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用程序升温脱附(TPD)和俄歇电子能谱(AES)在80~773K范围内研究了甲硫醉在Ni(100)面上的脱附和分解.结果表明:当甲硫醇暴露度≤3L时(1L=1.33×10~4Pa.S),甲硫醇在表面分解的脱附产物为氢和甲烷;甲硫醇暴露度≤4L时,除有表面反应生成的氢和甲烷脱附外还伴随有甲硫醇的脱附.AES测量表明,由甲硫酸分解产生的硫原子被强吸附在Ni(100)面上,并对Ni(100)面起化学改性的作用.在甲硫醇暴露度为0.5~3L范围内,滞留在表面的强吸附硫量随甲硫醇的暴露度成正比增加.当甲硫醇暴露度等于10L时,强吸附硫量接近饱和值.表面硫的存在对甲硫醇在Ni(100)面上的反应和吸附性能有明显的影响,硫化学改性的主要作用是阻塞了Ni(100)面上的四重穴中心,降低了Ni(100)面对C-H键、C-S键、和S-H键的裂解活性. 相似文献
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钴负载量和焙烧温度对F-T合成用Co/Al_2O_3催化剂活性的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
对用于F T合成制液态烃的Co/Al2 O3 催化剂进行了程序升温还原研究 ,确定了合适的还原活化温度 (约6 0 0~ 80 0K) ,同时考察了钴负载量和焙烧温度对催化剂活性的影响 .结果表明 ,钴负载量和焙烧温度对C5+ 收率的影响十分显著 .用CODEX优化软件对钴负载量和催化剂焙烧温度进行了优化 .结果表明 ,比较理想的钴负载量为 11 6 % ,焙烧温度为 6 5 1K .XRD测试结果表明 ,在较高温度焙烧的催化剂由于易生成CoAl2 O4 尖晶石 ,导致催化剂的活性显著降低 相似文献
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本文用XRD、IR、TG、DTA和催化反应色谱法研究了添加Na_2CO_3和第一过渡系列金属氧化物对Sm_2O_3甲烷氧化偶联催化性能的影响。结果表明;随Na_2CO_3含量的逐渐变化,C_2烃的产率和选择性呈现一个复杂的变化过程,0.2wt%CoO的加入使Sm_2O_3丧失了甲烷氧化偶联的活性,而提高了深度氧化活性,CO_2成为唯一的氧化产物;然而,同样量的CoO加入7.8wt% Na_2CO_3/Sm_2O_3中,却明显提高了生成C_2烃的产率和选择性,其它过渡金属氧化物对7.8wt% Na_2CO_3/Sm_2O_3的影响与这些氧化物的氧交换性质存在着平行关系,而与它们的表面Me=O键能成反比。本文从Sm_2O_3的n型电导的杂质效应及不同晶相间的相互作用,对催化剂表面氧的吸附量和O~-的吸附强度的影响方面讨论了助剂的作用。 相似文献
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Ni/Al2O3催化剂上CH4/CO2重整反应积碳的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用X光电子能谱(XPS)和脉冲反应技术考察了973K下经不同方法处理后的Ni/Al2O3催化剂表面的积碳,单独用CH4或CO处理后的催化剂在283.6eV左右出现了一个新的Cls峰,可归属为金属碳化物,对CH4,CO处理过的催化剂用CO2处理后发现,结合能约为283.6eV的Cls峰强度明显降低,但由CO处理的催化剂的积碳的活性不如由甲烷生成的积碳活性好,CO歧化反应可能是导致镍催化剂失活的主要 相似文献
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采用脉冲D2反应研究了CeO2在Co-CeO2/SiO2费托合成催化剂中的作用机理. 通过比较在Co-CeO2/SiO2和Co/SiO2催化剂上的脉冲D2反应实验结果发现, CeO2可以提高载体表面 Si-OH 的H-D同位素交换活性和 Si-OH 中H参与CO加氢反应的活性; CeO2不仅增加了催化剂表面活性碳物种的总量,而且活性碳物种以链增长单体-CH2-为主,因而有利于增加费托合成反应速率和链增长几率; CeO2的加入明显提高了催化剂表面碳原子的加氢反应速率,从而减少了碳沉积. 相似文献
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在600℃下,以丁烷:C~(14)标记丁烯-1:氮=1∶1∶12(体积比)的混合气体为原料,用示踪动力学方法求得了在铬-铝、钾-铬-铝、钠-铬-铝三种催化剂氧化态和还原态时下图中示出的脱氢反应各单段的反应速度. 结果表明,在所考察的不同催化剂上,虽然各单段的反应速度有明显的政变,但r1和r3都显著地大于r2,这表明丁烷脱氢基本上按串行历程进行.无论是在氧化态还是在还原态下,钾-铬-铝催化剂上的r1,r2和r3均比在铬-铝催化剂上的为高,而钠加入铬-铝中只r3有少许提高,r1却反受到抑制.同一种催化剂在氧化态下各段的反应速度也相应地较还原态下有不同程度的增加. 根据以上结果,还对丁烯的吸附态和脱氢中心的价态作了初步讨论. 相似文献
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La2O3/BaCO3催化剂对于甲烷氧化偶联反应的催化作用 总被引:1,自引:2,他引:1
本文报导了La_2O_3/BaCO_3催化剂上甲烷氧化偶联反应如果,详细地考察了催化剂配比、反应温度、原料气组成及空速、催化剂制备方法的改变等对反应结果的影响,在反应温度T=780℃,CH_4/O_2=5:1和GHSV=1.8×10~4h~(-1)的反应条件下,甲烷转化率和乙烯选择性分别为25.5和71.4%,同时利用XRD,FTIR及EDS等技术对此催化剂进行了结构表征,其结果证明La_2O_3和BaCO_3两相间的协同效应可能是此催化剂体系具有高反应活性的原因. 相似文献
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Ni/SiO2催化剂上甲烷催化裂解制氢 总被引:9,自引:5,他引:9
研究了固定床反应器上甲烷在Ni/SiO2催化剂上的裂解反应,并分别用O2、H2O进行催化剂失活/活化循环实验,并对催化剂用XRD进行分析。结果表明,Ni/SiO2催化剂具有良好的催化性能,甲烷转化率~40%,并能在150 min的时间内保持其活性,无论是用空气氧化还是水蒸气汽化,都能有效地活化已失活的催化剂。XRD实验显示,多次裂解-再生循环过程,对催化剂结构没有明显破坏。 相似文献