单个水分子对HO2+H2S反应主通道影响的理论研究

采用CCSD(T)/aug-cc-pVTZ//B3LYP/6-311+G(2df,2p)方法对HO2+H2S反应及单分子水参与其主通道的微观机理和速率常数进行了研究.结果表明,HO2+H2S反应主通道为生成产物为H2O2+HS的通道,其表观活化能为14.94 kJ/mol.考虑单分子水对主产物通道的影响发现,所得的势能面比无水参与的反应复杂得多,经历了H2O…HO2+H2S(RW1),HO2…H2O+H2S(RW2)和H2O…H2S+HO2(RW3)3个通道,RW1~RW6共6个路径.其中通道RW1是水分子参与HO2+H2S反应主通道的优势通道.在216.7~298.2K温度范围内通道RW1的有效速率常数呈现出正温度系数效应,在298 K时,k’RW 1/ktotal达到54.2%,表明在实际大气环境中水分子对HO2+H2S反应的主通道具有明显影响.     

CdS/SiO2纳米复合材料的合成及光学性能

以合成的丙氨酸镉为纳米粒子的前驱体,在不加酸或碱性催化剂的条件下,利用丙氨酸镉分子中的胺基催化硅氧烷水解缩合生成二氧化硅,同时将丙氨酸镉均匀地引入到二氧化硅的内部,通过硫化原位生成硫化镉纳米颗粒,制得硫化镉/二氧化硅(CdS/SiO2)纳米复合材料.用傅里叶变换红外光谱、核磁共振氢谱、紫外-可见光谱、荧光显微镜和透射电子显微镜等方法对CdS/SiO2复合材料进行表征,结果表明,硫化镉粒子均匀分布在二氧化硅内部,使其具有良好的荧光特性.     

Ni-Mo/Al_2O_3催化剂上硫转移反应的研究

制备了以γ-Al2O3为载体的Ni-Mo催化剂,并用于FCC汽油的加氢硫转移反应。对Ni-Mo/Al2O3催化剂上的硫转移反应机理进行了研究,考察了不同反应条件对硫转移反应的影响。实验结果表明,硫醇与烯烃的反应在催化剂表面的加氢活性位上进行,小分子的硫醇发生加氢脱硫,生成吸附态H2S,吸附态的H2S与烯烃反应,生成大分子硫醇和硫醚;另外小分子硫醇还可直接与烯烃发生反应,生成硫醚。提高反应温度、压力、氢油比或降低空速,均可提高催化剂的硫转移反应活性,轻质硫转化率得到明显提高,且单烯选择性还能维持在98%左右。     

新型碱性离子液体催化酯交换合成生物柴油

两步法合成了吗啉阴离子型碱性离子液体1-丁基-3-甲基吗啉盐Im,经 ¹H-NMR和FT-IR分析确认了离子液体中间体的结构,并通过阴离子交换得到碱性离子液体,对该离子液体在酯交换制备生物柴油反应中的催化性能进行了研究。结果表明,该碱性离子液体Im具有较高的酯交换催化活性,在60 ℃、催化剂用量为3%、醇油物质的量比为6.5：1.0、反应2 h的条件下,产物脂肪酸甲酯（FAME）含量可达95.80%。而且该离子液体的催化稳定性较好,重复使用5次后仍有较高的催化活性。     

油页岩固定床热解反应器中内构件强化作用

在内构件(传热板和中心集气管)外热式固定床反应器中研究了油页岩热解产物生成特性,并与无内构件的相同常规固定床反应器内的油页岩热解行为对比,考察了两反应器中油页岩升温特性、热解产物分布、页岩油品质以及气体产物组成的变化规律.结果表明,内置传热板和中心集气管显著强化了反应器内的传热,相对于无内构件常规固定床反应器,料层升温速率提高了约2倍.对于依兰油页岩,其热解页岩油产率明显提高,最高达11.1 wt%(干燥基),明显高于无构件常规固定床反应器获得的页岩油产率.随着外加热炉温度的升高,内构件固定床反应器的页岩油产率逐渐增加,而无内构件常规固定床反应器的页岩油产率则明显降低.当外加热炉温度为1000℃时,前者页岩油产率是后者的2.3倍,并且内构件固定床反应器的热解水产率较低.两反应器中热解气产物组成相近,其H2与CH4之和占气体总量的70 vol%左右,热值为4406~5400 kcal/Nm3.     

基于社会性科学议题的化学微项目学习*——以“物质的性质与转化”单元复习为例

在化学课堂中开展社会性科学议题的教学能够发展学生的社会参与意识,结合微项目学习模式,从课堂教学角度出发,构建选定项目、启动项目、实施项目、交流成果等4个教学流程,确立实施教学的核心问题,设计了鲁科版高一化学“物质的性质与转化单元复习课”,进行了基于社会性科学议题的化学微项目学习的实践教学,结合实践的基本情况提出4点反思。     

思维导图在结构化学课程教学中的应用与探索*

结合结构化学学科的自身特点以及学生对该学科的认识,探索用思维导图方法辅助结构化学的教学过程,将思维导图应用于结构化学教学中从而有助于学生形成逻辑严密、有机统一的量子理论知识结构体系,并且通过系统的调查问卷分析学生在学习过程中对思维导图的应用情况。     

国内外“物质的量”主题教学研究现状述评

分别以“Web of Science”与“中国知网”数据库为检索源,对2000—2020年间国内外“物质的量”主题研究论文进行检索,根据论文的研究内容进行分类归纳。研究表明:目前“物质的量”主题教学研究主要涉及:概念历史考量、教材研究、教师发展、学生认知与教学策略研究等5个方面。通过探析国内外的相关研究成果,以期为国内相关研究与实践提供有益借鉴。     

石榴状凝胶微球固定化漆酶的制备、 表征及降解双酚A

采用铜/锌复合金属磷酸盐晶体和海藻酸钙凝胶双重包覆技术对漆酶进行固定化, 制得石榴状Alg@Cu₃/Zn₃(PO₄)₂@Lac的凝胶微球. SEM, EDX和FTIR表征结果表明, 在凝胶微球内部, 漆酶被成功固定于由海藻酸钙凝胶包覆的铜/锌复合金属磷酸盐晶体内, 铜/锌复合金属磷酸盐晶体镶嵌于海藻酸钙凝胶网格的孔隙中而呈石榴状. 以2,2′-联氮双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)(ABTS)为底物, 经酶学性质研究表明, 在无机盐晶体和海藻酸钙凝胶的双重保护下, Alg@Cu₃/Zn₃(PO₄)₂@Lac的耐热性、 耐酸性以及储存稳定性比游离漆酶均有不同程度增强. 将Alg@Cu₃/Zn₃(PO₄)₂@Lac应用于双酚A(BPA)的降解, 采用孔径约1 mm滤网实现快速回收, 经6次循环利用, 对BPA的降解率下降约14%, 显示出比较稳定的重复利用性和便捷的可操作性, 这主要得益于海藻酸钙和铜/锌无机盐晶体对漆酶蛋白分子的双重保护.     

单原子材料类酶催化及生物医学应用研究进展

纳米酶因其经济、 稳定、 性质可调和可循环利用等诸多优势, 成功地克服了天然酶在实际应用中的不足. 单原子材料的出现使得对纳米酶的研究迈入原子水平, 其较高的原子利用率、 独特的配位环境和较强的金属-载体相互作用为揭示纳米酶构效关系及调控类酶活性提供了可能. 本文总结了近年来单原子材料类酶催化的研究进展, 重点讨论了单原子材料类酶活性的调控策略和催化机理, 概述了单原子类酶材料在癌症治疗、 抗氧化治疗、 抗菌以及生物传感等方面的应用, 并对单原子类酶材料的发展前景进行了展望.