Study of In Situ Formation of Magnesium Hydroxide Whisker via Basic Magnesium Chloride Whisker Regulated by Organic Parcels at Low Temperature

In this work, we demonstrate an in situ phase conversion from basic magnesium chloride（BMC） into magnesium hydroxide whisker by using polar organic solvent at low temperature. The morphology and phase composition of magnesium hydroxide whiskers prepared at different reaction temperature, alkali concentration and organic solvent were analyzed by X-ray diffraction（XRD） and scanning electronic microscope（SEM）. It was found that when one of the organic solvents such as absolute ethyl alcohol, butanol, polyethylene glycol（PEG-400）, acetone, et al. was selected as the template, the precursor BMC can transform into whisker-like magnesium hydroxide through precipitate transformation in low temperature and non-hydrothermal system. It can be reasonably explained that the regulation of Mg^2＋ solubility by those organic solvents and the sustained release of Mg^2＋ dissolution by organic adsorption played a significant role in the formation of magnesium hydroxide whisker via BMC whisker as the precursor.     

石墨烯纳米孔的制备及λ-DNA穿孔初步研究

纳米孔测序是有可能实现"$1,000 Genome"目标的技术之一.近年来,研究较多的纳米孔有蛋白质纳米孔和硅基材料的固态纳米孔.蛋白孔寿命比较短,而基于硅基底的固态纳米孔深度显著超过单链DNA相邻碱基的间距,所以,无法实现DNA的单个碱基的分辨.作者用聚焦离子束先制造氮化硅基底,并在该基底上铺设石墨烯,再用聚焦电子束刻蚀石墨烯,获得直径10 nm以下的纳米孔,初步分析了DNA穿越纳米孔时产生的电信号及穿孔噪音,向单层石墨烯纳米孔测序DNA迈出了一步.     

“非保护型”金属胶体纳米簇形成机理研究

碱-乙二醇法制备的"非保护型"金属及合金纳米簇由表面吸附的溶剂分子和简单离子实现稳定化,它们被广泛用于制备高性能复相催化剂和研究复相催化剂中的尺寸、组成、载体表面基团以及修饰剂对催化性能的影响。关于此类非保护金属纳米簇的形成过程及机理的认识尚有待进一步深化。本文采用原位快速扫描X射线吸收精细结构谱(QXAFS)、原位紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱、透射电子显微镜和动态光散射技术研究了碱-乙二醇法合成中非保护型金属胶体纳米簇的形成过程与机理。结果表明,在碱-乙二醇法合成非保护型Pt金属纳米簇的过程中,室温下即有部分Pt(IV)被还原至Pt(II)。随着反应温度的升高,OH-逐渐取代与Pt离子配位的Cl-,在Pt―Pt键形成之前,反应体系的UV-Vis吸收光谱中可观察到明显的纳米粒子的散射信号,原位QXAFS分析表明Pt纳米簇是由Pt氧化物纳米粒子还原所形成的;在Ru金属纳米簇的形成过程中,OH-首先取代了Ru Cl_3中的Cl~-,形成羟基配合物Ru(OH) _6~(3-),后者进一步缩合形成氧化钌纳米粒子,最终Ru金属纳米簇由乙二醇还原氧化钌纳米粒子形成。由于先形成了氧化物纳米粒子,后续的还原反应被限制在氧化物纳米粒子内,使最终得到的非保护型金属纳米簇具有尺寸小、分布窄的特点。本工作所获得的知识对发展高性能能源转化催化剂、精细化学合成催化剂、传感器等功能体系具有重要意义。     

过渡金属表面上水生成经典Horiuti-Polanyi机理与非Horiuti-Polanyi机理选择的总体趋势（英文）

在非均相催化加氢反应中,氢气(H2)一直被公认为是通过两步基元步骤参加还原反应的,包括第一步的分子解离和之后的反应物与原子氢键合,即所谓的Horiuti-Polanyi(HP)机理.直到我们研究组在Ag或Au催化丙烯醛加氢还原反应理论研究中发现非HP机理加氢路径存在时,新的机理才被提出,并引起广大研究者的浓厚兴趣.考虑到表面羟基(OH)和氧(O)在非均相催化体系中广泛存在,如常见的过渡金属催化的费托合成、甲烷重整、水汽转化及氨氧化等反应,基于第一性原理的密度泛函理论计算方法,我们对OH/O在一系列过渡金属催化作用下还原生成水的微观机理进行了系统全面的探究.研究发现,不同金属对应于不同的催化氢化反应活性,以及不同的催化反应机理.在某些金属上H2以分子形式进攻反应物种的非HP机理有利,而在其它金属上经典的H2解离后参与氢化还原反应的HP机理更容易发生.详细分析显示, H2的解离活性决定了反应机理的种类:在对H2解离具有催化活性的金属(如Pt、Ni)表面,不论是(211)台阶面还是(111)平面, H2解离几乎都是无能垒过程,且伴随氢原子的强吸附,反应放热明显,导致活泼金属上HP机理更容易发生;与之相反,在不活泼的催化剂表面, H2解离很难发生,原子吸附也相当微弱,相比于断键裂解, H2更倾向于发生分子氢化的非HP机理.另外,本文还定义了一个新的结构描述符(η)来帮助理解两种机理发生的结构因素差异.η是衡量分子氢化过渡态结构(TS)中H–H键解离程度的参数,根据其定义上下限数值分别设定为H2在各催化剂表面解离过渡态的键长(Ddis)和游离分子态的键长(DH2).结果显示,易发生非HP机理的催化剂表面的TS结构对应的η参数普遍低于0.4,即H–H原子对的确是以近分子形式参与氢化反应;相反发生经典HP机理的催化剂表面,η参数普遍在0.5–0.8,即H–H即使以分子形式参与反应也是处于近解离状态,这预示了以解离吸附氢参与反应的优选性.     

可视化分析方法在薄膜基材料荧光传感中的应用

随着光学成像技术的不断突破,荧光可视化已经从简单的肉眼观察逐步向宽场显微、共聚焦显微、超分辨成像等方向发展.然而,荧光可视化在薄膜基材料中的传感应用依然以肉眼观察以及少量的宽场显微为主要分析手段.同时,薄膜基材料结构和性质的可视化分析研究也滞后于荧光可视化技术的发展.基于此,结合本课题组近几年的研究成果,本文系统评述了荧光共聚焦显微技术在薄膜基材料体相分散状态和表面性质的可视化分析中的应用进展,并对当前薄膜基荧光传感材料面临的问题和可能的解决方案进行了简要探讨.     

水热法制备二氧化钛微球的形貌控制及机理研究

以钛粉、Na OH和H2O2为原料,采用水热法成功制备出二氧化钛微球。利用X-射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和场发射扫描电镜(FESEM)对产物的结构、形貌和尺度进行了表征。结果表明,产物为金红石型Ti O2,微球的直径约为1~2μm,微球由许多纳米管组成。根据实验结果,讨论了二氧化钛纳米管的生长机理,初步研究了双氧水用量,水热温度以及煅烧温度等对产物形貌形成的影响。     

Energy spectrum of multi-radiation of X-rays in a low energy Mather-type plasma focus device

The multi-radiation of X-rays was investigated with special attention to their energy spectrum in a Mather-type plasma focus device （operated with argon gas）. The analysis is based on the effect of anomalous resistances. To study the energy spectrum, a four-channel diode X-ray spectrometer was used along with a special set of filters. The filters were suitable for detection of medium range X-rays as well as hard X-rays with energy exceeding 30 keV. The results indicate that the anomalous resistivity effect during the post pinch phase may cause multi-radiation of X-rays with a total duration of 300 ± 50 ns. The significant contribution of Cu-Kα was due to the medium range X-rays, nonetheless, hard X-rays with energies greater than 15 keV also participate in the process. The total emitted X-ray energy in the forms of Cu-K and Cu-K/3 was around 0.14 ± 0.02 （J/Sr） and 0.04 ±0.01 （J/Sr）, respectively. The total energy of the emitted hard X-ray （〉 15 keV） was around 0.12± 0.02 （J/Sr）.     

Laser-induced pattern formation from homogeneous polyisoprene solutions

This paper reports that the pattern formation in homogeneous solutions of polyisoprene in toluene saturated with C60 induced by a continuous-wave visible laser is observed experimentally. The transmitted beam patterns change with the increase of the laser irradiation time. In the initial phase, the patterns with concentric ring-shaped structure are formed. In the end, the patterns become speckle-shaped. The incubation time of the transmitted beam widening is inversely proportional to the laser power density and solution concentration. The pattern formation results from the optical-field-induced refractive index changes in the solutions, but the mechanism of optical-field-induced refractive index changes in the polymer solutions needs to be further studied.     

中能重离子微束辐照装置的研制

微束辐照装置是将辐照样品的束斑缩小到微米量级,能够对辐照粒子进行准确定位和精确计数的实验平台,是开展辐照材料学、辐照生物学、辐照生物医学以及微加工的有力工具.中国科学院近代物理研究所(IMP)正在研制中能重离子微柬辐照装置.该装置以兰州重离子加速器(HIRFL)系统提供的中能和低能重离子束流为基础,采用磁聚焦方式形成微米束.束运线上两台铅垂方向的偏转磁铁辅以四极磁铁构成对称消色差系统,将束流导向地下室,再用高梯度的三组合四极透镜强聚焦形成微米束斑,在真空中或大气中辐照样品.它将成为国内首台能够提供从低能(10MeV/u)到中能(100MeV/u)的重离子微束的公共实验平台,用于定位、定量照射靶物质(生物细胞、组织或其它非生物材料等),有助于深入揭示重离子与物质相互作用的本质,也为探索重离子辐照效应的应用提供新的手段.