高硅 Na-ZSM-5 分子筛表面 NO 的常温吸附-氧化机理

 采用程序升温表面反应 (TPSR) 和原位漫反射红外光谱 (DRIFTS) 等手段研究了常温下 NO 和 O₂ 在高硅 Na-ZSM-5 分子筛上吸附-氧化反应机理. 结果表明, Na-ZSM-5 分子筛上 NO 的催化氧化过程中伴随着显著的 NO₂ 物理吸附, 表现为 NO 氧化和 NO₂ 吸附间的动态平衡. Na-ZSM-5 分子筛表面 NO_x 吸附物种的 TPSR 和原位 DRIFTS 表征表明, 化学吸附的 NO 和气相中的 O₂  在 Na-ZSM-5 表面反应生成吸附态的 NO₃, 并继续与 NO 作用生成弱吸附的 NO₂  和 N₂ O₄, 它们吸附饱和后释放出来; 其中, 强吸附的 NO₃ 在 NO 氧化过程中起到了反应中间体的作用, 同时也促进了 NO 的吸附.     

Keggin结构磷钼钨杂多酸的合成及其催化氧化燃油超深度脱硫的研究

以一种新型简便的低温酸化-醚萃取法制备了一系列Keggin结构磷钼钨杂多酸催化剂,其结构和组成经FT-IR, XRD和XRF表征,并对其进行催化氧化脱硫性能研究。结果表明,控制酸化溶液pH、采用低的滴加温度是实现钼钨比可控、合成具备Keggin结构的磷钼钨杂多酸催化剂的关键。以双氧水为氧化剂,考察磷钼钨杂多酸催化剂对模拟汽油中的噻吩、苯并噻吩和二苯并噻吩的氧化性能。研究发现,随着杂多酸钼钨比的增加,催化氧化脱硫活性呈先增加后降低的趋势,其中,H₃PMo_6.1W_5.9O₄₀杂多酸的催化氧化脱硫性能最优,对废机油裂解得到的汽柴油中噻吩类有机硫的完全转化时间为12 h。