排序方式: 共有36条查询结果,搜索用时 31 毫秒
1.
甲烷无氧脱氢芳构化双促进W/MCM-22基催化剂研究 总被引:3,自引:0,他引:3
以MCM-22分子筛为载体,H2SO4酸化的(NH4)2WO4为W组分前驱物,以Zn和/或Ca,Co,Mo为促进剂,研制两系列促进型W/MCM-22基催化剂.在常压固定床连续流动反应器-GC测试系统评价其对CH4无氧脱氢芳构化的催化性能,结果显示,在双促进的W-Co-Mo(或W-Ga-Zn)/MCM-22催化剂上,常压、1073 K、原料气空速GHSV=1500 mL(STP)·h-1·(g-cat.)-1的反应条件下,苯选择性最高达到70%~72%,相应甲烷转化率为~15%;反应450 min后,甲烷转化率降低到~5%水平;7.5 h平均积炭选择性~20%.H2-TPR和NH3-TPD表征研究显示,在W/MCM-22基质催化剂中适当添加少量Co3+/2+/Mon+或Ga3+/Zn2+,一方面导致Wn+物种还原活化温度下降及可还原W6+物种数量增加,另一方面消去最强的一些B酸位同时诱生相当数量的中强酸位,这两方面的促进效应都对催化剂活性、选择性提高及结炭减缓作出贡献. 相似文献
2.
合成甲醇的催化剂Rh-ZnO/MWNTs的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
研究新型的由多壁碳纳米管(MWNTs)负载的, ZnO助催的铑基甲醇合成催化剂. 当铑含量达到4%(w)时,催化剂具有较高的比表面积(99.6 m2•g-1), 催化剂的反应活化能为68.8 kJ•mol-1.在563 K, 1 MPa下,催化剂的最高催化活性和甲醇选择性分别为411.4 mg/gcat.•h和96.7%. TEM、TPR和TPD等表征结果显示,碳纳米管能增加Rh在催化剂表面的分散度,提高催化剂的还原温度并能增加氢物种的吸附量,这些结果将有助于更好地了解催化剂中各组分间的协同作用和催化活性中心本质. 相似文献
3.
以多壁碳纳米管(CNTs)为载体制备了负载型Pt催化剂Pt/CNTs并将其用于催化甲苯加氢脱芳(HDA)反应.结果表明,在1.0%Pt/CNTs催化剂上,在0.4MPa,373K,PhCH3/H2摩尔比=6/94和GHSV=120L/(h.g)的反应条件下,甲苯转化率可达100%,比反应速率为0.0523mmol/(s.m2),分别是γ-Al2O3和AC负载各自最佳Pt负载量催化剂1.4%Pt/γ-Al2O3和2.4%Pt/AC上相应值的1.17和1.18倍.甲苯加氢产物全部为甲基环己烷,其他可能的加氢产物均在气相色谱检测限以下.催化剂的表征研究揭示,用CNTs代替γ-Al2O3或AC作为载体并不会引起所负载Pt催化剂上甲苯HDA反应的表观活化能发生明显变化.与γ-Al2O3或AC负载的相应催化剂相比,一方面,CNTs负载的Pt催化剂易于在较低温度下还原活化,并且其工作态催化剂表面催化活性Pt物种(Pt0)所占表面Pt摩尔分率有所提高;另一方面,CNTs负载的Pt催化剂对H2具有较高的吸附/活化和储存能力.这些促进效应对催化剂HDA活性的提高都有重要贡献. 相似文献
4.
碳纳米管及其H_2吸附体系的Raman光谱 总被引:1,自引:0,他引:1
利用紫外Raman光谱技术 ,对分别以CO和CH4为碳源、由化学催化法制备的两种多壁碳纳米管以及它们的H2 吸附体系进行Raman光谱表征 ,观测到可分别归属于类石墨结构的基频模G (1 5 80cm- 1 )和D (1 41 6cm- 1 ,缺陷诱导 ) ,以及它们的二阶和三阶组合频 2D(2 83 2cm- 1 ) ,D +G (2 996cm- 1 ) ,2G (3 1 6 0cm- 1 )和 2D +G (441 2cm- 1 )的Raman峰 ;H2在这些多壁碳纳米管上吸附有两种形式 :非解离吸附分子氢H2 (a)和解离吸附生成含氢表面物种CHX(x =3 ,2 ,1 ) ,所观测在 2 85 0 ,2 96 7和 3 95 0cm- 1 处的Raman谱峰可分别归属于表面CH2 基的对称C -H伸缩模 ,CH3基的不对称C -H伸缩模 ,以及吸附态分子氢H2 (a)的H -H伸缩模 相似文献
5.
H2在K0-MWCNTs上储存和吸附/脱附特性研究 总被引:1,自引:0,他引:1
利用高压容积法辅以卸压升温脱附排水法,测定金属K修饰多壁碳纳米管对H2的吸附储存容量.结果表明,在室温(25℃),7.25MPa实验条件下,x%K^0-MWCNTs (x%=30%~35%,质量百分数)对H2的吸附储存容量可达3.80wt%(质量百分数),是相同条件下单纯MWCNTs氢吸附储量的2.5倍;室温下卸至常压的脱附氢量为3.36wt%(占总吸附氢量的~88%),后续升温至673K的脱附氢量为0.41wt%(占总吸附氢量的~11%).利用LRS和H2-TPD-GC/MS等谱学方法对H2/K^0-MWCNTs吸附体系的表征研究表明,H2在K^0-MWCNTs上吸附存在非解离(即分子态)和解离(即原子态)两种吸附态;在≤723K温度下,H2/K^0-MWCNTs体系的脱附产物几乎全为H2气;723K以上高温脱附产物不仅含H2,也含有CH4,C2H4和C2H2等C1/C2-烃. 相似文献
6.
合成了Ag/La0 6 Sr0 4 MnO3和Ag/La0 6 Sr0 4 MnO3/γ -Al2 O3两系列催化剂 ;发现钙钛矿型La0 6 Sr0 4 MnO3对低浓度CH3OH或CO的完全氧化显示出相当高的催化活性 ,适量Ag对钙钛矿型La0 6 Sr0 4 MnO3基质的修饰使其对CH3OH或CO完全氧化催化活性获明显提高 ;在 6%Ag/2 0 %La0 6 Sr0 4 MnO3/γ -Al2 O3催化剂上 ,CH3OH完全氧化的T95温度可低至 4 1 3K ,反应尾气中CH3OH氧化中间产物HCHO和CO的含量在检测极限以下 ;而在相同反应条件下在 1 %Pd/γ -Al2 O3和 1 %Pt/γ -Al2 O3催化剂上 ,CH3OH完全氧化的T95温度分别为 5 1 2和 4 68K ,相应反应尾气中HCHO含量分别为 2 0 0× 1 0 -6 和 63 0× 1 0 -6 ;对比考察了这些催化剂的耐热性能和操作稳定性 ,并结合XRD、XPS和H2 -TPR的表征结果 ,讨论了Ag的促进使用本质 相似文献
7.
8.
氢气在碳纳米管基材料上的吸附-脱附特性 总被引:16,自引:0,他引:16
利用高压容积法测定多壁碳纳米管(MWCNTs)及钾盐修饰的相应体系(K+-MWCNTs)的储氢容量,并用程序升温脱附(TPD)方法表征研究氢气在MWCNTs基材料上的吸附-脱附特性.结果表明,在经纯化MWCNTs上,室温、9.0 MPa实验条件下氢的储量可达1.51%(质量分数);K+盐对MWCNTs的修饰对增加其储氢容量并无促进效应,但相应化学吸附氢物种的脱附温度有所升高;K+的修饰也改变了MWCNTs表面原有的疏水性质.在低于723 K的温度下,H2/MWCNTs体系的脱附产物几乎全为氢气;773 K以上高温脱附产物不仅含H2,也含有CH4、C2H4、C2H2等C1/C2烃混合物;H2/K+-MWCNTs储氢试样的脱附产物除占主体量的H2及少量C1/C2烃混合物外,还含水汽,其量与吸附质H2源水汽含量密切相关.H2在碳纳米管基材料上吸附兼具非解离 (即分子态) 和解离(即原子态)两种形式. 相似文献
9.
10.
多壁碳纳米管的纯化及其表面含氧基团的表征 总被引:5,自引:0,他引:5
用兼具酸性和氧化性的HNO3水溶液可方便地除去残留在原生态多壁碳纳米管(CNT)上的Ni-MgO催化剂组分,同时在其表面产生某些含氧官能团,使原生态多壁碳纳米管的疏水性表面变为亲水性表面.采用Boehm中和滴定法以及X射线衍射(XRD)、热脱附谱(TPD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱和X射线光电子能谱(XPS)等技术对HNO3处理过的多壁碳纳米管的相组成和表面含氧官能团进行测量和表征.结果表明:所生成表面含氧官能团的总量以经7.0mol·L-1硝酸378K处理24h的CNT为最高;3种主要表面含氧官能团的含量高低顺序为,羧基内酯型羧基酚型羟基. 相似文献