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ZrO2晶相对ZnO/ZrO2+SAPO-34双功能催化剂上合成气制烯烃反应的影响

烯烃是重要的化工原料,目前主要通过石油催化裂化得到.随着石油资源的消耗以及人们对烯烃需求的日益增长,开发非石油路线制取烯烃势在必行.合成气可以从煤、天然气和生物质等获得,由合成气作为重要的C1平台分子一步制取烯烃(STO)的过程受到了广泛关注.将合成气制甲醇/二甲醚的金属催化剂与甲醇制烯烃的分子筛催化剂耦合得到的混合双功能催化剂,可以使合成气高选择性地转化为烯烃.其中,ZnO/ZrO₂金属氧化物催化剂被广泛应于合成气的活化,然而,该金属氧化物结构对混合双功能催化剂上合成气制烯烃反应的影响尚不明确.本文合成了单斜相ZrO₂(m-ZrO₂)和四方相ZrO₂(t-ZrO₂),并负载ZnO制成催化剂,再将其与SAPO-34分子筛物理混合得到混合双功能催化剂,用于合成气制烯烃反应中.在较优化的条件下,ZnO/m-ZrO₂与SAPO-34分子筛组成的双功能催化剂CO转化率为27.9%,低碳烯烃选择性高达80.5%,性能明显优于ZnO/t-ZrO₂+SAPO-34双功能催化剂.为研究ZrO₂晶相对催化合成气制烯烃反应性能的影响,对ZnO/ZrO₂进行红外光谱表征.结果表明,ZnO/m-ZrO₂较ZnO/t-ZrO₂具有更多的表面羟基和更多的路易斯酸性位点.金属氧化物表面的路易酸主要与催化剂表面不饱和的金属离子有关,而且Zr基催化剂表面羟基有助于缺陷氧的形成,因此,ZnO/m-ZrO₂催化剂表面应该具有更高浓度的氧缺陷位.光电子能谱进一步证明了ZnO/m-ZrO₂表面有更高浓度的氧缺陷位.另外,Zr基催化剂上表面羟基还有利于CO与其形成羧酸盐物种,在623-673 K条件下的CO原位吸附的红外光谱表明,ZnO/m-ZrO₂催化剂上CO吸附的浓度及其表面羧酸盐浓度均明显高于ZnO/t-ZrO₂催化剂,这与ZnO/m-ZrO₂表现出更好的催化合成气转化性能一致.为了探究该催化剂体系上合成气制烯烃的反应路径,分别对两种晶相的ZnO/ZrO₂和相应的双功能催化剂进行了原位红外监测.与CO红外漫反射相比,合成气氛围下金属氧化表面除了存在吸附态的CO和甲酸盐物种,还存在表面甲氧基物种,后者是合成气制甲醇/二甲醚过程重要的中间物种.对合成气制烯烃过程中分子筛上的停留物种进行分析,结果发现,停留物种中含有多甲基苯、多甲基萘等甲醇制烯烃过程中的烃池物种.另外,合成气氛围下双功能催化剂甲氧基信号峰明显弱于金属氧化物表面甲氧基的信号强度,表明STO过程应该是合成气制甲醇/二甲醚与甲醇制烯烃的串联过程.综上所述,在STO反应中,相较于ZnO/t-ZrO₂催化剂,ZnO/m-ZrO₂催化剂具有更高浓度的表面羟基物种、路易斯酸密度和表面氧缺陷位,从而有利于羧酸盐及甲氧基中间物种的形成,进而提高了混合双功能催化剂催化STO反应性能.     

带有部分扩散的二维非齐次不可压缩磁流体方程组的整体强解（英文）

本文研究了带有部分扩散(?₂₂b₁,?₁₁b₂)的二维非齐次不可压缩磁流体方程组的柯西问题.我们在Sobolev空间中证明了该磁流体方程组存在唯一的整体强解.     

温和条件下混合碱辅助水热合成硅酸镁纳米管

在混和碱的辅助下, 以普通氢氧化镁和二氧化硅粉末为原料在温和条件下高效合成硅酸镁纳米管。采用XRD, TEM, FTIR, 氮气吸附等多种手段对产物进行了表征, 并对其合成过程进行了研究。结果表明氢氧化钠和氢氧化钾的共融液能提高反应物间的溶解性, 促进反应可以在温和条件下加快进行。250℃下合成硅酸镁纳米管, 传统水热法至少需要7 d, 混合辅助水热合成只需36 h。与传统的水热法相比, 混和碱辅助的水热法是一种温和且高效的过程。     

反相高效液相色谱法测定维格列汀

建立反相高效液相色谱法测定维格列汀的含量。采用Venusil MP C18色谱柱（250mm×4.6mm,5μm）,流动相为磷酸盐缓冲溶液(称取20mmol·L^-1磷酸二氢钾,用85%浓磷酸调至pH3.0)-乙腈（88:12,V/V）,检测波长为210nm,流速为1.0mL·min^-1,柱温为25℃。维格列汀在5—500μg·mL^-1范围内与峰面积呈良好的线性关系（r=0.9999）,维格列汀的平均回收率为102.0%,RSD为2.65%。方法准确、简便,适用于维格列汀的定量分析。     

说板——力学史杂谈之二十一

简要叙述了弹性薄板理论从提出到建立的过程.     

空腔靶能量吸收,转换特性实验研究

本文介绍空腔靶设计的物理思想、及能量吸收特性、X光转换特性和堵腔特性的实验研究方法,给出了实验观察到的一系列物理现象,通过对现象的分析而得出空腔靶的能量吸收和X光转换明显优于平面靶;利用相对孔径较大的聚焦透镜打空腔靶有利于改善靶的能量吸收和转换特性的结论。     

THE MATHEMATICAL PROBLEMS OF COMPOUND MATERIALS WITH CRACKS IN PLANE ELASTICITY

The problems of fracture of compound materials are very important in practical applications. In case of infinite plane, when the interface is a straight line and the cracks are rectilinear, there were many investigations     

薄壁梁在纯弯曲下的非线性变形

本文对薄壁梁在纯弯曲作用下给出了一个用有限单元法进行非线性分析的方案。根据这一方案编写了适用于分析任意截面的薄壁梁的通用程序。用这个程序计算了若干例题,结果是满意的。本文仔细分析了一个槽形截面梁的大变形并给出了其临界弯矩。     

《中国物理学史大系·力学史》简介

由戴念祖、老亮著的《中国物理学史大系·力学史》已于２００１年５月由湖南教育出版社出版．本书是“中国物理学史大系”（丛书,预计共１０本,戴念祖是编委会主编）的第１本．内容是西方力学知识传入以前的中国力学史．各章名称为：前言;（一）引言;（二）简单机械;（三）重心和平衡;（四）时空和运动;（五）动力学知识;（六）流体;（七）固体;（八）材料力学;（九）振动;（十）基本计量;（十一）明清时期西方力学知识的传入和传统力学的终结;附录．正文前有彩图１８幅． 本书可说是戴念祖《中国力学史》（河北教育出版社,…