非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究Ⅲ. 镧的添加量对催化剂性能的影响

采用溶胶-凝胶法, 在800 ℃下焙烧制备了不同镧添加量的载体, 再用浸渍法制得用于非均相合成碳酸二苯酯的催化剂. 通过XRD、 SEM和TEM 对载体及催化剂的表征, 探讨了镧添加量对载体晶相、孔径、粒径和比表面积的影响, 并考察了镧添加量对催化剂活性的影响. 结果表明, 当镧添加量为9.32%时, 催化剂及载体的各种性能都较好.     

非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究 Ⅱ.镧的添加量对催化剂性能的影响

采用溶胶 -凝胶法 ,在 80 0℃下焙烧制备了不同镧添加量的载体 ,再用浸渍法制得用于非均相合成碳酸二苯酯的催化剂 .通过 XRD、 SEM和 TEM对载体及催化剂的表征 ,探讨了镧添加量对载体晶相、孔径、粒径和比表面积的影响 ,并考察了镧添加量对催化剂活性的影响 .结果表明 ,当镧添加量为 9.32 %时 ,催化剂及载体的各种性能都较好     

镧改性铜基铝铈交联蒙脱土的制备及其对丙烯选择性还原NO的催化性能

 制备了镧改性铜基铝铈交联蒙脱土催化剂La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM,研究了它在富氧条件下对丙烯选择还原NO的催化性能,考察了镧的添加方法、添加量及催化剂焙烧温度对La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM催化性能的影响. 结果表明,采用分步浸渍法引入镧能显著提高催化剂对NO选择还原反应的催化活性和高温稳定性,镧的添加量为1.0%时,经500 ℃焙烧制得的La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM催化剂性能较佳,NO最大转化率由未加镧时的49.1%提高到加镧时的57.2%,在650 ℃反应时La/Cu/SO2-4/AlCe-PILM上的NO转化率仍高达20%. XRD,TPR和XPS表征分析结果表明,镧物种和铜物种均呈分散状态,镧的引入可能促进了活性中心Cu2+的氧化还原催化循环过程,从而提高了催化剂对丙烯选择还原NO反应的催化活性.     

非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究Ⅱ. 焙烧温度对催化剂性能影响

在不同焙烧温度下制备了非均相催化一步合成碳酸二苯酯所需的催化剂载体并用XRD、SEM及TEM技术对催化剂进行了表征，结果发现，载体的主要物相基本相同，皆为La0.3Mn0.5PbO，但当焙烧温度为800℃时，所得载体的粒径及孔容较好。最后通过合成实验对催化剂的催化性能进行了研究，结果发现，载体的焙烧温度为800℃时碳酸二苯酯的收率可达到5．62％，选择性可达到95．7％。此外还就柠檬酸的添加量对催化剂的催化性能的影响进行了初步的探讨。     

丙酮一步法合成甲基异丁基酮催化剂研究

用浸渍法制备了丙酮一步法合成甲基异丁基酮负载型催化剂，考察了载体的预处理温度、添加镧助剂对催化剂性能的影响；用BET法测定了催化剂的表面积；采用H2-O2滴定法测定Pd的分散度．结果发现，用经过1．023K焙烧过的Al2O3为载体的催化剂具有较好的催化性能，添加镧助剂后催化剂的分散度、活性有较大的提高．     

氧化铈和氧化镧在汽车尾气净化催化剂中的应用

阐述了稀土元素应用于汽车尾气净化催化剂的意义，讨论了氧化铈和氧化镧的催化作用机制及其影响因素，并对其发展前景进行了展望。汽车尾气净化普遍使用铂铑基贵金属三元催化剂。为了解决Pt，Rh的供需矛盾，应用稀土(氧化铈和氧化镧)作为添加剂，降低Pt，Rh用量、扩大Pd基催化剂应用是研究开发的热点。据研究，氧化铈和氧化镧催化作用机制主要是提高活性涂层的催化活性，自动调节空气燃料比和助催化作用，并能提高载体的热稳定性和机械强度等性能。影响氧化铈和氧化镧催化性能的因素主要为共助作用、添加方法、ZrO2，CuO，AgO等其他氧化物的协同作用。     

整体式催化剂活性组分负载策略及微波催化燃烧甲苯特性

针对催化剂活性组分脱落问题，采用载体预处理和添加硅溶胶的策略来强化活性组分负载，微波单模腔中催化燃烧甲苯以考察催化剂活性，并对牢固负载的催化剂进行表征分析。研究表明，常温下采用10%盐酸溶液对蜂窝状堇青石（CH）载体预处理、硅溶胶添加量与载体吸水量比值为0.125条件下所制备的Cu-Mn-Ce（硅溶胶）/CH催化剂脱落率为0.0129%，明显低于Cu-Mn-Ce/CH催化剂的0.950%。Cu-Mn-Ce（硅溶胶）/CH催化剂具有更小的活性颗粒尺寸、更大的比表面积和更多样的活性晶体，在甲苯进气浓度1000 mg/m³、进气量0.12 m³/h、微波功率200 W和床层温度350℃条件下，催化剂对甲苯的催化燃烧效率和矿化率分别为98.5%和87.9%；连续实验43 h后，催化剂活性保持稳定且活性组分脱落率低（0.0328%）。硅溶胶的添加增强了活性组分与载体之间的相互作用力，生成的硅氧烷化学键提高了活性组分的结合牢固度。     

稀土催化材料的制备、结构及催化性能

稀土催化材料的研究和发展为La和Ce等高丰度轻稀土元素的高质、高效利用提供了有效的途径.稀土元素具有未充满电子的4f轨道和镧系收缩等特征,作为催化剂的活性组分或载体使用时表现出独特的催化性能.本文从稀土氧化物、稀土复合氧化物、稀土-贵金属催化剂、稀土改性多孔催化材料等稀土催化材料出发,重点介绍和讨论了稀土的添加对催化剂的结构、活性和稳定性等的影响,阐述了稀土与过渡金属及氧化物、稀土与贵金属之间的相互作用,及对催化剂催化性能的影响.并对稀土催化材料的研究和发展提出了思考和展望.     

负载型镧锰钙钛矿催化剂上甲烷催化燃烧的研究

研究了甲烷在负载型镧锰钙钛矿催化剂(LCFM／α-Al2O3)上的低温催化燃烧反应．考察了制备方法、焙烧温度列催化剂结构和活性的影响．并进行了100h稳定性实验．实验结果表明用浸渍法、焙烧温度高于800℃就能在载体上生成良好的钙钛矿结构，催化剂具有较低的起燃温度并且在高温条件下具有与非负载型镧锰钙钛矿催化剂相当的活性；100h稳定性实验表明LCFM／a-Al2O3催化剂经历了100h．800℃的连续高温燃烧反应，催化剂仍保持了原有结构和催化活性．并且没有明显积碳．     

吸热碳氢燃料裂解镧改性混合型催化剂的研究

制备了吸热型碳氢燃料NNJ-150和镧离子交换改性的USY、ZSM-5分子重申及混合分子筛，考察了NNJ-150在USHY、HZSM-5和两者混合物以及镧改性单分子筛和混合分子筛催化剂上的裂解反应。结果表明，ZSM-5分子筛中添加镧，对NNJ-150的单分子裂解反应有明显影响；混合分子两种分子筛之间存在协同作用，低温（500℃）下，LaUSY LaZSM-5（75：25）混合分子筛对低碳烯烃的选择性较高（41.48％），催化剂寿命较长（35min以上），能有效提高吸热型碳氢燃料NNJ-150的吸热能效。     

Ni/MWCNT及镧改性Ni/MWCNT催化CO2甲烷化反应的性能

以多壁碳纳米管(MWCNT)为载体, 通过浸渍法制备了负载型镍催化剂和稀土镧改性的镍催化剂, 并对其二氧化碳甲烷化的催化性能进行了研究. 借助比表面积测试、程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段研究了稀土镧的添加对Ni/MWCNT催化剂结构和表面组成、催化剂还原性能以及CO₂甲烷化反应性能的影响. 结果表明: 稀土镧改性的Ni/MWCNT较Ni/MWCNT催化剂具有更好的CO₂甲烷化活性, 镧组分的加入提高了催化剂表面的镍物种浓度和分散度, 弱化了氧化镍与载体MWCNT之间的相互作用, 促进了氧化镍的还原, 同时提高了表面镍物种的电子密度, 增加了对反应物的吸附能力, 从而提高了其CO₂甲烷化活性. 制备过程中稀土镧的添加次序对催化性能有较明显的影响, 其活性顺序为先浸渍镧后浸渍镍制备的催化剂活性明显好于先浸渍镍后浸渍镧制备的催化剂.     

原位红外光谱研究镧对负载钯催化剂上甲醇车尾气氧化机理的影响

在色谱微反装置上考察了负载Pd催化剂的甲醇深度氧化性能.结果表明,在γ氧化铝载体中,添加镧对负载Pd催化剂催化活性和选择性影响较大,甲醇氧化含氧中间物含量大大降低.利用insituFTIR技术测定了镧改性后的负载Pd催化剂表面的吸附物种和表面的程序升温反应,对负载Pd催化剂甲醇深度氧化反应机理进行了探讨.     

固体炭对一氧化氮低温催化解离还原反应的影响 Ⅰ.复合催化剂还原活性的考

考察了担载在活性炭上的以铜、铁为主的复合 经剂对一氧化氮催化解离还原活性的影响，并通过TPR和XRD研究了不同金属组份配比和不同助剂（K、Na）对催化剂性能的影响。结果表明，通过选择不同催化剂配比和添加不同助剂，降低主催化剂在载体炭上的还原温度和提高主催化剂在载体炭上的分散度，将有利于提高催化剂对一氧化氮催化解离还原的活性。文中还采用电镜方法研究了不同组成复合催化剂的金属颗粒大小和Cu、Fe复合催化剂经反应后其表面的形貌结构，发现在这种炭载型复合催化剂上进行一氧化氮催化解离还原反应的过程中，有催化剂表面金属颗粒迁移、生成炭丝和金属颗粒在载体炭上打洞等迹象。     

整体式催化剂活性组分负载策略及微波催化燃烧甲苯特性

针对催化剂活性组分脱落问题,采用载体预处理和添加硅溶胶的策略来强化活性组分负载,微波单模腔中催化燃烧甲苯以考察催化剂活性,并对牢固负载的催化剂进行表征分析。研究表明,常温下采用10%盐酸溶液对蜂窝状堇青石(CH)载体预处理、硅溶胶添加量与载体吸水量比值为0. 125条件下所制备的Cu-Mn-Ce(硅溶胶)/CH催化剂脱落率为0. 0129%,明显低于Cu-Mn-Ce/CH催化剂的0. 950%。Cu-Mn-Ce(硅溶胶)/CH催化剂具有更小的活性颗粒尺寸、更大的比表面积和更多样的活性晶体,在甲苯进气浓度1000 mg/m3、进气量0. 12 m3/h、微波功率200 W和床层温度350℃条件下,催化剂对甲苯的催化燃烧效率和矿化率分别为98. 5%和87. 9%;连续实验43 h后,催化剂活性保持稳定且活性组分脱落率低(0. 0328%)。硅溶胶的添加增强了活性组分与载体之间的相互作用力,生成的硅氧烷化学键提高了活性组分的结合牢固度。     

稀土改质催化剂对废食用油制备燃料油的影响

利用浸渍法制备稀土改质催化剂,用于废食用油脂催化裂解的裂解气催化改质。考察了催化剂活性组分含量、硅铝比、焙烧温度、改质反应温度对产物组成、烯烃含量及收率的影响。得最佳条件:ZSM-5作为催化剂载体,催化剂活性组分镧稀土含量为6%,催化剂焙烧温度为550℃,改质反应温度为360℃。在最佳条件下催化改质,燃料油烯烃含量降低了34.3%,汽油含量提高了14.36%,轻柴油含量提高了1.67%,重柴油含量下降了6.72%,重油含量下降了2.2%,燃料油总收率提高了7.12%,油品质显著提高。     

镧促进Ru/Sep氨合成催化反应研究

以乙醇为溶剂,以海泡石(Sep)为载体,用浸渍法制备了镧为促进剂的新型钌基氨合成催化剂,并对催化反应工艺条件进行了考察。结果表明,镧是海泡石负载钌基催化剂的有效促进剂。当钌负载量为5%(质量分数),La/Ru摩尔比为1.5,在10MPa450℃20000h-1条件下,氨合成反应速率为38.5μmmol·g-1·h-1)。     

催化剂对煤着火特性的影响Ⅰ.煤性质及煤中矿物质对煤催化着火的影响

使用可在加压下测定着火点的装置，研究了煤化程度、煤中太物质和煤焦干馏温度对煤或煤焦的催化着火的影响。结果表明，对于煤的催化着火来说，煤化程度、煤焦干馏温度仍是影响煤或煤焦活性的重要因素，但是添加催化剂后，煤的活性顺序也发生了一定的变化；煤中矿物有一定的催化着火作用，催化作用的大小与煤中钙、钾、钠含量及其存在形态、分布状况有关；催化作用的大小与催化剂添加量有关，并且添加量存在一个最佳值，此时着火点最 低。     

稀土元素对磷钼钒杂多酸催化氧化活性的影响

讨论了镧的置換度和稀土元素对含氧有机化合物在杂多酸催化剂上的氧化反应的影响,并与催化剂的结构进行了关联。镧的引入不影响氧化脱氢反应,而明显削弱插入氧反应。其它稀土元素的影响与镧相同。     

改性对β沸石表面酸性及丙烯水合醚化反应性能的影响

采用浸渍法和离子交换法，制备出一系列改性β沸石催化剂，考察了改性剂对β沸石表面酸性及丙烯水合醚化反应性能的影响。结果表明：硼、锌、铝改性可以提高β沸石的L酸中心，磷、镧、铈改性后β沸石的B酸中心增加。催化剂的B酸和L酸中心与丙烯转化率和异丙醚选择性之间存在着一定的对应关系：B酸量增加有利于提高丙烯转化率，L酸量增加有利于提高异丙醚的选择性。合适的B／L酸比例是催化剂同时具有高活性和高异丙醚选择性的关键。     

胶溶法制备铈锆镧共改性氧化铝及催化性能

γ-Al2O3是机动车尾气净化催化剂的常用载体,其高温热稳定性、比表面积、孔容、孔径及表面酸性等对催化活性有很大影响.近年来,大量研究结果表明,铈、锆、镧和钡等元素的添加可以提高氧化铝的高温热稳定性和催化活性[1～3],然而这些研究大多致力于单组分或者双组分改性氧化铝,制备方法以浸渍法和溶胶-凝胶法为主.胶溶法制备三组分共同改性氧化铝的研究很少.本文利用胶溶法制备了系列铈、锆、镧改性氧化铝,讨论了三组分共同添加对氧化铝载体的性质以及催化剂活性的影响.