载体对Cu基催化剂富氢条件下CO氧化性能的影响

燃料电池是一种高效和环境友好的能源装置,其中质子交换膜燃料电池（PEMFC）以其工作温度低、低温启动性能好、功率密度和能量转换效率高等优点而广受关注[1].目前,PEMFC所需要的氢气一般通过醇或烃类的重整获得,但所得的氢气含有浓度较高的、使燃料电池Pt电极中毒的CO,导致电池失效,CO的选择性（优先）催化氧化（PROX）在众多去除CO的方法中被认为是最直接有效的一种.     

Sm2O3对Ni／sepiolite甲烷化催化剂的影响

采用浸渍法制备了Ni/sepiolite及Ni-Sm/sepiolite催化剂并测定了催化剂的CO甲烷化活性，采用抗热实验，XPS及CS2中毒等手段研究了钐对Ni/sepiolite催化剂的影响，结果表明，加入Sm2O3提高了Ni/sepiolite催化剂的甲烷化活性，催化剂热稳定性及抗毒能力，降低了镍原子的电子结合能。     

Pd及其含量对Au/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的影响

采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护乙醇还原法制备了不同Pd含量的Au-Pd/CeO_2催化剂,考察了Pd及其含量对Au/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢反应性能的影响,并运用XRD、TPR、CH_3OH-TPD和H_2-TPD等技术对催化剂进行了表征.结果表明,Pd的加入提高了Au/CeO_2催化剂的活性和氢气选择性,当Au/Pd摩尔比为6:4时催化剂活性和氢气选择性最佳,623 K甲醇的转化率和氢气选择性分别达到99.0%和40.4%.     

介孔CexZr1-xO2的多元醇法合成及性能研究

采用多元醇法合成了介孔CexZr1-xO2(x=0.5～0.8)复合氧化物,并运用XRD,Raman,BET,FT-IR ,TG和H2-TPR等手段对复合氧化物进行了表征.结果表明,所制样品均为立方萤石结构的介孔铈锆固溶体复合氧化物,并具有较高的比表面积(133～181 m2·g-1)和较集中的孔径分布(3.7～7.7nm).CexZr1-xO2固溶体的晶体结构、比表面积、孔性能和还原性能均与Zr含量有关,随着zr含量的增加,样品的比表面积和孔体积增大,孔径和晶胞参数减小.     

以葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵为原料制备介孔CeO_2

以葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵为原料, 采用水热法制备出大比表面的介孔CeO2. 研究了铈离子价态、原料组成、 水热处理温度和时间以及原料的加入方式等条件对样品性能的影响, 并运用XRD, FT-IR, N2吸脱附和TG-DTG等手段对样品进行了表征. 结果表明, 铈离子价态由三价到四价可使介孔CeO2的比表面有较大的增加. 单独采用葡萄糖(或丙烯酰胺)和硝酸铈铵为原料所制样品的比表面较小, 而当原料组成为葡萄糖、丙烯酰胺和硝酸铈铵时可制得比表面较大的介孔CeO2, 水热处理时间和原料的加入方式对介孔CeO2的性能有一定的影响, 150 ℃水热处理2 d可获得比表面为162 m2 · g-1 的介孔CeO2.     

La1-xNdxSrCoO4催化剂的合成及其催化性能

采用聚丙烯胺溶胶-凝胶法制备了类钙钛矿La1-xNDxSrCoO4(x=0.1～0.9)复合氧化物催化剂,考察了其对CO和C3H8的催化氧化活性,并运用XRD、IR和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,所制备的样品均具有K2NiF4型结构,适量Nd2O3的加入增加了LaSrCoO4的催化活性,使LaSrCoO4催化剂粒度变小、晶格畸变率变大及与氧的结合能力减弱,从而有利于CO和C3H8氧化活性的提高.     

过渡金属对Ru/Al_2O_3催化剂改性的影响

应用浸渍法制备了一系列钌基催化剂,以水煤气变换为探针反应,并采用TPR、XRD、TEM和活性比表面测定等手段研究了过渡金属对Ru/Al2O3催化剂的改性机制。结果表明,过渡金属(特别是Mo)的加入提高了Ru/Al2O3催化剂的活性和耐热性能,降低了钌基催化剂的还原温度,增大了Ru/Al2O3催化剂的活性表面积、分散度及催化剂的活性中心数。     

介孔Ce1-xZrxO2负载的Cu基催化剂在富氢条件下催化CO选择性氧化

采用多元醇为模板剂合成了介孔Ce1-xZrxO2(x=0.2,0.35,0.5)固溶体材料,并以其为载体负载CuO制备了Cu基催化剂.应用透射电子显微镜、X射线衍射、程序升温还原、程序升温脱附和N2吸附-脱附等技术对载体及催化剂进行了表征,并研究了Zr的取代比例x值对载体和Cu基催化剂性能的影响.结果表明,所有Ce1-xZrxO2样品均为介孔材料,其中Ce0.5-Zr0.5O2载体样品有较大的比表面积(181m2/g),CuO/Ce0.5Zr0.5O2催化剂样品在富氢条件下有较高的催化CO选择性氧化反应的活性和选择性.与其他催化剂样品相比,CuO/Ce0.5Zr0.5O2催化剂样品中形成的活性中心更多,分散性更好,对CO的吸附量更大,CO脱附温度更低,活性组分与载体的相互作用更强。     

CeO2改性的Pd/Al2O3催化剂在加氢脱硫反应中的抗硫性能

采用浸渍法制备CeO2改性的Pd/Al2O3催化剂,以噻吩加氢脱硫为探针反应,考察了Pd/Al2O3 和Pd-CeO2/Al2O3催化剂的活性和抗硫性能,并运用CO吸附、FT-IR、TG等分析测试技术研究表征了催化剂性质. 结果表明,Pd-CeO2/Al2O3催化剂比Pd /Al2O3催化剂具有较低的硫化度. 在连续反应中,Pd-CeO2/Al2O3催化剂的抗硫失活能力较强. CeO2的加入导致了Pd-S键能的减弱,在Pd-CeO2/Al2O3催化剂上H2S主要吸附在CeO2上而不是Pd原子上. Pd-CeO2/Al2O3抗硫能力的提高是由于Pd-Ce结合导致Pd缺电子状态,减少了Pd的硫化失活而引起. CeO2对H2S的竞争吸附造成与CeO2结合作用的Pd处于较低的H2S分压,减少了Pd失活的几率.     

Sm2O3对Ni/海泡石催化剂的改性研究

采用浸渍法制备了一系列的Ni-Sm/海泡石催化剂，以二氧化碳甲烷化为探针反应，TPR，XPS及CS2中毒为手段，研究了Sm2O3对Ni/海泡石催化剂的改性机制。结果表明，Sm2O3的加入提高了Ni/海泡石催化剂的加氢活性和抗毒能力，增加了表面镍原子的分散度及催化剂的活性原子数；Sm2O3的影响既有电子效应，又有几何效应，但以电子效应为主。