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相似文献
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1.
双稀土氟氧化物Sm-La-O-F催化剂的AFM研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
双稀土氟氧化物SmLaOF具有良好的乙烷氧化脱氢(ODE)催化性能,特别是对于Sm2O3LaF3(1∶1摩尔比),在973K,乙烯选择性为897%,乙烷转化率为221%,是目前报道的具有高乙烯选择性的ODE反应催化剂.比表面积和XRD测试表明,Sm2O3LaF3催化剂体相是由单一相结构的双稀土氟氧化物Sm2/3La1/3OF组成,比表面积较小.原子力显微镜(AFM)研究表明,该催化剂的表面颗粒排布规整致密,粒径均匀;而其它乙烯选择性较低的催化剂颗粒排布较为松散,颗粒大小不一.  相似文献   

2.
用柠檬酸盐法合成出La_(1-_x)Sr_xFeO_3(x=0.1,0.2,0.3,0.4)原粉,再经固相反应得到纳米晶粉末,用TG、DTA、XRD、IR进行了表征,确证复合氧化物La_(1-_x)Sr_xFeO_3为钙钛矿型结构,粒径在10~25nm之间。实验结果表明,随着固相反应条件不同,产物粒径呈规律性变化.气敏特性研究表明,该纳米晶材料对乙醇有较高的选择性和灵敏度,其选择性顺序为La_(0.9)Sr_(0.1)FeO_3>LaFeO_3>LaFeO_3(大晶粒)。  相似文献   

3.
利用固相反应合成了稀土取代的复合氧化物Eu0.5RE0.5Fe0.5Mn0.5O3(RE=La,Pr,Nd,Sm,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb),测量了这些化合物的XRD和XPS谱,在XPS研究中发现,稀土取代而使稀土元素本身的结合能相对于其倍半氧化物中的有所降低,在取代的复合氧化物中,随着RE离子半的减小,Fe2p3/2,Mn2p3/2的结合能随之增加。  相似文献   

4.
甲烷氧化偶联制乙烯La2O3—BaO体系催化剂稳定性的研究   总被引:3,自引:0,他引:3  
吕绍洁 《分子催化》1998,12(2):129-132
研究了甲烷氧化偶联制乙烯高选择性La2O3-BaO体系催化剂的稳定性.在800℃、CH4空速10000h-1、CH4/O2=8.0~8.3的条件下,催化剂稳定运转了500h,CH4转化率和C2选择性分别为≥18%和≥80%.XRD和XPS分析表明,该催化剂物相稳定,表面La/Ba原子浓度之比随反应时间的增加而稍有增加,有利于催化剂活性和选择性的稳定.  相似文献   

5.
朴红  毕颖丽  甄开吉 《催化学报》1996,17(3):217-221
用甲烷氧化偶联反应评价了不同方法制备的La-Ba-Sm体系催化剂,结果表明,用机械混合La2O3,Ba(OH)2.8H2O和Sm2O3三组分及高温焙烧方法制备的催化剂,从C2收率和选择性总体看,较其它方式优越,在催化剂(IV)上进行了500h的稳定性实验,在整个过程中,催化剂的活性和选择性基本稳定;催化剂的起动温度较低,在较宽的温度范围内易于控制对工业生产意义较大,通过XRD,XPS,IR,SEM  相似文献   

6.
纳米晶La1—xSrxFeO3的合成及气敏特性的研究   总被引:14,自引:0,他引:14  
用柠檬酸盐法合成出La1-xSrxFeO3(x=0.1,0.2,0.3,0.4)原粉,再经固相反应得到纳米晶粉末,用TG、DTA、XRD、IR进行了表征,确证复合氧化物La1-xSrxFeO3为钙钛矿型结构,粒径在10~25nm之间。实验结果表明,随着固相反应条件不同,产物粒径呈规律性变化。气敏特性研究表明,该纳米晶材料对乙醇有较高的选择性和灵敏度,其选择性顺序为La0.9Sr0.1FeO3>La  相似文献   

7.
研究了La-Th-O二元氧化物的组成、结构及其对甲烷氧化偶联反应催化性能的影响;用XRD、IR、XPS、SEM等方法对催化剂进行表征。La-Th-O系列催化剂随La/Th原子比的变化,可生成La_xTh_(1-x)O_(2-δ)固溶体。具有萤石结构的La_xTh_(1-x)O_(2-δ)是甲烷氢化偶联反应的主要活性相。  相似文献   

8.
K+-SrO-La2O3/ZnO(KSLZ)催化体系具有很好的催化活性.在1073K反应温度下,其C2产率为18.2%,且C2选择性为68.3%.催化剂抗潮能力明显增加,在室温下经长期放置后,催化剂活性稳定.用XRD,CO2-TPD和XPS表征了KSLZ催化剂的体相组成及表面碱性、表面组成和表面活性氧物种.在此基础上讨论了La2O3,SrO和K+各组分对甲烷氧化偶联反应的作用,提出了表面碳酸盐分解生成活性氧物种的可能性.  相似文献   

9.
碱土金属氟化物促进Eu2O3催化剂的甲烷氧化偶联性能   总被引:1,自引:0,他引:1  
考察了碱土金属氟化物促进的Eu2O3在甲烷氧化偶联反应中的催化性能。发现在Eu2O3中添加碱土金属氧化物后,碳二烃(C2)的选择性和收率都有明显提高。当Eu2O3摩尔含量相同时,催化性能按CaF2-Eu2O3=BaF2-Eu2O3〈SrF2-Eu2O3顺序递增,XRD分析结果表明,在新鲜的BaF2-Eu2O3催化剂中了菱形EuOF新相,而在其它两类催化剂中氟氧离子交换不明显,这种差异与碱土金属氟化  相似文献   

10.
La2O3/ZnO催化剂体系在以二氧化碳作为氧化剂的甲烷氧化偶联反应中具有很高的C2烃选择性和稳定性.采用CO2-TPD-MS和TPR技术考察了La2O3/ZnO对CO2的吸附性质及其氧化还原行为.结果表明:(1)La2O3/ZnO催化剂体系存在着强、弱两种碱中心,其中弱碱中心数量随样品中La2O3含量增加而减少,强碱中心强度随样品中La2O3含量增加而增强.(2)由于组分相互作用,高温下,La2O3/ZnO易产生晶格氧空位,使之对CO2的吸附增强,吸附后的CO2与晶格氧作用形成立方晶型La2O2CO3.(3)La2O3/ZnO表面的La3+和Zn2+可以部分被还原,由于组分间的相互作用,使得二者的还原都较单一组分存在时更难.(4)H2-CO2-H2氧化还原循环实验表明,La2O3/ZnO表面被部分还原后,CO2可以将部分被还原的表面再氧化.在此基础上对La2O3/ZnO催化剂上甲烷与CO2转化为C2烃的机制也进行了讨论.  相似文献   

11.
以二氧化硅担载铁氧化物(1wt% Fe/SiO2)为探针,结合XRD、XANES以及EXAFS分析结果首次从表面配位几何的观点讨论了钠助剂对Fe/SiO2催化剂结构及其甲烷氧化偶联反应性能所产生的影响。XRD分析表明,Fe/SiO2经800℃焙烧后仍保持无定形特征,添加钠助剂并经800℃焙烧后,N2Fe/SiO2已转化为α-方石英结构。Fe/SiO2的EXAFS拟合结果显示,铁中心被5个近邻氧环绕,平均Fe-O键长为0.194nm。与Fe/SiO2相比,Na-Fe/SiO2的径向结构函数谱中最强峰的相对强度提高了1/4,表明形成了一个更加密集的Fe-O壳层。拟合结果表明围绕中心铁原子0.189nm处平均有4.1个氧近邻。Fe-K边XANES谱表明钠的参与使催化剂的活性组分由配位不饱和的八面体位逐渐向四配位四面体位迁移。甲烷氧化偶联反应结果显示,添加钠助剂后甲烷转化率有所下降,但是C2烃的选择性提高了近42个百分点,COx的选择性则明显下降。说明钠的引入使催化剂的表面结构发生变化,所形成的多数四面体/少数八面体混合结构有效地抑制了甲烷的深度氧化,乙烯乙烷的选择性明显提高。  相似文献   

12.
研究了不同浓碱皂化的D2EHPA-正庚烷体系萃取-系列稀土离子(La^3+-Lu^3+)放射性的Pm除外)过程中有机相的FTIR光谱变化规律,结果说明,D2EHPA萃取稀土离子后,P-O基团5的红外吸收频率降低,吸收强度升高,说明P-O基团与稀土离子发生配位;红外光谱研究研究结果表明:不同稀土离子与P-O配位能力有差别,从La^3+-Sm^3+sgn wug celtwye uqw fulje s  相似文献   

13.
在Zr-Mn-K催化剂中添加稀土氧化物助剂Pr6O_(11)、Sm_2O_3可以显著提高合成气合成甲醇、异丁醇的活性,特别是异丁醇的时空产率在400℃、10MPa、5000~(-1)的反应条件下,由原来的5.9分别增加到11.5、9.8ml/h·lcat.。催化剂的XRD、LRS、TPR、TEM图和比表面测定结果一致表明,稀土元素可使催化剂晶粒细化、高度分散,稳定了四方相。XPS结果表明:REO的加入使表面Mn富集,且催化剂表面Mn和K的比例影响其合成甲醇、异丁醇的活性与选择性。  相似文献   

14.
RECl3与丝氨酸配合行为的研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
依据相平衡结果,于水中合成了RE(Ser)Cl3.3H2O和RE(Ser)2Cl3.5H2O(RE=La-Nd,Sm-Gd,Dy,yb,Y)等20种固态配合笺,利用化学分析,摩尔电导,IR、UV、FS、X射线衍射分析及TG-DTG等手段对配合物进行了表征。  相似文献   

15.
郑起  陈天明 《结构化学》1998,17(6):444-448
合成了(La0.8M0.2)MnO3和(La0.8sR0.2)(mN1-xFex)(O3(X=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5)两类氧化物,经XRD确认为钙钛矿型氧化物,应用FT-IR对其进行研究,对主要的红外特征振动υ(Mn-O)和δ(O-Mn-O)进行了分析表征。  相似文献   

16.
余林  徐奕德  郭燮贤 《催化学报》1996,17(6):502-506
K^+-SrO-La2O3/ZnO(KSLZ)催化体系具有很好的催化活性。在1073K反应温度下,其C2产率为18.2%,用C2选择性为68.3%。催化剂抗潮能力明显增加,在室温下经长期主和置后,催化剂活性稳定。  相似文献   

17.
在乙腈和丙酮介质中合成了6种轻稀土硝酸盐与4'-溴-5'-硝基苯并-15-冠-5(L)的固体配合物,经元素分析确定其组成为RE(NO_3)_3·L(RE=-La~Nd),Sm(NO_3)_3·L·H_2O和Eu(NO_3)_3·L·CH_3CN·4H_2O,并进行了IR、UV、TG-DTA、摩尔电导及X-射线粉末衍射物相分析等表征,探讨了冠醚苯基上引入双取代基(-Br,-NO_2)后对稀土离子配位作用的影响.  相似文献   

18.
本文考察了碱金属和氯离子对Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂甲烷氧化偶联反应性能的影响,结果表明,只有在氯离子和碱金属的共同作用下才能有效地提高C2烃的收率及其选择性.催化剂经NaCl改性后,C2烃收率为22%,并可获较高的烯烷比.在考察范围内增加接触时间(W/F),催化剂选择性保持不变,但乙烯的选择性呈上升趋势.钠盐Na2WO4、Na4P2O7、Na2SO4、Na2CO3及Na2B4O7对稳定催化剂的贡献按上述顺序逐渐减小.对NaCl-Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂进行了稳定性考察,使用XPS、XRD和红外光谱对经历不同反应时间的催化剂进行了表征.  相似文献   

19.
纳米复合固体超强酸SO42-/CoFe2O4的制备和表征   总被引:27,自引:0,他引:27  
采用纳米化学制备技术合成了新型的纳米复合团体超强酸催化剂SO42-/CoFe2O4。用XRD、TEM、XPS、红 外光谱和比表面测定等技术研究了该催化剂的结构形态,结果表明:所研制的SO42-/CoFe2O4催化剂为晶态纳 米粒子(< 50nm),比表面积很大(157m2· g-1),SO42-与氧化物的金属离子呈无机双齿螯合状配位化合物的结 合形式。以乙酸乙酯合成为模型反应考察了该催化剂的催化活性,比较了酸性和酸强度,推断出该催化剂的酸 强度H0<-14.5。  相似文献   

20.
合成了11种新的稀土与N,N’-双「(1-苯基-3-甲基-5-氧-4-吡唑啉基)α-呋喃次甲基」乙二亚胺(HPMαFP)2en配合物。元素分析及摩尔电导值表明配合物的组成为「RE(HPMαFP)2en(NO3)2」NO3」NO3(RE=La,Pr,Nd,Sm,Eu,Tb,Dy,Ho,Er,Yb,Y)。用红外学谱、紫外学谱、磁共振谱和荧光光谱对配合物进行了表征,证实席夫碱配体以四齿形式配位,RE^3  相似文献   

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