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羰基铑催化剂由于其加氢性能较弱,在羰基化反应的研究中,通常仅作为烯烃氢甲酰化制醛的催化剂。产物中得不到醇。本文则报道了以Rh_2(AcO)_4和Rh_6(CO)_16为催化剂,在一个反应器内进行烯烃氢甲酰化,加氢制醇的研究。系统考察了Rh/Pbu_3/EtOH催化体系受各种反应条件的影响。在最佳反应条件下,烯烃转化率达100%。对醇选择性亦在99.5%以上,正异构比在2以上.为烯烃一步制醇建立了铑系催化新体系。文中并利用红外光谱测定了反应过程的催化剂物种.实验证明,由烯烃一步制醇是由烯烃首先进行氢甲酰化反应,然后由生成的醛进一步加氢成醇的一个串联反应过程。前一步骤反应速度较快,2h内可使95%以上的烯烃转化为醛,后面由醛加氢成醇则进行缓慢,在100—120℃下,至少22h,才能使醛全部转化为醇。 相似文献
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离子液体介质中用Cu/ZrO2-SiO2催化香茅醛加氢合成薄荷醇 总被引:1,自引:0,他引:1
制备了Cu/ZrO2-SiO2双载体催化剂, 并在离子液体介质中研究了香茅醛催化加氢合成薄荷醇的反应. 研究结果表明, 离子液体中的阳离子与香茅醛分子中的羰基形成氢键, 使香茅醛更容易异构化为胡异薄荷醇, 提高了催化剂的选择性; 特别是可调节酸度的[bmim][AlmCln]离子液体, 有效地提供了香茅醛的异构化所需要的路易斯酸条件, 在竞争性加氢中促进了香茅醛向生成薄荷醇的方向转化. 在0.8 MPa, 90 ℃, 2 h的条件下, 香茅醛一锅反应生成薄荷醇的转化率为100%, 对薄荷醇的选择性为91.3%, 而且, 催化剂和离子液体可回收和重复使用. 相似文献
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烯烃羰化一步制醇铑系催化新体系的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
羰基铑催化剂由于基加氢性能较弱,在羰基化反应的研究中,通常仅作为烯烃氢甲酰化制醛的催化剂。产物中得不到醇。本文则报道了以Rh2(AcO)4和Rh6(CO)16为催化剂,在一个反应器内进行烯烃氢甲酰化,加氢制醇的研究。系统考察了Rh/PBu2/EtOH催化体系受各种反应条件的影响。在最佳反应条件下,烯烃转化率达100%。对醇选择性亦在99.5%以上,正异构比在2以上。为烯烃一步制醇建立了铑系催化新体 相似文献
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研究了以水溶性PdCl2(TPPTS)2为催化剂,在水/有化机物两相体系中,添加TPTS、CTAB、PVA、明胶和碳酸钠和柠檬醛加氢反应及催化剂稳定性的影响,添加配体TPPTS、明胶或表面活性CTAB有利于减少钯黑的形成,但会引起催化活性降低;而添加PVA和Na2Co3,虽然都不能抑制钯黑的形成,但后者的添加会明显提高加氢速度;发现,明胶加碳酸钠的体系不仅可以稳定催化剂的活性物种,避免钯黑的析出, 相似文献
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研究了水/ 甲苯乳化液中二苯并噻吩( 硫芴) 在分散型钼酸、磷钼酸和四硫钼酸铵催化剂存在下的加氢脱硫反应. 反应在高压釜中于340 ℃及三种不同的气氛即H2 ,H2/H2 O和CO/H2O(CO 和H2O 经水煤气转换反应( WGSR) 产生原位氢) 的存在下进行. 用GC和GCMS鉴定、分析了气体和液体产物的组成. 结果表明: 对硫芴的加氢脱硫反应,在分散型四硫钼酸铵催化剂存在下,原位产生的氢的效果仅比加入的氢气稍好,而在分散型钼酸和磷钼酸催化剂存在下,原位产生的氢远比加入的氢气有效. 实验结果还表明: 硫化氢能显著提高分散型钼酸和磷钼酸催化剂的加氢脱硫活性,但在分散型四硫钼酸铵催化剂存在下,硫化氢能促进加氢反应而抑制氢解反应. 一氧化碳和水均选择性地抑制氢解反应. 相似文献
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肉桂醛催化选择加氢反应中双金属的协同效应 总被引:7,自引:0,他引:7
对既含有CC键又含有CO键的分子,CC键的选择加氢意义重大[1].α,β不饱和醛选择加氢成饱和醛就属于此类.钯是已知的可在温和条件下将α,β不饱和醛选择加氢生成饱和醛最有效的催化剂之一.人们曾研究了不同钯化合物催化剂对α,β不饱和醛中CC的双键选择加... 相似文献
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本文研究了两种水溶性钌-膦配合物RuCl_2(TPPTS)_3和Rucl_2(CO)_2(TPPTS)_2[TPPTS为:P(m-C_6H_4SO_3Na)_3]的合成,在水相和有机相组成的两相催化体系中,考察了它们衍生出的活性物种和以RuCl3-TPPTS原位合成的活性物种对肉桂醛的选择加氢性能,并对反应温度(20—80℃),氢压(2—6MPa),催化剂浓度(1.12×10~(-3)~4.50×10~(-3)mol/L),配体TPPTS浓度(9.0×10~(-3)~5.4×10~(-2)mol/L),表面活性剂浓度和反应时间的变化对选择加氢反应的影响进行了详细研究。实验结果表明,RuCl_3-TPPTS原位合成配合物的催化加氢活性最高,而在金属Ru上羰基的配位将使加氢活性降低,表面活性剂CTAB是有效的促进剂,它的加入可大大提高加氢活性,选择适当的CTAB浓度,在反应结束后水相与有机相分层迅速,有利于Ru催化剂的分离,在所考察的反应条件下,肉桂醛选择加氢生成肉桂醇的转化率大于80%,选择性达96%以上。 相似文献
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由HRuCo3(CO)12制备的催化剂在CO加氢反应中,若在初始阶段或温度较低的条件下,含氧产物大部分是甲醇;若增加反应时间或提高反应温度,C2含氧化合物则是主要产物。原位红外光谱揭示了甲酰基和乙酰基分别是形成甲醇和C2含氧化合物的中间体,而且乙酰基来自甲酰基与甲基的相互作用。 相似文献
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研究了水/甲苯乳化液中二苯并噻吩(硫芴)在分散型钼酸、磷钼酸和四硫钼酸铵催化剂存在下的加氢脱硫反应。反应在高压釜中于340℃及三种不同的气氛即H2,H2/H2O和CO/H2O(CO和H2O经水煤气转换反应(WGSR)产生原位氢)的存在下进行。用GC和GC-MS鉴定、分析了气体和液体产物的组成。结果表明:对硫芴的加氢脱硫反应,在分散型四硫钼酸铵催化剂存在下,在位产生的氢的效果仅比加入的氢气稍好,而在 相似文献
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研究了水/甲苯乳化液中二苯并噻吩(硫芴)在分散型钼酸、磷钼酸和四硫代钼酸铵催化剂存在下的加氢脱硫反应。反应在高压釜中于340℃及三种不同的气氛即H2,H2/H2O和CO/H2O(CO和H2O经水煤气转换反应(WGSR)产生原位氢的存在下进行。用GC和GC-MS鉴定、分析了气体和液体产物的组成。在此基础上,提出了包含直接氢解和加氢脱硫两个反应途径的硫芴加氢反应网络,并采用最优化法计算了反应网络的速率 相似文献
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Co/γ—Al2O3催化上肉桂醛的选择加氢——反应性能的考察 总被引:1,自引:1,他引:0
研究了γ-Al2O3负载的Co/γ-Al2O3催化剂上肉桂醛的选择加氢反应。反应结果表明,以CoCl2作为前驱物的Co/γ-Al2O3催化剂的选择性要高于以Co(NO3)2作为前驱物的Co/γ-Al2O3催化剂,而活性则正好相反。当钴的负载量小于9%时,随着钴负载量的增加,催化剂的活性和选择性随之增加,当钴的负载量大于9%时,随着钴负载量的增加,Co/γ-Al2O3催化剂的活性略有增加,而生成肉桂 相似文献