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用吸附和程序升温脱附的方法,研究了不同组成铁锑氧化物催化剂上丙烯的吸附和脱附以及催化剂的再氧化。催化剂中Sb原子含量由零增加至90%时,单位表面丙烯的吸附量总的变化趋势是增加的,脱附后催化剂的再氧化吸氧量也呈现同样的规律。不同组成铁锑氧化物上丙烯氨氧化合成丙烯腈的催化活性和选择性与丙烯的吸附量无直接对应关系。丙烯程序升温脱附和对脱附产物的分析表明,不同组成的催化剂的表面氧化能力和脱附性质有明显的区别。由Mossbauer谱的分析结果可以认为锑酸铁是催化剂表面的主要提供者。根据丙烯吸附和催化反应的结果,推测选择性氧化的吸附中心可能与锑离子相关。 相似文献
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铈钼氧化物表面氧性质和催化性能 总被引:4,自引:0,他引:4
在甲苯选择性氧化制苯甲醛反应中,Mo基氧化物是一类重要的催化剂[1].通常的认识是反应物与催化剂表面晶格氧作用,并通过催化剂本身的还原和氧化的循环过程促使反应进行。生成产物.因此,催化剂表面不同氧物种的热脱附性能应与催化反应性能密切相关.对于Ce-Mo氧化物的TPD-MS研究,尚未见文献报导.为了能获得该方面的信息,本文应用程序升温脱附-质谱检测(TP-MS)联用技术,对Ce-Mo氧化物样品进行了表面氧TPD谱测定和动力学参量等计算,并试图与其催化性能进行关联.1实验部分1.1样品的制备和表征分别将一定质量的硝酸铈铵和仲… 相似文献
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双稀土氟氧化物Sm-La-O-F催化剂的AFM研究 总被引:1,自引:0,他引:1
双稀土氟氧化物SmLaOF具有良好的乙烷氧化脱氢(ODE)催化性能,特别是对于Sm2O3LaF3(1∶1摩尔比),在973K,乙烯选择性为897%,乙烷转化率为221%,是目前报道的具有高乙烯选择性的ODE反应催化剂.比表面积和XRD测试表明,Sm2O3LaF3催化剂体相是由单一相结构的双稀土氟氧化物Sm2/3La1/3OF组成,比表面积较小.原子力显微镜(AFM)研究表明,该催化剂的表面颗粒排布规整致密,粒径均匀;而其它乙烯选择性较低的催化剂颗粒排布较为松散,颗粒大小不一. 相似文献
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研究P/V=1的SiO2负载钒磷氧化物催化剂催化2,4-二氯甲苯氨氧化反应,考察了反应温度,氨气比,空气比和空间速度等工艺条件的影响,在673K,二氯甲苯:氨气:空气:7:15,空间速度250h^-1的条件下,2,4-二氯甲苯的转化率为97%,2,4-二氯苯腈的摩尔产率为70.2%,远高于文献所报道的使用未负载VPO催化剂的结果,且反应温度降低40K。 相似文献
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主要用第四周期金属元素的氧化物与Al2O3的复合氧化物催化剂上甲烷氧化的结果证实了催化剂设计中的预测:(1)催化剂首先应能解离活化甲烷,(2)催化剂要能较快地活化O2分子.只有同时满足这两个条件,催化剂才可能有较好的甲烷部分氧化活性.第四周期元素中只有镍具有这样的性质.Cu,Mn,Cr,La,Ca,Zn等氧化物的添加可明显提高Ni-Al2O3催化剂的甲烷部分氧化性能,其中Cu的助催化性能最好.催化剂NiO-CuO-Al2O3,NiO-MnO-Al2O3,NiO-Cr2O3-Al2O3的反应活性和选择性顺序,与金属Cu,Mn,Cr上CO和H2脱附的顺序是一致的 相似文献
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VPO催化剂制备条件对其催化甲苯氨氧化反应性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
用浸渍法制备了负载型钒磷氧(VPO)催化剂,并以甲苯氨氧化合成苯甲腈为探针反应,考察了载体、还原剂、P/V比和V2O5负载量对催化剂性能的影响. 结果表明,大比表面积SiO2负载的VPO催化剂性能稳定,在高温下也具有较好的选择性. 采用不同还原剂制备的催化剂在反应一段时间后活性趋于一致,表明催化剂活性中心是在反应气氛下形成的. P/V比对催化剂活性和结构影响较大,P的加入破坏了V2O5的晶型结构,使磷酸盐物种从催化剂体相向表面聚集,减少了催化剂表面存在的过度氧化物种O-和O-2的数量,选择性氧化物种晶格氧(O2-)起主要氧化作用,提高了催化剂的选择性. V2O5负载量增大,催化剂活性提高,但生成苯甲腈的选择性降低. 表面单分子层覆盖的VOx可能是反应的活性位和选择性位. 相似文献
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微波条件下V2O5/TiO2低温选择氧化甲苯制苯甲酸 总被引:13,自引:0,他引:13
在微波辐射条件下,考察了甲苯选择氧化过程中催化剂床层温度、O2/甲苯比、原料气总空速、V2O5担载量和添加氧化物助剂等条件对V2O5/TiO2催化剂活性的影响.结果表明,在微波作用下,当床层温度在250℃,O2/甲苯摩尔比6和原料气总空速10000h-1时,1%MoO3-8%V2O5/TiO2上的苯甲酸和苯甲醛的收率分别达到41%和14%.与传统加热的催化过程相比,苯甲酸和含氧化物的收率均有较大的提高.还初步探讨了微波对催化剂活性的影响. 相似文献
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甲苯气相选择性氧化制苯甲醛:Ⅰ.V2O5/TiO2—Al2O3催化剂研究 总被引:5,自引:2,他引:5
制备了一系列负载型V-Ti-Al-O催化剂并用于甲苯的气相选择性氧化制苯甲醛,考察了接触时间、氧浓度、V2O5负载量以及催化剂焙烧温度对反应性能的影响。用TRP、DRD和BET等手段,对催化剂进行了表征。研究发现,催化剂在773K时活化,接触时间1.5秒,氧浓度21%时,可获得较好的反应结果。 相似文献
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V_2O_5/TiO_2体系引入Sb后催化剂的活性受到抑制,但苯甲醛选择性有所提高.在Sb/V=0.08(原子比),反应温度673K,氧浓度7%,空速14000h~(-1)时,甲苯转化率为22.8%,苯甲醛选择性69.7%,产率为15.9%.运用XRD、TPR、TPD考察了助剂锑对V_2O_5/TiO_2催化剂体系的体相结构,表面酸碱性及其还原性能的影响.结果表明,Sb的引入有利于V_2O_5的分散,催化剂表面酸中心数目减少,强度减弱,及V_2O_5还原温度提高,而表面高分散的V_O_5还原峰随Sb添加量增加出现极大值,反应过程也能够使V_2O_5更分散,有利于甲苯的选择氧化. 相似文献
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对叔丁基苯甲醛是香精香料及其它食用化工行业的重要原料 ,采用对叔丁基甲苯气相选择性氧化制对叔丁基苯甲醛可以克服对叔丁基苯甲醛生产过程中设备腐蚀严重、污染环境、工艺落后繁琐等缺点 ,所以一直是广大科技工作者十分关注的研究课题。迄今为止 ,国内外学者已有不少关于甲苯气相选择性氧化制苯甲醛的报道[1~ 3] ,但关于对叔丁基甲苯选择性氧化制对叔丁基苯甲醛的研究几乎未见报道。本文考察了在V -Cs -Cu体系催化剂上引入助剂T1后对催化剂反应性能的影响 ,结果发现助剂T1的添加对于提高对叔丁基苯甲醛的选择性具有明显的促进作… 相似文献