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钒钼复合氧化物表面上激光促进异丁烷选择氧化制甲基丙烯酸 总被引:4,自引:0,他引:4
用共沉淀法制备了V和Mo的复合氧化物,运用XRD、IR、TPD和LSSR技术研究了其晶体结构、表面构造、化学吸附特性和激光促进异丁烷选择氧化反应性能。结果表明:V-Mo-O的主体物相为Mo4V6O24,它具有MoO3和V2O4交替排列的层状结构,其表面上存在着Lewis碱位Mo=O和Mo-O-V键中的O^2-及Lewis以位V^4 ;异丁烷的2个甲基H分别吸附在2个相邻的Lewis碱位Mo=O上形成双位分子吸附态;在常压和200℃条件下,用一定频率的激光激发Mo=O键1000次,异丁烷的转化率为6.5%,其反应产物是异丁烯、甲基丙烯醛和甲基丙烯酸,其中甲基丙烯酸的选择性为78%。根据实验结果,探讨了激光促进异丁烷选择氧化为甲基丙烯酸的表面反应机理。 相似文献
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SnO2—SiO2负载Cu,Ni催化剂的CO2加氢反应性能 总被引:11,自引:5,他引:6
采用表面反应改性法制备了SnO2-SiO2(SnSIO)表面复合物载体,用等体积浸渍法制备了SnSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂,借助BFT,XRD,TPR,IR和微反等技术研究了SnSiO及其负载的Ni,Cu双金属催化剂的表面构造,化学吸附及CO2加氢反应性能,结果表明:SnSiO是SnO2单分子层价联于SiO2表面的复合氧化物,仍保持类似SiO2载体的孔结构和比表面;SnO2引入SiO2表面后可以有效地促进CuO,NiO的还原,还原后成为负载在SnSiO载体表面的Cu-Ni合金,CO2在负载型Cu-Ni合金表面Cu或表面Ni位 发生化学吸附,形成线式和剪式吸附;CO2在催化剂上的加氢反应产物主要是CH3OH,CH4,CO和H2O,生成CH3OH的选择性与催化剂组成及反应条件密切相关,Cu-Ni催化剂,在0.5MPa,170度,H2。CO2(mol/mol)为3 的条件下,CH3OH的选择性达到84.6%。 相似文献
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激光促进甲醇在杂多化合物上的表面反应 总被引:1,自引:0,他引:1
利用红外光谱 (IR)、程序升温脱附 (TPD)和激光促进表面反应 (L SSR)技术 ,研究了甲醇吸附于杂多化合物 H3PMo1 2 O40 · x H2 O、H3PW1 2 O40 · x H2 O、H6 PMo6 W6 O40 · x H2 O表面上所形成体系的振动结构、化学吸附形态和光促表面反应规律 .实验结果表明 ,在各固体材料表面上甲醇同时发生分子吸附和解离吸附 ,且在室温条件下体系即发生显著的光促表面反应 ;与甲醇吸附强度和吸附量相比 ,反应体系的振动结构对 L SSR效率起着更重要的作用 .根据表征和反应结果 ,分析了体系中活性物种的产生途径 ,并给出了反应机理的模型 相似文献
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运用红外光谱(IR)、程序升温脱附(TPD)技术,对甲醇吸附在氧化物SiO2、γ-Al2O3和MgO表面所形成的反应体系进行了红外振动结构和化学吸附形态分析,并引入1052cm^-1激光,研究了上述体系的激光促进表面反应(LSSR)规律。结果表明:所选固体材料能够明显促进甲醇光促分解反应,室温条件下即可在SiO2上达到40.5%的转化率;另外与甲醇吸附强度和吸附量相比,反应体系的振动结构对LSSR效率起着更为重要的作用,SiO2因能够较好地吸收、传送激光能量而具有比γ-Al2O3和MgO更好的促进反应性能。最后,根据表征和反应结果给出了反应机理的模型。 相似文献
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负载型双烷氧基桥联双核铜(Ⅱ)配合物催化剂的合成、表征及催化反应性能 总被引:5,自引:0,他引:5
采用表面改性和金属嫁接相结合的方法,合成了SiO2负载的以u-dialkoxo为桥基配体的双核铜(Ⅱ)配合物催化剂(Cu2(OEt)2/SiO2。络合滴定和红外光谱分析表明,铜(Ⅱ)离子在改性后的SiO2表面上以双齿配位形式键合。样品的磁矩测定结果表明,表面铜(Ⅱ)离子间存在着强的反铁磁自旋超交换作用,进一步证实表面桥联结构的存在。运用红外分子探针技术,研究了该催化剂对CO2和EO(环氧乙烷)的化 相似文献
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CO2和CH3OH直接合成碳酸二甲酯用Cu-Ni/ZrO2-SiO2催化剂 总被引:26,自引:0,他引:26
采用表面反应改性法制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂,并用IR,TPD,TPSR和微反技术考察了CO2和CH3OH在催化剂表面上的化学吸附及反应性能.实验结果表明:在Cu-Ni/ZrSiO催化剂上存在着Cu-Ni金属位M,Lewis酸位Zrn+和Lewis碱位Zr-O-三类活性中心;CO2在金属位和Lewis酸位的协同作用下可形成CO2卧式吸附态,此吸附态在142℃左右可解离成M-CO和Zr-O-;CH3OH在Lewis酸位和Lewis碱位的协同作用下可形成解离吸附态Zr-OCH3和Zr-OH;CO2和CH3OH在Cu-Ni/ZrSiO催化剂表面上的主要反应产物为碳酸二甲酯(选择性在85%以上),另有少量的CH2O,CO和H2O. 相似文献
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负载型双氯基桥联双核钼(Ⅴ)催化剂的合成、表征及其催化合成碳酸乙烯酯的性能 总被引:2,自引:0,他引:2
用表面反应改性法合成了MoOCl/SiO2催化剂。分析测定结果表明:钼(Ⅴ)离子夺SiO2表面以双齿配位形式与表面氧刍合;双核钼(Ⅴ)间以u-双氯基桥联。用IR,TPD,TPSR-MS和TPSR-IR研究了MoOCl/SiO2催化剂对CO2与EO(环氧乙烷)的化学吸附特性及催化合成EC(碳酸乙烯酯)的反应性能。结果表明:CO2在催化剂表面形成桥式吸附态,桥基配体是表面反应的活性中心;EO在催化剂表 相似文献