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CO2部分氧化乙烷制乙烯Pd—Cu/MoO3—SiO2催化剂的研究 总被引:7,自引:0,他引:7
用化学吸附-红外光谱、化学吸附-程序升温脱附(TPD)和微型反应技术研究了Pd-Cu/MoO3-SiO2(MoSO)催化剂对CO2和乙烷的吸附活化和部分氧化反应性能.结果表明,乙烷以C—H键中的H吸附于MoSO载体表面MoO键的端基氧上;Pd-Cu/MoSO催化剂对CO2有良好的化学吸附活化性能,CO2的吸附除有线式吸附态和剪式吸附态外,还有一种新的卧式吸附态;Pd-Cu/MoSO催化剂的晶格氧参与了化学反应.探讨了在Pd-Cu/MoSO催化剂上CO2的部分氧化乙烷反应机理 相似文献
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Cu,Pd-ZSM-5上NO分解和CO氧化的催化作用 总被引:4,自引:0,他引:4
双交换Cu,pd-ZSM-5催化剂(Cu交换度为105%,Pd交换度分别为3.4%和33%)对CO氧化反应有活性增强作用,对NO分解反应不存在增强效应.双交换催化剂在于交换程序不同,而表面物种不同,活性组分的分布状态不同,因而有不同的活性.先交换Cu,400℃焙烧后再交换pd的Cu-Pd-ZSM-5催化剂,对上述两类反应的活性存双组分催化剂中均为最高.H_2-TPR谱表明,共交换的Cu-Pd-ZSM-5中尚有部分CuCl+占据了部分交换位置,而使CO氧化活性稍有下降.N_2-DTA和H_2-TPR谱结果表明,Pd交换到Cu-ZSM-5中后,抑制了吸附水和水合铜化合物的形成,由此提高了在200—300℃时氧的吸附量.后者的大小和CO氧化活性有顺变关系.N_2-DTA谱中340—445℃的放热峰可能分别表征了和NO分解活性有关的铜氧桥或把氧桥的形成,该放热峰的峰温愈低,峰面积愈大,则NO分解活性愈高. 相似文献
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分别用X-光电子能谱,X-射线衍射,氢氧滴定及红外光谱对催化剂Pd/α,δ-Al2O3进行了表征。结果表明:催化剂的活性组份Pd是以氧化钯PdO和氯氧化钯Cl-Pd-O-Al两种形式存在,当催化剂经800℃高温焙烧后,绝大部分Cl-Pd-O-Al转化为PdO高温促进PdO烧结,活性中心减少,从而解释了催化剂Pd/α,δ-Al2O3经高温焙烧后活性降低的原因。 相似文献
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考察了碱金属助剂对PdCl2-CuCl2AC催化剂上甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯反应性能的影响及助剂的作用。结果表明:采用不同碱金属助剂时的碳酸二甲酯收率顺序为K>Na>Li;KOAc助剂的主要作用是与PdCl2、CuCl2发生化学反应,促进催化活性位的形成;KOAc为助剂母体的效果明显好于KCl母体;K助剂的最佳含量为2~3w%;在反应温度T=152℃,进料气体空速和液体空速分别为1483h-1和4h-1,进料COO2比为283时,对于Pd=061w%,原子比为PdCuK=11414的PdCl2-CuCl2-KOAcAC催化剂,在6h的运转时间内碳酸二甲酯的时空收率可达到317~361gL-cath,甲醇的单程转化率为148~169% 相似文献
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研究了常压、300~400℃温度范围内在分子筛作用下乙醇和氨的脱水胺化反应,用IR和TPD技术表征其表面酸性。发现分子筛窗口和孔道减小时,二乙胺和三乙胺生成量下降,氢型和碱金属阳离子交换的ZSM-5具有明显的择形作用。乙醇转化率与分子筛表面酸量有关。分子筛上的L酸中心可能是脱水氨化反应的主要活性中心。分子筛上的B酸中心似乎对副反应更有利。 相似文献
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CuO-ZnO基CO2/H2合成甲醇催化剂的反应活性中心 总被引:3,自引:1,他引:3
应用 XPS,XAES和紫外漫反射光谱法研究了CuO-ZnO/氧化物上CO2/H2合成甲醇的反应活性中心。CuO-ZnO/氧化物催化剂上的反应活性中心是存在于CuO-ZnO固溶体中的Cu-口-Zn-O("口"为氧空位),活性中心的Cu价态为Cu^+和Cu^0。反应活性中心在CuO-ZnO-Zro2催化剂上比在其它CuO-ZnO/氧化物催化剂如CuO-ZnO,CuO-ZnO-MgO,CuO-ZnO- 相似文献
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甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究 总被引:11,自引:2,他引:11
制备了甲醇气相氧化羰基化催化合成碳酸二甲酯催化剂,在常压固定床反应装置上评价了其反应性能,考察了且剂和载体的影响。结果表明:负载在活性炭载体上的单一金属氯化物催化剂的活性相当低,而双金属氯化物催化剂PdCl2-CuCl2/AC可明显提高碳酸二甲酯的产率。不同的活性炭载体显著地反应活性。碱性助剂K、Mg能大幅度增加碳酸二甲酯的时空收率和对CO的选择性,但必需以乙酸的形式加入,PdCl-CuCl2-C 相似文献
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Cu-ZSM-5分子筛表面铜离子的价态研究 总被引:3,自引:0,他引:3
以吸附CO红外光谱结合TPR谱详细表征了经真空自还原及用不同还原剂还原的CuZSM-5分子筛样品,考察了表面铜离子的价态分布情况及其影响因素。得知铜在Cu-ZSM-5表面是分步还原的。用不同方法进行氧化和还原时的难易程度不同。研究了用不同方法进行氧化还原时铜的价态转变条件和铜离子在不同价态间氧化还原循环的可逆性。Cu2+与Cu+间的氧化还原循环完全可逆,而Cu0与Cu+间的氧化还原循环不完全可逆。Cu0氧化为Cu+比Cu+氧化为Cu2+容易进行,探讨了Cu+在Cu-ZSM-5分子筛中不同位置的分布情况及铜在不同条件下的氧化还原机理。 相似文献
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CuY和Cu-ZSM-5催化剂上NO直接分解活性及活性中心的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了CuY,Cu-ZSM-5分子筛制备条件对NO直接分解活性的影响.结果表明,在不同酸碱度下交换的CuY分子筛,在pH=9时活性较好,而Cu-ZSM-5型在pH=7时较好.随交换度提高,Cu-ZSM-5活性上升,而CuY交换度达45%后活性趋于平稳:用DTA,TPD,XPS及IR等技术,对活性中心进行了研究,表明钢是以水合离子形式与分子筛中Na+进行交换.Cu-ZSM-5的活性位单一,CuY上则有两种NO吸附位.经400℃焙烧后,铜优先占据Y的β笼,此即活性位.未经焙烧的样品中铜主要以Cu2+存在.400℃抽空处理产生Cu+.讨论了NO在含铜样品表面的反应过程. 相似文献
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应用微量吸附量热技术研究了室温H2,CO,O2和C2H4在m(Pd)/m(SiO2)=2%,m(Pd,Cu)/m(SiO2)「n(Pd)/n(Cu)=1/1」=2%,m(Pd,Cu)/m(SiO2)「n(Pd)/n(Cu=1/4」=2%和m(Cu)/m(SiO2)=8%催化剂表面的吸附性能,并考察了O2对C2H4吸附性能的影响,结果表明,Pd-Cu/SiO2具有与Pd/SiO2数量相近的表面Pd原子,加入Cu可使Pd对H2和CO的强吸附位数目相对减少,弱吸附位数目相对增加Pd增加了H2在Cu/SiO2催化剂表面的吸附量,加速了O2在Cu表面的吸附速率,Pd原子和Cu原子在Pd-Cu/SiO2混合均匀且分散良好,乙烯在Pd/SiO2表面吸附有乙川,di-σ和π吸附态。Cu的加入可抑制乙类在Pd表面吸附氧发生氧化反 相似文献
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Cu对Cu—Mn—Ce—O和Cu—Mn—Ce—Pd—O催化剂三效性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
利用火焰脉冲-微反装置考察了Cu-Mn-Ce-O和Cu-Mn-Ce-Pd-O两类催化剂的三效活性。结果表明Cu的加入有利Cu-Mn-Ce-O的NOx和CO的转化,而不利于Cu-Mn-Ce-Pd-O的NOx和HC的转化。XRD分析结果表明在Cu-Mn-Ce-O中加入Pd,原来的CuMn2O3消失,生成新相MnAl2O4;TPR分析结果表明Cu使Mn-Ce-O样品表面氧量增加,表面易于还原,而使Mn- 相似文献
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采用沉积沉淀法制备了AuPd双金属催化剂,研究了ZnO对AuPd/CeO2催化剂甲醇部分氧化性能的影响,并运用N2吸附、XRD、UVVis、TPR、H2TPD和COIR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,ZnO的引入减少了Pd活性中心,降低了催化剂的活性,但提高了催化剂H2选择性和降低了CO选择性.AuPd/ZnOCeO2催化剂的TPR表明,在约200℃时开始有部分ZnO被还原,COIR显示CO吸收峰移向低频,这些结果表明AuPd/ZnOCeO2催化剂中Pd和Zn之间发生了相互作用.Pd和Zn之间相互作用抑制了Pd的甲醇分解活性,有利于H2和CO2的生成,使Au-Pd/Zn-CeO2催化剂表现出较高的H2选择性和较低的CO选择性. 相似文献
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金属蒸气法制备聚合物固载双金属催化剂:II.聚合物比表面对Pd—Cu催化 … 总被引:1,自引:0,他引:1
利用金属蒸气法制备了四种比表面不同的树脂固载Pd-Cu双金属催化剂,X-射线衍射和透射电镜结果表明,随着树脂比表面积增大,固载量相同的Pd-Cu催化剂,Pd-Cu合金的颗粒减小,因而在甲苯,4-甲苯-4-羟基-2-戊酮加氢和电催化反应中活性增大。 相似文献
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甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究:Ⅱ助剂对催化性能的影响 总被引:8,自引:1,他引:7
考察了碱金属助剂对PdCl2-CuCl2/AC催化剂上甲醇气相氧化羰基化直接合成碳酸二甲酯反应性能的影响及助剂的作用。结果表明:采用不同碱金属助剂时的碳酸二甲酯收率顺序为K〉Na〉Li;KOAc助剂的主要作用是与PdCl2、CuCl2发生化学反应,促进催化活性位的形成;KOAc为助剂母体的效果明显好于KCl母体;K助剂的最佳含量为2~3w%;在反应温度T=152℃,进料气体空速和液体空速分别为14 相似文献
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利用金属蒸气法制备了四种比表面不同的树脂固载Pd-Cu燃料电池电极。X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)结果表明,随着树脂比表面积增大,固载量相同的Pd-Cu电极,Pd-Cu合金的颗粒减小,因而电催化活性增大。 相似文献