仅下降了25℃左右.XRD和XPS的表征结果表明,Co/γ-Al2O3中Co以高分散的金属Co相和类似CoAl2O4的尖晶石相存在,而Co-M/γ-Al2O3(M=Pt,Pd,Rh)催化剂中,Co相已完全被还原为零价.高分散的金属钴相和贵金属相的协同作用,可能与氧从贵金属至Co相上的溢流效应有关. 相似文献
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本文用ESR谱和XPS谱对这类催化剂作了表征研究。结果表明,在经Al ̄(3+)掺杂的ZnO-Al_2O_3体系上,观测到g=1.9606±0.0002,△H_(pp)=(2.8±0.1)×10 ̄(-4)T的顺磁信号,该信号强度(以自旋数/克表示)随ZnO中Al_2O_3掺杂量增加而增长;当Al/Zn达2/100(原子比)时,逐渐趋于平稳。相关体系的ESR和XAES比较研究结果排除了该顺磁信号系产生于顺磁氧物种(诸如,O_2-、O-或O_3-)或Zn+的可能性,而有利于关于三价金属离子(AL ̄(3+))掺杂在ZnO晶格中诱导生成正一价缺位的推断。这类Shottky缺位在催化剂表面富集,有利于表面Cu ̄+物种的稳定,从而促进了CO加氢活性的提高。 相似文献
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一些离子化合物在CeO_2和γ-Al_2O_3载体上的分散嵌入模型的新证据董林,陈懿(南京大学化学系,南京210093)关键词嵌入模型,离子化合物,分散容量,二氧化铈,γ-氧化铝我们曾提出嵌入模型说明一些金属氧化物在γ-Al2O3载体上的分散作用,指出?.. 相似文献
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改性γ—Al2O3载体上钴和钼的分散状态 总被引:1,自引:0,他引:1
利用XRD、BET磁性分析等手段研究了在磷或钾改性的γ-Al2O3上钴和钼的存在形态,在Co-Mo/γ-Al2O3负载型催化剂中,载体γ-Al2O3的改性处理对钴和钼的分散程度有显著影响.用磷酸处理γ-Al2O3载体时,由于载体的表面形成了类似AlPO4式的结构,从而抑制了Mo-O-Al的生成,使钼以MoO3的形式存在.而在此载体上,弱碱性的钴则与磷酸在γ-Al2O3表面形成了类似磷酸钴式的结构,达到了较均匀的分散.用碳酸钾处理γ-Al2O3载体时,载体表面的强碱性抑制了钴的分散,使之形成了较大的Co3O4晶粒.相反,钼的分散度得到了提高 相似文献
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测定了Ln(ClO_4)_3-DAPTU-H_2O(Ln=La,Sm,Yb)三元体系在30℃时的溶解度及饱和溶液的折光率,绘制了相应的溶度图和折光率-组成图,各体系的溶度曲线和折光率曲线均由三支组成,分别与DAPTU、Ln(DAPTU)_2(ClO_4)_3·8H_2O(Ln=La,Sm,Yb)和Ln(ClO_4)_3·nH_2O(Ln=La,n=8;Sm,n=9;Yb,n=8)相对应。从溶度图上发现了3个未见文献报道的固液异组成溶解的化合物,通过化学分析及元素分析、TG-DTG、IR对其进行了表征。 相似文献