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研究了9种助剂对用于CO2加氢反应的超细CuO-ZnO-SiO2催化剂性能的影响,并进行了XRD和TPR表征.结果表明,助剂影响超细催化剂的性质和催化性能,TiO2、CeO2、MgO和La2O3是CO2加氢合成甲醇的超细CuO-ZnO-SiO2催化剂体系的优良助剂.在含有不同助剂的CuO-ZnO-SiO2催化剂体系内存在CuO和ZnO晶相,但除CeO2以外,其它的助剂都可能以微晶或无定型的形式存在.TPR研究表明,添加的助剂除CeO2以外,都使超细CuO-ZnO-SiO2催化剂的还原温度提高,而且助剂对CuO-ZnO-SiO2催化剂活性的影响,按照助剂对CuO-ZnO-SiO2催化剂还原温度的影响进行了探讨 相似文献
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助剂对超细CuO—ZnO—SiO2催化剂性质和CO2加氢反应性能的影响 总被引:3,自引:1,他引:3
研究了9种助剂对用于CO2加氢反应的超细CuO-ZnO-SiO2催化剂性能的影响,并进行了XRD和TPR表征,结果表明,助剂影响超细催化剂的性质和催化性能,TiO2、CeO2、MgO和La2O3是CO2加氢合成的超细CuO2-ZnO-SiO2催化剂体系的优良助剂,在含有不同助剂的CuO-ZnO-SiO2催化剂体系内存在CuO和ZnO2晶相,但除CeO2以外,其它的助剂都可能以微晶或无定型的形式存在 相似文献
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在色谱微反流动法实验装置上考察了负载Sm2O3对CuOγAl2O3催化剂CO氧化活性的影响,并运用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)及程序升温脱附(TPDMS)技术研究了Sm2O3对CuOγAl2O3催化剂的物相结构、氧化还原特性及表面氧的脱附与恢复行为的影响。结果表明,负载适量的Sm2O3对CuOγAl2O3催化剂表面氧的脱出与恢复有促进作用,可使部分γAl2O3相变成γAl2O3和θAl2O3的混合型。负载适量的Sm2O3能改善催化活性,而负载过量的Sm2O3则使CuO催化剂上CuO的晶粒增大,从而对催化活性起了抑制作用。 相似文献
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CO2部分氧化乙烷制乙烯Pd—Cu/MoO3—SiO2催化剂的研究 总被引:7,自引:0,他引:7
用化学吸附-红外光谱、化学吸附-程序升温脱附(TPD)和微型反应技术研究了Pd-Cu/MoO3-SiO2(MoSO)催化剂对CO2和乙烷的吸附活化和部分氧化反应性能.结果表明,乙烷以C—H键中的H吸附于MoSO载体表面MoO键的端基氧上;Pd-Cu/MoSO催化剂对CO2有良好的化学吸附活化性能,CO2的吸附除有线式吸附态和剪式吸附态外,还有一种新的卧式吸附态;Pd-Cu/MoSO催化剂的晶格氧参与了化学反应.探讨了在Pd-Cu/MoSO催化剂上CO2的部分氧化乙烷反应机理 相似文献
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采用XRD、BET、TPR手段,研究了焙烧和还原温度对超细CuO-ZnO-SiO2催化剂的性质及其CO2加氢反应催化活性的影响.胶体在573-773K范围内焙烧生成CuO、Cu2O、ZnO晶相,随着焙烧温度继续升高,CuO和ZnO晶粒逐渐变大,但催化剂的比表面积和孔容变化很小.在973K焙烧后出现Zn2SiO4晶相,使催化剂比表积和孔容变小,导致催化剂活性降低.焙烧温度对催化剂活性的影响大于对CO2加氢产物分布的影响.在548-648K范围内,催化剂还原温度对其催化活性影响不大.703K高温还原后,可能由于Cu0晶粒的出现,使得催化剂的活性下降.TPR研究结果进一步表明,焙烧温度影响CuO同ZnO、SiO2之间的相互作用和催化剂的还原行为. 相似文献
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二氧化碳加氢合成甲醇铜基催化剂表面组成的研究 总被引:5,自引:0,他引:5
本文分别采用XRD、ESR、XPS和XAES等技术对于二氧化碳加氢低压合成甲醇用CuO,CuO-ZnO,CuO-ZnO-Al_2O_3,CuO-ZnO-ZrO_2催化剂在不同条件下表面Cu、Zn、Al、Zr的存在价态进行了深入分析。实验发现催化剂在还原前Cu以Cu ̄2+存在,在还原后和反应状态下以Cu ̄0存在;Zn在还原后和反应状态下有部分被还原为Zn ̄(2-δ)(0<δ<2),Zr和Al仍保持其还原前价态。催化剂的表面化学组成为:Cu ̄0/Zn(2-δ) ̄+/Zr ̄4+/Al ̄3+/O ̄2-。 相似文献
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CuO-ZnO基CO2/H2合成甲醇催化剂的反应活性中心 总被引:3,自引:1,他引:3
应用 XPS,XAES和紫外漫反射光谱法研究了CuO-ZnO/氧化物上CO2/H2合成甲醇的反应活性中心。CuO-ZnO/氧化物催化剂上的反应活性中心是存在于CuO-ZnO固溶体中的Cu-口-Zn-O("口"为氧空位),活性中心的Cu价态为Cu^+和Cu^0。反应活性中心在CuO-ZnO-Zro2催化剂上比在其它CuO-ZnO/氧化物催化剂如CuO-ZnO,CuO-ZnO-MgO,CuO-ZnO- 相似文献
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研究了H2预处理对Al2O3负载CuO和CuO-MOx催化剂的作用。考察了H2处理时间、H2处理浓度以及多次还原氧化循环对CuO系催化剂CO氧化活性的影响规律,并用原位还原氧化反应技术、XPS对H2预处理的作用进行了研究。结果表明,CuO-CoO/Al2O3和CuO-Ce2O3/Al2O3催化剂受H2还原处理后CO氧化活性明显增加,并随H2处理时间、处理浓度的增加而增强。而且催化剂的CO氧化活性还 相似文献
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预处理条件对用于CO2加氢的超细CuO—ZnO—SiO2催化剂性能的影响 总被引:4,自引:0,他引:4
采用XRD、BET、TPR手段,研究了焙烧还原温度对超细CuO-ZnO-SiO2催化剂的性质及其CO2加氢反应催化活性的影响,胶体在573-773K范围内焙烧生成CuO、CU2O、ZnO晶相,随着焙烧温度继续升高,CuO和ZnO晶粒逐渐变大,但催化剂的比表面积和孔容变化不不,在973K焙烧后出现Zn2SiO4晶相,使催化剂比表积和孔容积变小,导致催化剂活性降低,焙地催化剂活性的影响在于对CO2加氢 相似文献
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CuO/CeO2和CuO/Al2O3催化剂的催化性能 总被引:13,自引:0,他引:13
本文以CO氧化为模式反应考察了CeO2和Al2O3负载氧化铜催化剂的氧化活性,运用XRD和TPR技术研究了催化剂的还原性能和物相结构,结果表明:载体性质对负载CuO催化剂的CO氧化活性有很大影响,CuO/CeO2催化剂活性明显高于CuO/Al2O3催化剂.催化剂的还原特性随载体不同而不同.同时发现,热处理对催化剂铜物种的存在形式,晶粒大小、还原特性及其催化活性有明显影响,CuO/Al2O3催化剂活性下降的主要因素是生成了活性较低的CuAl2O4相,而CuO/CeO2催化剂活性下降是由于CuO和CeO2发生烧结,晶粒变大 相似文献
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二氧化碳加氢合成二甲醚的研究——ZrO2含量对Cu—ZnO—SiO2—ZrO2催 … 总被引:4,自引:0,他引:4
考察了CO2加氢合成CH3OCH3反应中ZrO2含量对Cu-ZnO-SiO2-ZrO2催化剂的影响,采用TPR,XRD,BET和TEM等技术对催化剂的结构形态、表面性质和ZrO2的作用进行了研究,结果表明,催化剂中加入ZrO2能提高催化剂的比表面积及CO2转化率和CH3OCH3产率,降低最佳反应温度;ZrO2含量以2%~3%为佳,催化剂中的CuO以种形式存在:小晶粒CuO,聚集的无定形CuO及均匀 相似文献
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本文采用XRD、XPS、及H_2—TPD技术对不同Cu/Co比的几个RaneyCu-Co催化剂进行了表征.并与反应醇选择性进行了关联.结果表明:RaneyCu-Co催化剂均由不同Cu/Co比的两个Cu-Co固溶体相组成,还原(H_2,563K,2h)前,表面除有Cu ̄0和Co ̄0外,尚有少量Cu ̄(+1)和显著量的Co ̄(+2)存在,还原后,Cu ̄(+1)几乎消失,Co ̄(+2)仍有一定量存在,在反应温度下(563K),CO和CO_2均能使表面Co ̄0部分氧化,且CO_2氧化能力大于CO,而合成气(H_2/CO=2)表现为还原的性质。三种气氛对Cu ̄0无明显影响。催化剂表面Cu/Co比高于体相Cu/Co比,表面Cu富集显著.RaneyCu-Co催化剂表面有四种吸氢中心:Cu(弱吸氢中心),高配位Co(弱吸氢中心),低配位Co(活化吸氢中心),及强吸氢中心;对不同催化剂,表面低配位Co中心的比例与醇选择性有一致的变化规律。基于上述结果,就CO播入中心进行了讨论。 相似文献
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研究了YBa2Cu3O6~7超导催化剂上CO2的加氢反应。应用TPD、TPR、SEM和原位FTIR等技术对催化剂进行表征发现,CO2极易吸附到YBa2Cu3O6~7催化剂的氧空位上。反应过的催化剂易被还原。反应的中间物种是醛基和甲酸根。根据FTIR结果提出甲醇是CO2和H2反应的直接产物,CO2+H2→CH3OH+H2O和CO2+H2→CO+H2O是体系中存在的平行反应 相似文献
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应用XRD、ESR、URDS、XPS及XAES等手段研究了CO2加H2合成甲醇Cu-Zn-O催化剂在还原后和反应状态下的表面化学状态。结果表明,在还原及反应状态下,催化剂表面仅能检测到CU^0,而未发现稳定的Cu^2+和Cu^+存在;ZnO被 部分还原产生低价锌Zn^(2-δ)+(0<δ<2)。关联活性测试结果认为:Cu^o/Zn^(2-δ)+O构成CO2加H2合成甲醇反应的活性中心。 相似文献
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研究了YBa2Cu3O6~7超导催化剂上CO加氢反应,反应主要产物是甲醇和二甲醚。利用原位FTIR、XPS和XRD技术对催化剂进行了表征。原位FTIR结果表明,反应中间物可能为醛基、甲氧基和甲酸根。CO吸附到YBa2Cu3O6~7上与晶格氧发生反应生成CO2,YBa2Cu3O6~7产生氧空位并由Orthorhombic相转变为Tetragonal相。 相似文献