Au/CeO2催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究

采用水溶液沉淀法和沉积-沉淀法分别制备了CeO2载体及相应Au/CeO2催化剂,以CO氧化反应为表征反应,考察了载体制备条件,催化剂的焙烧温度、预处理温度和气氛以及活性组分负载量对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了BET、XRD和TEM表征,分析了影响催化剂活性的原因.结果表明,载体的制备条件对催化剂的活性有一定影响,经微波处理的载体负载活性组分后,由于活性组分和载体的接触较紧密,因此有利于催化剂活性的提高.催化剂的最佳焙烧温度为300℃,最佳活化温度为300℃,气氛为空气,最佳金负载量为4%.     

二氧化钛负载氧化物催化剂上CO的氧化反应

对浸渍法和共沉淀法制备以的各种ＴｉＯ２负载氧化物催化剂进行了活性组分的筛选,结果发现,两种方法得到的ＣｕＯ催化剂均具有优良的ＣＯ氧化催化性能。在此基础上,考察不同ＴｉＯ２载体,活性组分含量以及催化剂焙烧温度对其催化能力的影响。结果表明,具有高比表面、大孔体积的ＴｉＯ２载体负功的ＣｕＯ催化剂具有较好的催化性能,活性组分ＣｕＯ的最佳含量范围在１０％～１５％之间,催化剂最佳焙烧温度为４００℃。     

Cu-Mn-Ce/γ-Al2O3汽车尾气净化催化材料的合成及性能的研究

采用固定床反应装置，模拟汽车尾气的组成成分，以CO氧化和NH3选择还原NO为探针反应，研究了焙烧温度和焙烧时间等因素对复合金属氧化物催化材料Cu-Mn-Ce-O／γ-Al2O3的催化活性的影响，并考察了该催化剂的抗硫化中毒性能。在本研究条件下，焙烧温度在700℃左右，焙烧时间为2．5h时，催化剂对NO-CO体系中CO的氧化率在76％，以上，对NH3-NO体系中的NO的最佳催化还原率在80％以上。催化剂在3．O％S02／空气气氛中强制中毒后，其在NH3-NO气氛中的最佳反应温度．450℃，同样条件下未中毒催化剂的最佳反应温度为350℃左右，并且催化剂中毒后对NO—NH3的最大转化率没有下降，但是对NO-CO体系的反应活性明显下降，说明该催化剂具有良好的高温活性和抗硫中毒性能。     

稀土-铁催化剂催化还原烟气中SO2制硫磺

以煤气为还原气,以Fe为主活性金属,稀土为助剂催化还原冶炼烟气中SO2制取硫磺,研究了不同稀土、不同稀土含量及不同催化剂制备方式对稀土-过渡金属催化剂催化还原SO2制硫磺活性的影响,并考察了其反应机制.结果表明:不同稀土对Fe/Al2O3催化剂有不同的改性作用,Sm和Dy的加人大大提高了催化剂的活性,在360 ℃时,smFe/Al2O3的硫产率增大到86.62%,比同温度下Fe/Al2O3的提高了40.5%;在400℃时,DyFe/Al2O3的硫产率增大到91.62%.比同温度下Fe/Al2O3的提高了26.4%;REFe/Al2O3催化剂的活性与稀土含量有一定的关系,对SmFe/Al2O3催化剂,稀土Sm的最佳含量为1.0%;不同方式制备的稀土催化剂活性不同,对硫产率来说其大小顺序为:钐铁溶液混浸>先浸钐后浸铁>先浸铁后浸钐;煤气还原SO2的反应机制为中间产物机制.     

新型高性能Cu/HMS催化剂的合成及其在草酸二甲酯催化加氢合成 乙二醇反应中的应用

采用原位合成法合成了介孔Cu/HMS催化剂, 并以草酸二甲酯催化加氢合成乙二醇为探针反应考察了不同焙烧温度对反应催化性能的影响, 结果表明焙烧温度为650 ℃时合成的催化剂在该反应中表现出最佳的催化性能. 在反应温度为200 ℃、压力为3 MPa、氢酯比为50、液时空速为0.74 h－1的条件下, 草酸二甲酯的转化率达到100%, 并且乙二醇的选择性达到97%. 采用X射线粉末衍射、N2低温吸附、H2-TPR、N2O滴定、X射线光电子能谱及傅利叶变换红外光谱对系列催化剂进行了系统表征, 阐述了焙烧温度对催化性能影响的本质原因. 研究表明焙烧温度能够影响活性铜物种的分散度和铜物种与载体间的相互作用, 从而影响草酸二甲酯催化加氢的催化性能.     

FePVAsMo杂多化合物膜催化低碳醇选择氧化反应的研究

用组合法合成HxFe01.7P1.1V1.1As0.44-1.1Mo2Oy杂多化合物，并将其以浸渍法负载于多孔钛片上制成催化剂膜，在自制膜式反应釜中选择性催化氧化低碳醇，探讨了As,Fe含量及不同膜焙烧温度对催化剂催化性能的影响；用TPR，IR，TG－DTA对杂多化合物进行表征。结果表明，Fe的引入，可大大提高催化剂的活性和反应的选择性；As的引入，使催化剂的氧化脱氢能力大幅提高；膜焙烧温度为400℃时，催化剂的活性，选择性与稳定性最佳。组成为HxFe0.84P1.1V1.1As0.75Mo12Oy的杂多化合物膜催化剂对低碳醇具有良好的催化氧化活性，稳定性及再生能力。在适宜的条件下催化乙醇氧化，乙醛收率可达95．2％，对丙醇，丁醇也有良好的催化活性。     

甲酸甲酯生产甲酰胺催化新工艺的研究

研究了在常压下,由甲酸甲酯与ＮＨ３反应生产甲酰胺的催化新工艺,比较了不同反应器、加或不加催化剂。催化剂活性组分含量、催化剂粒度大小及装量等对反应的影响,并考察了不同反应温度、ＮＨ３流量、反应时间与甲酰胺收率的关系,结果表明用催化新工艺在２ｇ－Ｍ－１０催化剂上,加２０ｍＬ甲酸甲酯,ＮＨ４流量为４Ｌ／ｈ,反应温度７℃,反应２ｈ后,甲酰胺收率可达９９％。     

FCC汽油低温改质过程的烯烃转化及催化剂积炭

利用微反-色谱联合实验装置和连续式小型提升管催化裂化实验装置研究了催化裂化汽油低温改质过程中烯烃转化和催化剂积炭的过程和规律。通过对模型化合物和催化裂化汽油改质过程中催化剂活性、催化裂化汽油窄馏分、反应温度、剂油比和反应时间对烯烃转化和催化剂积炭的研究表明，大部分烯烃转化和催化剂积炭的反应发生在油剂接触极短的反应时间内，并随着催化剂活性、反应物活性、剂油比和反应温度的提高而增加。在油剂接触后很长的反应时间内，生焦量、积炭速率和烯烃的转化程度都很小，烯烃转化损失率降低，因此，催化裂化汽油在低温改质的条件下可以通过延长反应时间来提高烯烃的转化率。因此，催化裂化汽油改质的最佳工艺条件为，390℃～440℃，剂油比6，催化剂活性61～65，长反应时间，轻馏分进料。     

氧化铈负载CuO催化材料对甲烷燃烧的催化作用

以甲烷催化燃烧为目标反应, 考察了CuO/CeO2催化材料的催化活性, 研究了催化材料中铜含量, 制备方法及焙烧温度对催化活性的影响. 结果表明, CuO/CeO2催化材料对甲烷燃烧反应呈现出较高催化活性, 适当温度下焙烧催化剂有利于提高催化剂的催化活性. 随着催化剂中氧化铜含量的改变, 甲烷完全燃烧的温度改变较大. 对于浸渍法样品, 当CuO% (质量分数)>13.0% 时, 复合物本体有CuO晶相出现, 而不是以高分散形式分布在复合物表面, 导致催化活性下降, 完全燃烧温度升高. 最佳CuO含量CuO% 约为8.0%.     

催化湿式氧化苯酚的TiO2-CeO2催化剂的制备与表征

 采用共沉淀法制备了催化湿式氧化降解苯酚的TiO2-CeO2催化剂,通过单因素多次实验和正交实验两种不同的实验方式,考察了不同的制备条件如活性组分配比、焙烧温度、焙烧时间和老化过程的pH值等对催化剂活性的影响,证明了老化过程中保持较高pH值对于TiO2-CeO2催化剂的活性具有决定性作用. 当活性组分摩尔配比为1:1, 焙烧温度为450 ℃, 焙烧时间为5.0 h, 老化过程中pH保持为11时得到的催化剂,在反应温度为150 ℃, 氧分压为4.5 MPa的条件下,经90 min的反应,浓度为2.1 g/L的苯酚溶液COD去除率达到了93%. 通过热重差热、N2吸附-脱附、 X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等分析方法揭示了催化剂的微观结构. 结果表明, BET比表面积、表面吸附氧以及表面三价金属元素的相对含量等物理和化学结构特性对催化剂的活性有重要影响.     

堇青石负载La-Mn-O复合氧化物催化剂的甲苯催化燃烧性能

以堇青石蜂窝陶瓷为载体,以La2O3,Mn(NO3)2为基本原料,掺杂一些稀土等非贵重金属元素,采用浸渍法制备了系列负载La-Mn-O复合氧化物催化剂.考察了焙烧温度等对甲苯催化燃烧性能的影响,并对催化剂进行了XRD,TPR表征.结果表明,800 ℃焙烧的LaMn/Cord催化剂具有较高的甲苯催化燃烧性能;Ce取代催化剂中部分La后能改善催化剂的氧化活性,当Ce∶La=1∶1(摩尔比)时催化性能最佳,在260 ℃的反应温度下甲苯转化率达到90%以上.     

KF/MgO 催化碳酸二甲酯与月桂醇酯交换合成碳酸二月桂酯

 研究了 KF/MgO 催化剂对碳酸二甲酯 (DMC) 与月桂醇酯交换反应制备碳酸二月桂酯 (DDC) 的催化性能. 考察了催化剂 KF 负载量及焙烧温度对反应的影响, 并采用 X 射线衍射、傅里叶变换红外光谱、扫描电镜和 N2 吸附-脱附等对催化剂进行了表征. 结果表明, 催化剂 KF/MgO 在空气中较高温度焙烧后生成新相 K2MgF4 和 K2CO3, 它们为催化剂的主要活性组分. 催化性能测试结果表明, 该催化剂具有良好的催化活性, KF 的最佳负载量为 30%, 催化剂的最佳焙烧温度为 873 K. 还考察了反应条件对 KF/MgO 催化剂性能的影响. 当在反应物月桂醇:DMC 摩尔比 = 4, 催化剂用量为反应物总质量的 0.75%, 反应时间为 4 h 的条件下, 反应性能最佳, DMC 转化率和 DDC 收率分别为 86.7% 和 86.2%.     

整体式MnOx-CeO2／ZrO2-TiO2催化剂用于NH3低温选择性催化还原NO

以MnOx为活性组分, CeO2为助剂, ZrO2-TiO2为载体制备了MnOx-CeO2/ZrO2-TiO2整体式催化剂,考察了焙烧温度对该催化剂上NH3低温选择性催化还原反应(NH3-SCR)的影响. 通过X射线衍射、比表面积测定、储氧量测定和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂的织构性能和储氧量对低温NH3-SCR反应有较大的影响,活性组分锰以+3价和+4价共存时具有最好的低温活性. 该催化剂经600 ℃焙烧后,在空速为 36?000 h-1 时,反应有最低的起燃温度160 ℃和很宽的反应温度窗口176～393 ℃(转化率为60%～95%). 该催化剂在固定源,尤其在移动源柴油车上催化净化氮氧化物具有良好的应用前景.     

新型铁锰复合氧化物催化低温脱除NOx

采用溶胶-凝胶法合成了一系列铁锰复合氧化物催化剂,利用X射线衍射(XRD)对催化剂的活性相态进行研究,并考察了铁锰摩尔比及焙烧温度对催化性能的影响.结果表明,该催化剂体系征低温(80-220℃)下选择性催化氨还原NOx反应中显示出优异的活性.其中Fe(0.4)-MnOx(500)(即摩尔比n(Fe)/(n(Fe)+n(Mn))=0.4,焙烧温度500℃)催化剂具有最佳低温催化活性,在空速30000 h-1,温度80℃的条件下,NOx转化效率达到90.6%,N2 选择性达100%.Fe-MnOx复合氧化物催化剂中形成的Fe3Mn3O8晶相有利于促进NO氧化成NO2,从而提高低温选择性催化还原的活性.     

V_2O_5/C催化乙二醛氧化为乙醛酸的研究

选用V2O5作为催化剂,活性炭为载体,偏钒酸铵的草酸溶液为浸渍前驱体,采用等体积浸渍法制备了V2O5/C催化剂,将其应用于乙二醛的液相氧化.并对反应液用液相色谱进行了定性,在确定了催化体系中氧化产物的基础上,考察了V2O5含量和焙烧温度对催化剂催化性能的影响,利用XRD和TEM等手段对催化剂进行了表征.结果显示,V2O5含量较低时(w(V2O5)<3%),催化剂的活性组分分散度较高,乙二醛转化率和乙醛酸的选择性都随着V2O5的含量提高而逐渐增加;当负载量为3%时,催化效果最佳,乙二醛转化率和乙醛酸的选择性分别达到16.16%和76.75%;当V2O5的质量分数大于3%时,V2O5颗粒在活性炭表面发生明显聚集,V2O5开始出现多层吸附,导致乙二醛转化率和乙醛酸得率略有下降.而焙烧温度是制备负载型催化剂的一个重要影响因素.焙烧温度的作用不仅在于使活性组分的前驱体充分分解,同时也影响着活性组分的分散状态.我们考察了经不同温度焙烧后的催化剂的活性,从表征结果来看,在473K以下焙烧时,可能活性组分的前驱体未能充分分解,活性中心数目较少,反应效果较差;当V2O5负载量为3%、焙烧温度为573K时,催化剂具有较高的催化活...     

新型铁锰复合氧化物催化低温脱除NOx

采用溶胶-凝胶法合成了一系列铁锰复合氧化物催化剂, 利用X射线衍射(XRD)对催化剂的活性相态进行研究, 并考察了铁锰摩尔比及焙烧温度对催化性能的影响. 结果表明, 该催化剂体系在低温(80-220 ℃)下选择性催化氨还原NOx反应中显示出优异的活性. 其中Fe(0.4)-MnOx(500)(即摩尔比n(Fe)/(n(Fe)+n(Mn))=0.4, 焙烧温度500 ℃)催化剂具有最佳低温催化活性, 在空速30000 h-1, 温度80 ℃的条件下, NOx转化效率达到90.6%, N2选择性达100%. Fe-MnOx复合氧化物催化剂中形成的Fe3Mn3O8晶相有利于促进NO氧化成NO2, 从而提高低温选择性催化还原的活性.     

焙烧温度及焙烧时间对异丁烯部分氧化合成甲基丙烯醛催化剂性能的影响

采用沉淀法制备了Mo-Bi-Co-Fe-Cs复合氧化物催化剂, 并用于异丁烯部分氧化制备甲基丙烯醛反应, 结合H_2-TPR、 XRD、 BET和TEM表征, 考察了焙烧温度以及焙烧时间对催化剂物理化学性质及催化性能的影响.研究结果表明, 随焙烧温度升高, 催化剂物相结构没有明显的改变, 而催化剂颗粒则逐渐增大, 氧化能力降低, 且组分之间的协同作用减弱;当焙烧温度提高到540 ℃时, 催化剂局部颗粒已出现烧结. 催化剂活性随焙烧温度提高逐渐下降, 而甲基丙烯醛选择性则在焙烧温度为520 ℃时达到最大值, 焙烧温度对催化剂性能的影响可能因催化剂表面活性位密度不同所致.合适的焙烧温度为520 ℃, 焙烧时间为5 h, 此时异丁烯转化率为98.4%时, MAL选择性可达到87.2%, 具有较好的反应效果.     

Fe_2O_3/SiO_2对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化性能研究

采用浸渍法制备了系列的Fe_2O_3/SiO_2催化剂, 并用XRD, BET, TG-DTG和SEM等手段对催化剂进行了表征;考察了不同Fe负载量和焙烧温度的Fe_2O_3/SiO_2催化剂对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化活性的影响, 确定了最佳催化剂制备条件. 结果表明, Fe负载量为4%, 焙烧温度为500℃时, 催化剂活性组分Fe_2O_3的在载体上分散均匀, 晶粒大小基本一致, 催化剂比表面积较大, 催化剂活性达到最佳, 异辛酸选择性最高可达55.14%, 收率可达22.41%.     

硅胶负载磷钼杂多酸催化氧化糠醛制顺丁烯二酸酐

采用浸渍法制备负载型磷钼杂多酸催化剂,分析了催化剂的比表面积、分散性、结构特征、稳定性以及再生温度等性质.通过固定床微反应器考察杂多酸催化剂催化氧化糠醛生成顺丁烯二酸酐的催化性能.研究了焙烧温度、负载量对催化剂性能的影响,以及反应温度对顺丁烯二酸酐收率的影响.结果表明:通过浸渍制备的杂多酸催化剂具有杂多酸催化剂的Keggin结构,具有较好的稳定性和酸性;活性组分能较好的分布于载体SiO2上;催化剂的再生温度和活化温度均为400℃;在钼磷原子比为0.85,负载量为48.6%时催化性能较好,催化剂的表面酸量为0.646 mmol/g;反应温度控制在365℃附近时,顺丁烯二酸酐收率可达到57.2%,选择性为62.7%.     

掺钴固体超强酸SO_4~(2-)/SnO_2的制备和结构表征

掺杂钴对固体超强酸SO42-/SnO2进行改性,将其应用于乙酸和正丁醇的酯化反应,考察制备条件(钴离子浓度和焙烧温度)对催化性能的影响,发现引入一定浓度的钴离子能提高催化剂在酯化反应中的活性,在焙烧温度为500℃时,催化剂具有较高的活性;利用傅里叶红外光谱、X射线衍射、热重差热分析等测试手段对催化剂酸性、晶型和活性组分含量进行研究。