基于捕集柱阵列的制备型二维液相色谱纯化烟草中的4个组分

二维液相色谱(2D-LC)因具有较高的峰容量,在复杂样品的分离分析中获得了广泛的关注。然而,制备型2D-LC以纯化高纯单体为目标,在方法开发和设备构成等方面与分析型2D-LC有较大的不同,目前尚未得到充分的开发,在大规模的制备纯化中应用较少。本文以一套制备液相色谱模块为分离系统,以稀释泵、切换阀和捕集柱阵列为接口,构建了新型的制备型2D-LC系统,旨在规模化纯化多个活性成分。以烟叶中可以用作医药原料的烟碱、绿原酸、芦丁和茄尼醇等组分为目标物,考察了不同类型填料对样品的捕集效率、过载条件下的色谱保留行为等,优化了制备色谱条件。进而利用在线2D-LC系统实现了烟叶提取物的纯化,通过一次运行获得了4个高纯化合物。该系统具有中压色谱纯化成本低、系统在线运行自动化程度高、稳定性好及容易放大等优点。烟叶中活性化学成分的回收利用对促进烟草行业的发展及带动地方农业经济开发具有重大的意义。     

High Performance Dynamic X-ray Flexible Imaging Realized Using a Copper Iodide Cluster-Based MOF Microcrystal Scintillator

X-ray imaging technology has achieved important applications in many fields and has attracted extensive attentions. Dynamic X-ray flexible imaging for the real-time observation of the internal structure of complex materials is the most challenging type of X-ray imaging technology, which requires high-performance X-ray scintillators with high X-ray excited luminescence (XEL) efficiency as well as excellent processibility and stability. Here, a macrocyclic bridging ligand with aggregation-induced emission (AIE) feature was introduced for constructing a copper iodide cluster-based metal–organic framework (MOF) scintillator. This strategy endows the scintillator with high XEL efficiency and excellent chemical stability. Moreover, a regular rod-like microcrystal was prepared through the addition of polyvinyl pyrrolidone during the in situ synthesis process, which further enhanced the XEL and processibility of the scintillator. The microcrystal was used for the preparation of a scintillator screen with excellent flexibility and stability, which can be used for high-performance X-ray imaging in extremely humid environments. Furthermore, dynamic X-ray flexible imaging was realized for the first time. The internal structure of flexible objects was observed in real time with an ultrahigh resolution of 20 LP mm⁻¹.     

不同结构的DNA激活序列对Cas12a反式切割活性的影响

CRISPR－Cas12a系统的反式切割活性在其识别特定的DNA激活序列后被激活,这不仅能实现特定DNA靶标的直接定量分析,同时也为构建针对多种生物标志物的体外传感体系带来了新的思路。然而,已有文献中所采用的双链DNA（dsDNA）和单链DNA（ssDNA）激活序列结构多种多样,缺乏全面、系统的设计指导原则。针对该问题,该文系统研究了不同结构的DNA激活序列对LbaCas12a反式切割活性的影响。通过对比研究,得出以下结论：（1）前间区序列邻近基序（PAM）位点有助于LbaCas12a更高效地靶向结合dsDNA激活序列和ssDNA激活序列;（2）PAM近端区域缺少序列片段会降低Cas12a-crRNA定位激活序列的效率;（3）删除PAM远端序列片段有利于增强LbaCas12a的反式切割活性;（4）由于省略了dsDNA解链过程,ssDNA激活序列在激活LbaCas12a的反式切割活性方面普遍比dsDNA激活序列产生的效果更好。根据这些发现,该文提出了一种LbaCas12a所青睐的高效激活序列结构,其激活的LbaCas2a反式酶切活性较采用含PAM位点的标准dsDNA激活序列高出3.7倍。研究结果为构建基于CRISPR-Cas12a的高效体外生物传感系统提供了重要支撑。     

化学学科核心素养在高中教材习题中的表现—以人教版教材为例

教材习题是落实新课标倡导的基于化学学科核心素养进行评价的重要载体。以化学学科核心素养的水平划分和学业质量水平为依据,分析人教版高中必修化学教材课后习题考查的核心素养及其水平。结果表明,2007年版和2019年版教材均注重全面考查核心素养和对基础性的考查,突出考查宏观辨识与微观探析素养,突出化学本质;但2019年版教材习题在数量上有所减少,加强了科学思维和科学实践的考查,合理拓展了核心素养考查的广度和深度。最后,依据习题特征获得相应的教学启示,以促进学生核心素养的发展。     

全自动在线固相萃取-液相色谱-高分辨质谱法测定麦卢卡蜂蜜中的特征标志物

建立了全自动在线固相萃取-液相色谱-高分辨质谱(SPE-LC-HRMS)测定麦卢卡蜂蜜中特征标志物3,5-二甲氧基苯甲酸甲酯-4-双葡萄糖糖苷(leptosperin)的方法。以Dikma Diamonsil Plus C_(18)色谱柱(150 mm×4.6 mm,5μm)为分析柱,0.1%(v/v)甲酸水溶液-乙腈为流动相进行梯度洗脱,在电喷雾负离子、目标二级离子扫描模式下进行检测,外标法定量。结果表明,在0.5~100.0 mg/L范围内该分析物的线性关系良好,相关系数为0.999 3,方法的检出限(LOD,S/N≥3)和定量限(LOQ,S/N≥10)分别为3 mg/kg和10 mg/kg。在不同蜂蜜样品中分别添加50.0、100.0、200.0 mg/kg(洋槐蜜中添加10.0、20.0、50.0 mg/kg)特征化合物标准品进行加标回收率试验,平均回收率为82.0%~95.2%,相对标准偏差为2.7%~9.7%(n=6)。利用该方法对来自新西兰12种不同品种的95个蜂巢成熟原蜜和来自4个国家50个商品化蜂蜜进行了验证。该法快速、灵敏、准确,可为解决进口新西兰麦卢卡蜂蜜的判别难题提供技术支持。     

非晶态ZrO_2镶嵌的超细CeO_2催化HCl氧化

采用不同方法制备了铈锆复合氧化物催化剂用于催化HCl氧化反应。自发沉积策略制备的CeO_2@ZrO_2催化剂中,超细CeO_2纳米粒子均匀的镶嵌于非晶态ZrO_2中。CeO_2粒子显著的"尺寸效应"使得该催化剂具有更高的Ce~(3+)和氧空位浓度,而较高的Ce~(3+)和氧空位浓度使得催化剂具有优异的低温氧化还原性能和储释氧能力。催化性能测试表明,CeO_2@ZrO_2催化剂展现出最好的催化活性(1.90 gCl2·gcat~(-1)·h~(-1)),同时CeO_2粒子周围非晶态的ZrO_2阻碍CeO_2的高温烧结,提高了该催化剂的稳定性。     

非晶态MnO_x/TiO_2催化剂的制备及其低温NH_3-SCR性能

采用自发沉积法、共沉淀法及浸渍法制备MnO_x/TiO_2催化剂,通过XRD、TEM、N2吸附-脱附、XPS、H_2-TPR、NH_3-TPD等一系列表征手段研究MnO_x/TiO_2催化剂的结构与性质,并考察MnO_x/TiO_2催化剂低温NH_3-SCR性能。结果表明,自发沉积法制备的MnO_x/Ti O2(s)催化剂具有完全非晶态结构,Mn和Ti之间存在强相互作用,较共沉淀法制备的MnO_x/TiO_2(c)及浸渍法制备的MnO_x/Ti O2(i)表现出更强的氧化还原能力。MnO_x/TiO_2(s)具有较高的比表面积、较多的表面酸量,有利于NH_3的吸附与活化。且表面高浓度的Mn4+离子及吸附氧,有利于将NO氧化为NO2,促进发生"fast-SCR"反应,进而使其表现出优异的低温脱硝性能。MnO_x/TiO_2(s)催化剂在150℃时NO的转化率高达92.8%,在150-350℃NO的转化率保持在90%以上,此外其还具备较强的抗H_2O和SO_2毒化能力。     

气相分子吸收光谱法在地表水氨氮监测中的应用北大核心CSCD

气相分子吸收光谱法测定环境地表水中氨氮含量的标准方法研究还不全面,因此考察了水样的保存、亚硝酸盐、Ca^(2+)、Mg^(2+)、I^(-)、硫化物对其测定结果的影响.结果表明,采集地表水样后立即加入硫酸使水样酸化至pH<2,密闭,可延长样品保存时间至7 d,但尽量在24 h内进行测定;气相分子吸收光谱法测定氨氮水样时,当亚硝酸盐含量较高时,在氨氮除亚氮功能模式下已不能消除干扰,必须在水样分析前采用加热煮沸或预蒸馏前处理方式;水中Ca^(2+)、Mg^(2+)、25倍以下质量浓度的I^(-)和10倍质量浓度以下的硫化物对气相分子吸收光谱法氨氮测定没有显著干扰.本方法的检出限(3.143s)为0.02 mg·L^(-1),按标准加入法进行回收试验,回收率为94.7%~101%,测定值的相对标准偏差(n=6)为0.70%~4.7%.采用气相分子吸收光谱法分析标准样品,其测定结果均在标准样品认定值的允许偏差范围内.与纳氏试剂分光光度法的测定结果相比,预蒸馏-气相分子吸收光谱法具有更好的精密度和准确度.     

大同市居民对室内空气质量认知程度的调查

为了解大同市居民对室内空气质量的认知情况，并分析认知程度与教育的关系，于2016年3月至5月，在大同市城区的9个社区随机对居民进行问卷调查。问卷内容包括居民对室内空气质量安全知识的了解，检测室内空气质量的意愿和治理意愿3个方面。将居民所处地域、居民的年龄与学历对室内空气质量安全认知程度的影响分别进行统计学分析。结果表明，大同市居民室内空气质量安全认知程度总体得分15.8，得分率为52.7%；新城区的居民对室内空气质量安全认知水平高于老城区居民（p<0.05）；学历越高且越年轻的居民对室内空气质量安全的认知水平越高，寻求有关机构进行室内空气检测和治理的意愿更强烈，且对检测和治理的费用承受度较高。大同市居民对室内空气质量安全认知程度总体不高，还应加强对市民的室内空气质量安全方面的教育。     

零维到三维结构中三核铜自旋阻挫簇单元的磁构关系和反对称交换

量子自旋液体是最近几年刚被人们证实除铁磁体、反铁磁体之外的第三种磁性类型,因其有望解释高温超导的运行机制、改变计算机硬盘信息存储方式而在物理、材料等领域备受关注。自旋阻挫作为量子自旋液体的最小单元可能是解开量子自旋液体诸多问题的钥匙,所以在磁学、电学研究领域再一次成为人们研究的热点。基于文献报道的三核铜配合物[Cu3(μ3-OH)(μ-OPz)3(NO3)2(H2O)2]·CH3OH(1),我们合成了三维金属有机框架配合物{[Ag(HOPz)Cu3(μ3-OH)(NO3)3(OPz)2Ag(NO3)]·6H2O}n(2)(HOPz=甲基(2-吡嗪基)酮肟),并从自旋阻挫的角度对二者磁性质进行对比和详细分析。磁化率数据表明自旋间有很强的反铁磁相互作用和反对称交换。通过包含各向同性和反对称交换的哈密顿算符对两者磁学数据进行拟合并研究其磁构关系,所获最佳拟合参数为:配合物1:Jav=-426 cm^-1,g⊥=1.83,g∥=2.00;配合物2:Jav=-401 cm^-1,g⊥=1.85,g∥=2.00。