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1.
合成与表征了三个系列的Al促进固体强酸样品,并研究了对甲苯的苯甲酰化反应性能.实验表明,SO_4~(2-)/ZrO_2,SO_4~(2-)/TiO_2和SO_4~(2-)/Fe_2O_3中引入适量的Al_2O_3,有助于稳定样品表面的含硫物种,增加样品表面的有效酸位,提高样品的强酸性和对甲苯的苯甲酰化的反应活性.NH_3吸附微量热结果表明,Al促进样品的强酸性和催化活性的显著提高是由于样品表面的酸位强度分布发生了变化,有利于正丁烷异构化反应和苯甲酰化反应的中强酸位和强酸位的酸量显著增加. 相似文献
2.
Cu(I)/SO2-4/ZnO和Cu(I)/S2O2-8/ZnO催化剂的制备与表征 总被引:3,自引:2,他引:1
采用浸渍法对无定形ZnO分别用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液处理,制备了SO2-4/ZnO和S2O2-8/ZnO固体酸.通过固体离子交换法制备了Cu(Ⅰ)/SO2-4/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O2-8/ZnO两种催化剂,并采用XRD,FTIR,TPD和TPR等进行了表征.研究结果表明,用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液分别浸渍处理无定形ZnO,经过500~600 ℃高温焙烧后得到的SO2-4/ZnO和S2O2-8/ZnO固体酸表面形成了Zn3O(SO4)2物种;py-FTIR结果表明,两者均具有B酸中心和L酸中心,进一步的NH3-TPD研究结果证明,制备的固体酸NH3脱附峰均出现在543 ℃附近,属于高强度固体酸.结构分析认为,由于SO2-4强烈的电子诱导作用,SO2-4和ZnO形成的桥式配位物种产生了B酸中心和L酸中心,而其螯合配位形成的物种没有酸性.SO2-4/ZnO和S2O2-8/ZnO固体酸与CuCl进行离子交换所制备的Cu(Ⅰ)/SO2-4/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O2-8/ZnO催化剂的Cu(Ⅰ)易于还原,对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)表现出较高的活性和选择性,DMC选择性为98.3%,时空收率可达到1.9 g(g\5h). 相似文献
3.
采用一步共缩合-水热法合成酸性载体SO_4~(2-)/ZrO_2-SiO_2,化学法接枝酸性离子液体磺酸功能化咪唑硫酸氢盐([Ps-im]HSO4),构筑拥有Br觟nsted与Lewis双酸位的离子液体固载型催化剂SO_4~(2-)/ZrO_2-SiO_2-IL。采用X射线衍射、傅里叶红外、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱、热重以及透射电镜对催化剂的结构进行表征,结果表明:锆原子和酸性结构SO42-被成功引入纯硅材料,所合成的载体具有一定酸性;离子液体成功固载于酸性介孔材料SO_4~(2-)/ZrO_2-SiO_2,且固载后的催化剂保持其介孔结构。以大豆油和甲醇的酯交换反应为探针,考察了SO_4~(2-)/ZrO_2-SiO_2-IL催化剂的催化性能。在反应温度为150℃、反应时间为4 h、催化剂量5%(w/w)、醇油物质的量之比为24∶1的反应条件下,生物柴油的收率超过92%,且回收利用5次后,生物柴油的收率仍达86%。 相似文献
4.
采用浸渍法对无定形ZnO分别用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液处理, 制备了SO42-/ZnO和S2O82-/ZnO固体酸. 通过固体离子交换法制备了Cu(Ⅰ)/SO42-/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O82-/ZnO两种催化剂, 并采用XRD, FTIR, TPD和TPR等进行了表征. 研究结果表明, 用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液分别浸渍处理无定形ZnO, 经过500-600 ℃高温焙烧后得到的SO42-/ZnO和S2O82-/ZnO固体酸表面形成了Zn3O(SO4)2物种; py-FTIR结果表明, 两者均具有B酸中心和L酸中心, 进一步的NH3-TPD研究结果证明, 制备的固体酸NH3脱附峰均出现在543 ℃附近, 属于高强度固体酸. 结构分析认为, 由于SO42-强烈的电子诱导作用, SO42-和ZnO形成的桥式配位物种产生了B酸中心和L酸中心, 而其螯合配位形成的物种没有酸性. SO42-/ZnO和S2O82-/ZnO固体酸与CuCl进行离子交换所制备的Cu(Ⅰ)/SO42-/ZnO和Cu(Ⅰ)/S2O82-/ZnO催化剂的Cu(Ⅰ)易于还原, 对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)表现出较高的活性和选择性, DMC选择性为98.3%, 时空收率可达到1.9 g(g·h). 相似文献
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6.
负载杂多酸催化剂H4SiMo12—nWnO40/SiO2的表征 总被引:7,自引:1,他引:7
合成H4SiMo12-nWnO40(n=0,6,12)的SiO2负载样品,XRD、TEM、LRS测定结果表明杂多酸在低负载量时在载体表面高度分散,但仍保持Keggin 单元结构,然后随负载量的增加逐渐聚集成较大的晶粒。XPS结果显示杂多酸同载体之间有一定的相互作用,但负载化对杂多酸的热稳定性影响不大。负载化使杂多酸在载体表面分散而提高其对异丙醇脱水的催化能力,当杂多酸在载体表面聚集形成较大晶粒后活性不再上升。吡啶吸附红外光谱结果显示负载样品同时具有B酸和L酸中心,异丙醇脱水催化反应发生在B酸位上。 相似文献
7.
首次报道了由浸渍过硫酸根的方式制备固体超强酸.讨论了焙烧温度、浸渍浓度以及ZrO_2前驱体沉淀条件对样品性质的影响,并研究了它们对正丁烷异构化反应性能.实验结果表明,600~650℃焙烧、0.25~0.50mol/LS_2O_8~(2-)浸渍反加沉淀的ZrO_2具有最高超强酸性.与相同条件下制备的SO_4~(2-)/ZrO_2相比,S_2O_8~(2-)/ZrO_2上正丁烷250℃异构化活性是SO_4~(2-)/ZrO_2的2倍,可能是由于它具有较多的中强酸位并具有与SO_4~(2-)/ZrO_2不同的活性位结构. 相似文献
8.
氟化γ-Al2O3表面酸性的NMR和FTIR表征 总被引:3,自引:0,他引:3
用红外光谱和核磁共振技术研究了氟化作用对γ-Al2O3的表面酸性(酸中心类型、强度及数量)的影响。吡啶和二甲基吡啶在氟化γ-Al2O3(F/γ-Al2O3)表面上吸-脱附的IR光谱和三甲基膦在F/γ-Al2O3表面上吸附的^31P MAS NMR结果表明,F/γ-Al2O3表面上既存在Lewis酸位又存在Broensted酸位。L酸的总量随氟含量的增加而减少。但其强度随之增加,且同时产生几种新的L酸位。B酸的数量和强度在样品含氟量为2%-3%间存在极大值。研究还表明,三甲基膦是一种测量F/γ-Al2O3表面酸性的灵敏的NMR探针分子,^31P MAS NMR和红外光谱的测试结果基本一致。同时,对氟化过程中酸位形成和变化机理进行了探讨。 相似文献
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10.
用NH_3和CO_2双组分并吸附TPD-MS和IR技术对ZrO_2催化剂表面酸中心和碱中心的相互关系进行了表征. 先吸附NH_3(或CO_2)对在其后吸附的CO_2(或NH_3)不仅无阻碍,反而导致后吸附CO_2(或NH_3)在最高程脱峰温区(>510 K)的脱附量增加.这种双组分并吸附效应在IR谱图上表现为NH_3共吸附诱发生成了一种新的CO_2吸附态,即在碱中心上形成单齿碳酸根物种.同时CO_2共吸附又强化NH_3与Zr~(4+)(Lewis酸中心)的配位键合.这表明ZrO_2表面存在相互邻接的酸中心和碱中心,它们通过表面键诱导极化而令酸-碱相互作用加强.这类双组分共吸附效应可归结为表面键诱导酸-碱相互作用. 相似文献
11.
2-(Methylamino)nicotinic acid was readily prepared in high yield by reacting 2-chloronicotinic acid with 40% aq MeNH2 under microwave irradiation either at 120 °C for 2 h or at 140 °C for 1.5 h. Subsequently, we found that a range of 2-aminonicotinic acids could be obtained under microwave heating. The optimal reaction conditions involved the use of 3 equiv of amine, water as the solvent and heating at 200 °C for 2 h in the presence of diisopropylethylamine (3 equiv). 相似文献
12.
鼓形有机锡氧杂环羧酸簇合物[PhCH2Sn(O)(O2CC4H3S)]6·2CH2Cl2 和 [PhCH2Sn(O)(O2CC3H2NO)]6·2CH2Cl2的合成和晶体结构 总被引:8,自引:0,他引:8
利用三苄基氧化锡与2-噻吩甲酸和2-唑甲酸反应,合成了六聚体苄基锡氧2-噻吩甲酸酯(1)和六聚体苄基锡氧2-唑甲酸酯(2)鼓形簇合物.通过元素分析、红外光谱和X射线单晶衍射对其结构进行了表征.测试结果表明:化合物1属三斜晶系,空间群p1,a=1.2760(3)nm,b=1.3056(3)nm,c=1.3343(3)nm,α=105.65(3)°,β=96.27(3)°,γ=97.20(3)°,Z=1,V=2.0997(7)nm3,Dc=1.809g/cm3,μ=2.097mm-1,F(000)=1116,R=0.0651,wR=0.1292.化合物2属三斜晶系,空间群p1,a=1.2240(4)nm,b=1.3673(4)nm,c=1.3744(4)nm,α=107.760(4)°,β=98.069(5)°,γ=91.480(5)°,Z=2,V=2.1631(12)nm3,Dc=3.373g/cm3,μ=3.799mm-1,F(000)=2136,R=0.0382,wR=0.079.它们均为鼓形簇状结构,锡原子呈畸变的八面体构型.化合物1通过分子间S…S近距离作用,形成一维链状结构. 相似文献
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硬脂酸法制备SO42-/Fe2O3-SiO2固体酸及其催化性能的初步探讨 总被引:5,自引:0,他引:5
首次用硬脂法制备了Fe2O3-SiO2混合氧化物,经浸渍H2SO4后再焙烧得SO4^2-/Fe2O3-SiO2固体酸催化剂。用TEM,XRD,N2吸附/脱附和TG-DTA等手段对其进行了表征,结果显示制得的Fe2O3-SiO2混合氧化物具有多孔结构,且随着Si含量的增大,其比表面积明显增大,但孔径减小。用乙酸/丁醇酯化催化反应评估了该固体酸的催化性能。 相似文献
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Yu Min WU * De Jun SUN Tao WU Chun Guang ZHANG Key Lab for Colloid Interface Chemistry of Education Ministry Shandong University Jinan Department of Chemical Engineering Shandong Institute of Light Industry Jinan 《中国化学快报》2001,(5)
The thermal stability of the polymer is of great significance in paper, ceramics and oil industry1. Conventional polymers such as polyanionic cellulose can not meet high temperature limitations2-4. Aggour5-6 and Collette7 etc. have conducted extensive research on synthesis and characterizations of the copolymer or terpolymer containing 2-acrylamido-2-methyl-1-propane sulfonic acid (AMPS). Till now, very few research works have been reported on the terpolymer of itaconic acid (IA), acrylamid… 相似文献
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电氧化合成2-吡啶甲酸 总被引:5,自引:1,他引:4
以2-甲基吡啶为原料,用电化学方法合成了2-吡啶甲酸.研究了反应温度、硫酸浓度、反应物2-甲基吡啶浓度和阳极电位对选择性和电流效率的影响.结果表明,在最佳反应条件下,以电化学方法合成2-吡啶甲酸的选择性高达95.3%,电流效率可达到45.3%. 相似文献
19.
Fe_2O_3/SiO_2对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化性能研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用浸渍法制备了系列的Fe_2O_3/SiO_2催化剂, 并用XRD, BET, TG-DTG和SEM等手段对催化剂进行了表征;考察了不同Fe负载量和焙烧温度的Fe_2O_3/SiO_2催化剂对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化活性的影响, 确定了最佳催化剂制备条件. 结果表明, Fe负载量为4%, 焙烧温度为500℃时, 催化剂活性组分Fe_2O_3的在载体上分散均匀, 晶粒大小基本一致, 催化剂比表面积较大, 催化剂活性达到最佳, 异辛酸选择性最高可达55.14%, 收率可达22.41%. 相似文献
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将来源于嗜热古菌Sulfolobus tokodaii的脱卤酶(L-HADST)基因克隆到载体p ET28b,转化大肠杆菌BL21(DE3)进行表达,在蛋白的N末端带有6个组氨酸融合标签,纯化后经聚丙烯酰胺凝胶电泳显示融合蛋白的分子量约为25000.融合蛋白催化2-氯丙酸(2-CPA)的最适反应温度为70℃,最适p H值为9.5.以外消旋2-CPA为底物生产D-乳酸,利用HPLC检测反应液中2-CPA及乳酸的变化,发现L-HADST只催化L-2-CPA脱氯反应.对酶催化反应条件进行了优化,结果表明,在p H值为9.5,温度为60℃的条件下,当反应体系中缓冲液浓度为3 mol/L,底物浓度为0.5 mol/L,酶浓度为3×104U/L时有较高的底物转化率及乳酸生成量.依据条件优化结果可知,影响反应速度的因素有底物浓度、缓冲液浓度以及酶浓度,其中底物浓度变化对转换率的影响最明显. 相似文献