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本文采用XRD、XPS、及H_2—TPD技术对不同Cu/Co比的几个RaneyCu-Co催化剂进行了表征.并与反应醇选择性进行了关联.结果表明:RaneyCu-Co催化剂均由不同Cu/Co比的两个Cu-Co固溶体相组成,还原(H_2,563K,2h)前,表面除有Cu ̄0和Co ̄0外,尚有少量Cu ̄(+1)和显著量的Co ̄(+2)存在,还原后,Cu ̄(+1)几乎消失,Co ̄(+2)仍有一定量存在,在反应温度下(563K),CO和CO_2均能使表面Co ̄0部分氧化,且CO_2氧化能力大于CO,而合成气(H_2/CO=2)表现为还原的性质。三种气氛对Cu ̄0无明显影响。催化剂表面Cu/Co比高于体相Cu/Co比,表面Cu富集显著.RaneyCu-Co催化剂表面有四种吸氢中心:Cu(弱吸氢中心),高配位Co(弱吸氢中心),低配位Co(活化吸氢中心),及强吸氢中心;对不同催化剂,表面低配位Co中心的比例与醇选择性有一致的变化规律。基于上述结果,就CO播入中心进行了讨论。 相似文献
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甲醇在几种甲醇合成催化剂上的分解 总被引:1,自引:0,他引:1
本工作考察了甲醇在Cu-Zn-Al、Zn-Cr和Pd/Al_2O_3催化剂上的分解反应。所用的条件范围是:LHSV~(?)0.3—3.Gh~(-1),温度230—100℃,压力0.5—8.0MPa。各催化剂在各自适宜的条件下都有很好的甲醇分解活性,但选择性差别较大。Cu-Zn-Al催化剂上的主要付产物是甲酸甲酯,其产量随温度和接触时间的增加而迅速下降,具有中间产物的特征。Pd/Al_2O_3明显地催化甲醇脱水,二甲醚选择性达30%以上。Zn-Cr催化剂于375℃使用时,在本工作所用的压力和空速范围内可保持99%左右的甲醇转化率,其中(H_2+CO)选择性80%以上,H_2/CO比接近2.0,付产一部分二甲醚。在三种催化剂上,CH_4及CO_2产量都很少,其顺序是Pd/Al_2O_3>Zn-Cr>Cu-Zn-Al。最后还将实验结果与用化学计最法计算的选择性作了对照验证。 相似文献
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本文对Cu/Co比不同的五个Cu-Co-Al合金样及其碱抽提产物──RaneyCu-Co催化剂的体相结构进行了XRD表征。结果表明:Cu-Co-Al合金由CuAl、CuAl_2及Al_(13)Co_4三种物相构成。随Cu/Co原子比(0.17~23.1)增高,Al_(13)Co_4及CuAl物相逐渐减少,直至消失,CuAl_2物相产生且逐渐增多。RaneyCu-Co催化剂由两种Cu-Co固溶体组成,一种富铜,另一种富钴。Cu-Co固溶体的形成发生于碱抽提或还原过程,含钴物相的存在有利于CuA1物相的碱抽提。 相似文献
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不同方法制备的Cu-Co低碳醇合成催化剂的比较研究:I.吸附态CO的红外光谱 总被引:2,自引:0,他引:2
本文并行考察了用溶剂化金属原子分散(SMAD)、浸渍、共沉淀三种方法制备的Cu-Co催化剂的一氧化碳加氢反应(563K,6MPa,H2/CO=2)性能及附态CO的红外光谱。结果表明:(1)三种催化剂上反应产物均为C1-C5正构醇及正构烃,总醇的选择性依下列次序增:SMAD<浸渍<共沉淀。(2)表面低配位钴中心上多重吸附态CO的红外吸收峰的面积分数,对不同催化剂的变化规律,与醇选择性的变化一致;(3 相似文献
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1.通过吸氧及过氧化物的形成,证明分子氧氧化三乙基硼在30°时(庚烷中)所得过氧化产物为二过氧化乙基硼酸二乙酯(II)及一过氧化乙基硼酸二乙酯(III)的混合物(简称为"二过氧化物");而在-70°时,首次证明,氧化停留在过氧化二乙基硼酸乙酯(I)阶段.升温时,I继续被氧化为"二过氧化物".2.30°氧化所得"二过氧化物"和-70°所得一过氧化物,在热稳定性及分解机理上有下列不同:(i)30°氧化产物的热稳定性远高于-70°氧化产物;例如,在45°及相似浓度下,前者的半衰期为三、四日以上,而后者的半衰期不到半小时.(ii)30°氧化产物的起始分解,表观上按二级反应进行,从不同温度(45°,55°,65°,82°)下的分解速度常数求得分解活化能为21千卡/克分子;-70°氧化产物则在表观上按一级反应进行分解,从不同温度(0°,22°,32°,45°)下分解速度常数的Arrhenius关系求得分解活化能为12千卡/克分子.(iii)30°氧化产物的分解不是按自由基历程进行的,表现为分解过程中不消耗碘,受酸及碱的催化,而且不引发醋酸乙烯酯的聚合.-70°氧化产物的分解则系按自由基历程进行,在45°及室温下均引发醋酸乙烯酯的聚合.3.30°及-70°氧化产物的主要分解产物分别为硼酸三乙酯及乙基硼酸二乙酯(分别作为乙醇胺络合物V及VI分离鉴定),因此支持在该不同温度下所形成的过氧化物分别为"II加III"及I.4.由于在低温下吸氧截然停止在一过氧化物阶段,以及吸氧结果的重复性,可以考虑将低温氧化作为分析烷基硼纯度的方法之一. 相似文献
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本文采用XRD、XPS、及H2-TPD技术对不同Cu/Co比的几个Raney Cu-Co催化剂进行了表征。并与反应醇选择性进行了关联。结果表明:Raney Cu-Co催化剂均由不同Cu/Co比的两个Cu-Co固溶体相组成,还原(H2,563K,2h)前,表面除有Cu^0和Co^0外,尚有少量Cu^+1和显著量的Co^+2存在,还原后,Cu^+1几乎消失,Co^+2仍有一定量存在,在反应温度下(56 相似文献