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1.
甲苯气相选择性氧化制苯甲醛:Ⅰ.V2O5/TiO2—Al2O3催化剂研究 总被引:5,自引:2,他引:5
制备了一系列负载型V-Ti-Al-O催化剂并用于甲苯的气相选择性氧化制苯甲醛,考察了接触时间、氧浓度、V2O5负载量以及催化剂焙烧温度对反应性能的影响。用TRP、DRD和BET等手段,对催化剂进行了表征。研究发现,催化剂在773K时活化,接触时间1.5秒,氧浓度21%时,可获得较好的反应结果。 相似文献
2.
甲苯气相选择氧化制苯甲醛Ⅲ.V_2O_5/TiO_2催化剂研究 总被引:3,自引:0,他引:3
制备了一系列不同V2O5负载量的V2O5/TiO2催化剂并用于甲苯气相选择氧化制苯甲醛.在VTi-10催化剂上,可获得苯甲醛产率12.0%的最佳结果.利用BET、XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD-MS和化学分析法,考察了催化剂的结构和表面氧性质.发现载体TiO2上V2O5以晶相和高分散态两种形式存在.反应过程中,催化剂中V4+和V5+可调整到一定比例并趋于稳定,该调整时间约为100min. 相似文献
3.
V_2O_5/TiO_2体系引入Sb后催化剂的活性受到抑制,但苯甲醛选择性有所提高.在Sb/V=0.08(原子比),反应温度673K,氧浓度7%,空速14000h~(-1)时,甲苯转化率为22.8%,苯甲醛选择性69.7%,产率为15.9%.运用XRD、TPR、TPD考察了助剂锑对V_2O_5/TiO_2催化剂体系的体相结构,表面酸碱性及其还原性能的影响.结果表明,Sb的引入有利于V_2O_5的分散,催化剂表面酸中心数目减少,强度减弱,及V_2O_5还原温度提高,而表面高分散的V_O_5还原峰随Sb添加量增加出现极大值,反应过程也能够使V_2O_5更分散,有利于甲苯的选择氧化. 相似文献
4.
甲苯气相选择氧化制苯甲醛:Ⅱ.V2O5/TiO2催化剂焙烧温度和反应条件探讨 总被引:4,自引:1,他引:4
利用BET、XRD、H2-TPR,O2-TPD-MS等测试手段,并结合化学分析方法,研究了焙烧温度对V2O5/TiO2催化剂结构和性能的影响。同时探讨了V2O5/TiO2催化剂上较适合于甲苯气相选择氧化的氧浓度和空速。结果表明,催化剂在773K活化,氧浓度7%,空速14,000h^-1时效果较好。 相似文献
5.
甲苯气相选择氧化制苯甲醛 Ⅴ.K~+添加量对V_2O_5/TiO_2催化剂的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
在V2O5/TiO2催化剂中添加K+,发现当K+/V摩尔比为0.04-0.07时,催化剂性能得到显著改善.利用BET、XRD、H2-TPR、O2-TPD-MS和化学分析法,研究了催化剂结构和性能变化.结果表明,随K+添加量的不同,V2O5/TiO2催化剂结构和表面活性氧性质发生了很大变化,从而影响了催化剂反应性能. 相似文献
6.
微波条件下V2O5/TiO2低温选择氧化甲苯制苯甲酸 总被引:13,自引:0,他引:13
在微波辐射条件下,考察了甲苯选择氧化过程中催化剂床层温度、O2/甲苯比、原料气总空速、V2O5担载量和添加氧化物助剂等条件对V2O5/TiO2催化剂活性的影响.结果表明,在微波作用下,当床层温度在250℃,O2/甲苯摩尔比6和原料气总空速10000h-1时,1%MoO3-8%V2O5/TiO2上的苯甲酸和苯甲醛的收率分别达到41%和14%.与传统加热的催化过程相比,苯甲酸和含氧化物的收率均有较大的提高.还初步探讨了微波对催化剂活性的影响. 相似文献
7.
甲苯气相选择氧化制苯甲醛 Ⅳ.助剂锂、钾、铯对V_2O_5/TiO_2催化剂性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
在V2O5/TiO2催化剂中分别添加Li、K、Cs等碱金属离子,利用BET、XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD-MS和化学分析方法,研究了催化剂结构和性能的变化.结果表明,催化剂在添加不同碱金属离子后,其结构和表面活性氧发生了很大变化.K离子可以改善催化剂的活性、提高反应选择性;Li离子能提高催化剂活性,但在相当宽的温度范围内使反应选择性下降;在693K以下,Cs离子对催化剂的活性和选择性均起抑制作用. 相似文献
8.
应用FTIR和脉冲反应技术研究了CO_2和O_2在Ag-Ba-Ca-K/α-Al2O3上的吸附及CO2对C2H4环氧化、完全氧化及环氧乙烷(EO)深度氧化反应的影响.研究结果表明,CO2和表面吸附氧在负载银催化剂表面存在竞争吸附,CO2对表面吸附氧有置换作用,该作用降低了银催化剂表面吸附氧的浓度,并且所形成的碳酸根物种改善了乙烯环氧化反应活住氧种的表面分布,对C_2H_4的环氧化反应有一定的抑制作用,但是对C2H4和EO的深度氧化反应的抑制作用更强,使得乙烯环氧化反应的选择性得到改善. 相似文献
9.
Fe_2O_3/ZrO_2催化剂上一氧化碳加氢反应制低碳烯烃──I.催化剂反应性能及反应过程中铁物相的变化 总被引:1,自引:0,他引:1
用浸渍法制得一系列不同铁负载量的Fe2O3/ZrO2催化剂,应用催化反应评价结合穆斯堡尔谱对催化剂的CO加氢反应性能、催化剂活性相结构及催化剂铁物种在合成气反应过程中的物相变化进行了研究.结果表明,铁负载量的大小对于Fe2O3/ZrO2催化剂的F-T反应催化性能有很大影响,铁负载量适当时,Fe2O3/ZrO2催化剂铁锆间适当的强相互作用使得催化剂在保持较高催化活性的同时高选择性地生成低碳烯烃,产物分布偏离Schulz-Flory分布规律. 相似文献
10.
用XPS技术对不同焙烧温度、不同H_2SO_4浓度制得的/ZrO_2和不同反应温度下反应后/ZrO_2超强酸催化剂的表面元素电子结合能及表面元素的相对含量进行了分析。结果表明,焙烧温度和反应温度对催化剂表面元素Zr、O和S的氧化态没有影响,但Zr和O的电子结合能随温度的升高而下降;O(-2)至少可归结为三种存在形式的氧;可以在催化剂表面富集,且当H_2SO_4浓度为0.5mol/L时,表面富集最显著;H_2SO_4浓度为1mol/L时,催化剂表面和总体含硫量都较高;太低和太高的H_2SO_4浓度时,催化剂表面和总体含硫量都很低。当焙烧温度高至853K或反应温度高至623K以后,催化剂表面含硫量迅速下降。此外,还对催化剂表面的Bronsted酸中心的存在形式和催化剂的失活进行了探讨。 相似文献
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丙烷在负载型V2O5/Zr3(PO4)4催化剂上的氧化脱氢 总被引:2,自引:0,他引:2
制备了无定型的磷酸锆Zr3(PO4)4载体,采用浸渍法在载体上负载06%~60%的V2O5.所制备的催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有较好的催化性能,如30%V2O5/Zr3(PO4)4催化剂在丙烷转化率为170%时,丙烯选择性可达538%,丙烯收率达91%.考察了不同反应条件下催化剂的性能.XRD、IR和Raman光谱表明,V2O5在Zr3(PO4)4载体上主要是以高度分散的钒氧物种存在;ESR分析结果证明催化剂中存在V4+物种,表明V5+/V4+参与了氧化还原反应. 相似文献
14.
采用程序升温还原反应(TPR)、XPS、高温真空XRD及活性和比表面测定等方法对单组分Fe_2O_3、双组分Fe_2O_3-K_2O催化剂及工业用XH-03催化剂研究晶格氧的性质和钾的助催作用;结果表明,纯Fe_2O_3催化剂表面氧种的还原程度差别较大,反应时晶格氧易于失去,造成缺氧而迅速失活,钾的加入使催化剂生成新的K_2F_e2O_4相,其表面氧种的还原性趋向一定的温度范围,晶格氧数量增加,且其稳定性也增加,从而同时促进了氧转移脱氢和直接脱氢反应的活性,因此认为K_2Fe_2O_4可能是活性相,脱氢反应的活性中心应由Fe~(2+)、Fe~(3+)、还原程度一定的晶格氧和K~+组成。 相似文献
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16.
Cu/ZnO/Al_2O_3/ZrO_2催化剂上乙醇脱氢合成乙酸乙酯Ⅰ.催化反应性能及机理 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了经ZrO2改性的Cu/ZnO/Al2O3的催化性能,考察了操作条件、ZrO2含量及不同原料的影响.发现经共沉淀法制备的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2具有最佳的反应活性及选择性.以95%乙醇为原料,在265℃,WHSV1.5h-1时,乙醇转化率为69.0%,乙酸乙酯选择性为70.2%.使用无水乙醇为原料要好于95%乙醇,使用乙醛或醇醛混合原料,亦有乙酸乙酯生成.乙醇在此催化剂上的反应机理为乙醇先在Cu上脱氢为乙醛,然后乙醛在酸碱双中心上发生Cannizarro反应生成乙酸乙酯.还讨论了ZrO2的作用及催化剂活性降低的原因 相似文献
17.
Ni/Al2O3上甲烷二氧化碳氧气转化制备合成气的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
在固定床流动反应装置上,从活性组分的负载量,载体的焙烧温度、反应温度,空速等几个方面考察了Ni/Al2O3催化剂对CH4-CO2-O2转化制备合成气的催化活性,发现采用1100℃焙烧的γ-Al2O3载体制备的镍负载量为9.17w%的Ni/Al2O3催化剂。 相似文献
18.
研究了反应温度,反应物浓度及空速对乙二胺在H-ZSM-5和K-ZSM-5分子筛催化剂上转化为哌嗪反应的影响。在反应温度为340℃,乙二胺浓度为50%和空速为2.3h^-1条件下,乙二胺在2.6%K-ZSM-5催化剂上的转化率为95%,哌嗪的选择性为965。 相似文献
19.
本文考察了碱金属和氯离子对Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂甲烷氧化偶联反应性能的影响,结果表明,只有在氯离子和碱金属的共同作用下才能有效地提高C2烃的收率及其选择性.催化剂经NaCl改性后,C2烃收率为22%,并可获较高的烯烷比.在考察范围内增加接触时间(W/F),催化剂选择性保持不变,但乙烯的选择性呈上升趋势.钠盐Na2WO4、Na4P2O7、Na2SO4、Na2CO3及Na2B4O7对稳定催化剂的贡献按上述顺序逐渐减小.对NaCl-Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂进行了稳定性考察,使用XPS、XRD和红外光谱对经历不同反应时间的催化剂进行了表征. 相似文献
20.
SO4^2—/ZrO2超强酸催化剂的XPS研究 总被引:2,自引:0,他引:2
对XPS技术对不同焙烧温度,不同H2SO4浓度制得的SO4^2-/ZrO2和不同反应温度下反应后SO4^2-/ZrO2超强酸催化剂的表面元素电子结合能及表面元素的相对含量进行了分析。结果表明,焙烧温度和反应温度对催化剂表面元素Zr,O,S的氧化态没有影响,但Zr,O的电子结合能随温度的升高而下降;O(-2)至少可归结为三种存在形式的氧;SO4^2-可以在催化剂表面富集,且当H2SO4浓度为0.5m 相似文献