V2O5／C催化乙二醛氧化为乙醛酸的研究

选用V2O5作为催化剂,活性炭为载体,偏钒酸铵的草酸溶液为浸溃前驱体,采用等体积浸渍法制备了V2O5/C催化剂,将其应用于乙二醛的液相氧化．并对反应液用液相色谱进行了定性,在确定了催化体系中氧化产物的基础上,考察了V2O5含量和焙烧温度对催化剂催化性能的影响,利用XRD和TEM等手段对催化剂进行了表征．结果显示,V2O5含量较低时（w（V2O5）〈3％）,催化剂的活性组分分散度较高,乙二醛转化率和乙醛酸的选择性都随着V2O5的含量提高而逐渐增加;当负载量为3％时,催化效果最佳,乙二醛转化率和乙醛酸的选择性分别达到16．16％和76．75％;     

V2O5负载量对V2O5/Al2O3氧化活化正庚烷催化裂解反应的影响

采用X射线衍射, 低温氮气吸脱附, 氨气程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱分析方法对不同活性组分负载量V2O5/Al2O3的性质进行了表征. 根据表面VOx单元密度, 推测V2O5负载量为20%-25% (w)对应着V2O5/Al2O3表面达单层覆盖状态; V2O5的负载使Al2O3表面Lewis酸量减少, 并出现Br?nsted酸, 对应着氧化态VOx单元中的V―OH; 随着负载量的增加, Brφnsted酸量增加至负载量为20%时达到最大值. 对V2O5/Al2O3中活性组分负载量对其氧化活化正庚烷催化裂解反应的影响进行了考察. 结果表明, 在V2O5负载量为20%-25%时,V2O5/Al2O3的引入对正庚烷在HZSM-5平衡剂上催化裂解反应的促进作用最明显, 此时VOx单元在V2O5/Al2O3表面形成单层覆盖状态, 可提供最大量的表面晶格氧, 因而对正庚烷具有最强的氧化活化作用; V2O5负载量继续增加形成体相的V2O5和AlVO4, 不利于晶格氧参与正庚烷的转化, 因而反应性能有所下降.     

V_2O_5/TiO_2催化剂上微波对甲苯选择氧化反应条件的影响

在微波辐射条件下，考察了甲苯选择氧化过程中催化剂床层温度、O2／甲苯的比例、原料气总空速以及V2O5担载量等条件对TiO2催化剂活性的影响。实验结果表明，在微波作用下，当床层温度在250℃，O2／甲苯（摩尔比）＝6，原料气总空速：10000mLh－1时，在催化剂8％V2O5／TiO2（w）上苯甲酸的收率达到23％（w）．苯甲醛的收率达到9％（w）。与传统加热的催化过程相比．苯甲酸的收率明显提高。本文初步探讨了微波对催化剂活性的影响。     

K-MnO／y-A1203和Cu／SiO2催化剂应用于苯甲酸甲酯连续加氢合成无氯苯甲醇

以K—MnO／F—Al2O3和Cu／SiO2为催化剂，利用固定床串联反应器实现了苯甲酸甲酯连续加氢合成无氯苯甲醇反应过程．K-MnO/y-Al2O3和Cu／SiO2催化剂对于苯甲酸甲酯连续加氢合成苯甲醇具有良好的加氢活性，反应转化率可达89．2％，苯甲醇的选择性为84．1％．在苯甲酸甲酯加氢连续步骤中的氢醛比得到提高，有效地抑制了副产物甲苯的生成．XRD，SEM和TPR表征结果表明：采用吸附沉淀法制备的Cu／SiO2-C15．2催化剂，氧化铜在载体上具有良好的分散性能，并且易于还原，表现出最佳的苯甲醛加氢活性．     

浆态床二甲醚合成中V2O5、Sm2O3对脱水组分γ-Al2O3的修饰作用

采用等容浸渍法制备改性脱水催化剂，通过H2-TPR、Pyridine-IR、还原态NH3-TPD、XRD等表征手段，以及目标反应浆态床CO+H2合成二甲醚，研究了催化剂的还原性能以及酸中心分布与反应性能之间的关系。H2-TPR结果表明，在脱水催化剂γ-Al2O3、V2O5/γ-Al2O3和Sm2O3/γ-Al2O3上不出现还原峰，V2O5、Sm2O3的加入改善了复合催化剂中Cu的还原性能，促进了甲醇催化剂的还原。Pyridine-IR表明，V2O5和Sm2O3的加入对L酸、B酸的量影响不大。还原态NH3-TPD说明V2O5和Sm2O3的加入改变了酸中心的分布，增加了弱酸中心的比率。XRD结果发现，V2O5和Sm2O3均匀分散在γ-Al2O3上，没有新的物种生成。二甲醚合成目标反应的结果表明，改性后催化剂的反应活性增强，合成反应中CO转化率、二甲醚的选择性都得到提高。V2O5和Sm2O3的添加增加了弱酸中心数量，促进了脱水活性，从而提高了复合催化剂合成二甲醚的活性和选择性。     

甲苯气相选择性氧化制苯甲醛 Ⅰ．V_2O_5／TiO_2－Al_2O_3催化剂研究

制备了一系列负载型Ｖ－Ｔｉ－Ａｌ－Ｏ催化剂并用于甲苯的气相选择性氧化制苯甲醛，考察了接触时间、氧浓度、Ｖ２Ｏ５负载量以及催化剂焙烧温度对反应性能的影响。用ＴＰＲ、ＸＲＤ和ＢＥＴ等测试手段，对催化剂进行了表征。研究发现，催化剂在７７３Ｋ时活化，接触时间１．２秒，氧浓度２１％时，可获得较好的反应结果，Ｖ２Ｏ５负载量为６（ｗｔ）％的催化剂，在５９３Ｋ时反应，得到了转化率２０．５％，苯甲醛产率８．３％的最好结果。     

V2O5催化甲醇与乙醇合成异丁醛

研究了甲醇与乙醇在V2O5催化剂上，常压375℃下一步催化合成异丁醛的反应，考察了催化剂活性组分质量分数和制备条件对催化剂催化性能的影响。结果表明，催化剂中V2O5质量分数为75%，焙烧温度480℃、焙烧5h时，催化剂的催化性能较其他条件更佳，乙醇转化率达98.03%，异丁醛的选择性达47.52%。对新鲜催化剂、反应后和再生后催化剂进行了XRD测试，并对反应后催化剂进行了DTA TG测试。结果表明，催化剂在反应过程中有结焦且V2O5在反应过程中被还原为V2O3。通过高温烧炭再生可烧去结焦物，并将V2O3重新氧化为V2O5而使失活催化剂恢复其催化活性。     

V_2O_5/C催化乙二醛氧化为乙醛酸的研究

选用V2O5作为催化剂,活性炭为载体,偏钒酸铵的草酸溶液为浸渍前驱体,采用等体积浸渍法制备了V2O5/C催化剂,将其应用于乙二醛的液相氧化.并对反应液用液相色谱进行了定性,在确定了催化体系中氧化产物的基础上,考察了V2O5含量和焙烧温度对催化剂催化性能的影响,利用XRD和TEM等手段对催化剂进行了表征.结果显示,V2O5含量较低时(w(V2O5)<3%),催化剂的活性组分分散度较高,乙二醛转化率和乙醛酸的选择性都随着V2O5的含量提高而逐渐增加;当负载量为3%时,催化效果最佳,乙二醛转化率和乙醛酸的选择性分别达到16.16%和76.75%;当V2O5的质量分数大于3%时,V2O5颗粒在活性炭表面发生明显聚集,V2O5开始出现多层吸附,导致乙二醛转化率和乙醛酸得率略有下降.而焙烧温度是制备负载型催化剂的一个重要影响因素.焙烧温度的作用不仅在于使活性组分的前驱体充分分解,同时也影响着活性组分的分散状态.我们考察了经不同温度焙烧后的催化剂的活性,从表征结果来看,在473K以下焙烧时,可能活性组分的前驱体未能充分分解,活性中心数目较少,反应效果较差;当V2O5负载量为3%、焙烧温度为573K时,催化剂具有较高的催化活...     

固体超强酸ZrO2/S2O2-8催化合成肉桂酸甲酯

研究了在固体超强酸ZrO2／S2O8^2-催化下，肉桂酸与甲醇作用合成肉桂酸甲酯的工艺．考查了催化剂的用量、酸醇摩尔比、反应时间及催化剂的性能对反应的影响．最佳反应条件为：n(肉桂酸)：n(甲醇)=1：l0，m(肉桂酸)：m(催化剂)=3：1，反应温度90—95℃，反应时间5h，酯化率为95．7％．     

甲苯气相选择性氧化制苯甲醛：Ⅰ.V2O5／TiO2—Al2O3催化剂研究

制备了一系列负载型Ｖ－Ｔｉ－Ａｌ－Ｏ催化剂并用于甲苯的气相选择性氧化制苯甲醛，考察了接触时间、氧浓度、Ｖ２Ｏ５负载量以及催化剂焙烧温度对反应性能的影响。用ＴＲＰ、ＤＲＤ和ＢＥＴ等手段，对催化剂进行了表征。研究发现，催化剂在７７３Ｋ时活化，接触时间１．５秒，氧浓度２１％时，可获得较好的反应结果。     

VOx/SBA-15催化剂上甲苯气相部分氧化

采用等体积浸渍法制备了不同负载量的VOx/SBA-15催化剂。UV-Vis和H2-TPR等表征结果表明,在较低钒负载量下,钒物种的分散程度较高,主要以孤立的VO4 3－以及少量聚合体V－O－V形式存在;钒负载量较高时会有大量的聚合体V－O－V甚至晶相V2O5出现,而且,催化剂的酸性随着钒物种的高度分散而降低。甲苯气相部分氧化反应结果表明,随着钒负载量的提高,苯甲醛的选择性先升后降,CO、CO2等选择性逐渐提高。这是由于催化剂存在大量的聚合体V－O－V和晶相V2O5时,聚集态钒物种表面较多的酸量促使苯甲醛深度氧化。在相同钒负载量下,催化剂VOx/SBA-15的钒物种分散状态优于VOx/MCM-41和VOx/SiO2,从而使得催化剂VOx/SBA-15呈现较高的苯甲醛选择性。     

负载型杂多酸催化下N2O5对甲苯的选择性硝化

用负载型杂多酸为催化剂,N2O5为硝化剂的新型硝化体系,对甲苯的硝化反应进行研究. 分别考察了杂多酸类型、载体种类、杂多酸负载量及催化剂循环使用次数等因素对硝化反应的影响. 结果证明,负载型杂多酸能显著提高N2O5的硝化能力;催化剂回收后可直接重复使用,甲苯硝化反应得率为34%,对位选择性达到58.9%,表明N2O5是一种具有应用前景的硝化试剂.     

钴负载量和焙烧温度对F-T合成用Co/Al2O3催化剂活性的影响

 对用于F－T合成制液态烃的Co／Al2O3催化剂进行了程序升温还原研究,确定了合适的还原活化温度（约600～800K）,同时考察了钴负载量和焙烧温度对催化剂活性的影响．结果表明,钴负载量和焙烧温度对C5＋收率的影响十分显著．用CODEX优化软件对钴负载量和催化剂焙烧温度进行了优化．结果表明,比较理想的钴负载量为11．6％,焙烧温度为651K．XRD测试结果表明,在较高温度焙烧的催化剂由于易生成CoAl2O4尖晶石,导致催化剂的活性显著降低．     

气态环己烷催化氧化制丁二酸酐的研究一纳米催化剂活性组分对目标反应的影响

本文以气态环己烷催化氧化制丁二酸酐为目标反应，对TiO2-Al2O3纳米复合载体上的添加组分进行了研究与探索．结果表明，实验条件下，活性最好的催化剂添加物组成为：V2O5负载量为载体质量的5．0％，P与V原子个数比为1．5，催化剂中Mo、Sb、K的质量百分含量分别为1．25％、0．6％、4．0％．     

Ag2O/SiO2纳米复合催化剂制备及其催化性能研究

由喷雾燃烧法制备含Ag2O质量分数为8%和12%的Ag2O/SiO2纳米复合催化剂,采用SEM、XRD和FT-IR技术对催化剂及其前驱体进行表征,考察样品焙烧、活化中形貌和微观结构的变化.表征结果显示了处理过程中样品粒径和活性中心等变化情况,且两个催化剂变化情形一致.以分子氧为氧化剂,采用气相环己烷一步环氧化生成环氧环己烷反应,对催化剂进行活性测试,考察Ag2O负载量、实验温度、O2和原料气流速对催化剂性能的影响,并将两个催化剂活性测试结果进行比较.结果表明,8%Ag2O/SiO2纳米复合催化剂催化性能优于12%Ag2O/SiO2纳米复合催化剂;一定实验条件下,用8%Ag2O/SiO2纳米复合催化剂进行催化,环己烷转化率低于9.2%时,环氧环己烷选择性最高可达95.2%.     

微波条件下V2O5/TiO2低温选择氧化甲苯制苯甲酸

在微波辐射条件下，考察了甲苯选择氧化过程中催化剂床层温度、Ｏ２／甲苯比、原料气总空速、Ｖ２Ｏ５担载量和添加氧化物助剂等条件对Ｖ２Ｏ５／ＴｉＯ２催化剂活性的影响．结果表明，在微波作用下，当床层温度在２５０℃，Ｏ２／甲苯摩尔比６和原料气总空速１００００ｈ－１时，１％ＭｏＯ３－８％Ｖ２Ｏ５／ＴｉＯ２上的苯甲酸和苯甲醛的收率分别达到４１％和１４％．与传统加热的催化过程相比，苯甲酸和含氧化物的收率均有较大的提高．还初步探讨了微波对催化剂活性的影响．     

Co/γ-Al2O3催化剂上CO氧化反应的研究

以浸渍法与沉积沉淀法制备了不同Co负载量的Co／γ-Al2O3催化剂，研究了对CO的催化氧化行为,考察了Co含量，焙烧温度，反应温度等对催化剂氧化性能的影响，结果表明，沉积沉淀法制备400℃焙烧的负载量为10％的Co／γ-Al2O3在90℃就能够实现CO完全氧化，且热稳定性比浸渍法制得催化剂好．本文还采用XRD、TPR、XPS等技术，分别研究了Co／γ-Al2O3样品的晶相结构，还原性能及表面化学状态.XRD结果表明，以硝酸盐为前驱物的Co负载于γ-Al2O3后，Co主要以Co3O4结构存在，反应的活性相Co3O4的生成有利于CO催化氧化，且以不同制备方法得到的样品中Co3O4晶粒大小不同，催化活性也不同．TPR结果表明，以沉积沉淀法制备催化剂的还原峰向低温移动，CoOx的还原更加容易．XPS表面分析表明沉淀法制备的Co／γ-Al2O3样品中，Co3O4在载体表面富集．     

Fe2O3/YSZ-γ-Al2O3催化剂在甲烷催化燃烧中的催化性能研究

以Fe2O3为活性组分，γ-Al2O3，ZrO2-γ—Al2O3及YSZ—γ—Al2O3(YSZ是用Y2O3稳定ZrO2的催化剂载体)为载体，制备了3种甲烷燃烧催化剂．其中以YSZ—γ—Al2O3为载体的催化剂催化性能最好．XPS检测发现．ZrO2和Y2O3的存在可以增加和稳定Fe2O3的表面浓度，同时也可减弱Fe2O3与γ—Al2O3之间的相互作用．Fe2O3质量分数为10％的Fe2O3／YSZ—γ—Al2O3催化剂具有最佳的催化活性．XRD测试结果表明．该催化剂的活性与Fe2O3在载体上的分散状况有关．     

V2O5/γ-Al2O3和V2O5/SiO2负载型催化剂对异丁烷的催化脱氢性能

V2O5/γ-Al2O3和V2O5/SiO2负载型催化剂对异丁烷的催化脱氢性能;V2O5/γ-Al2O3; V2O5/SiO2; 异丁烷; 脱氢     

超强碱K2O对甲苯甲醇侧链烷基化反应的影响

采用离子交换法、浸渍法和焙烧分解法制备了x%K2O/KLSX(x = 0, 1, 2, 3, 4)催化剂,KLSX上的超强碱性位K2O通过KNO3分解制得。考察了x%K2O/KLSX的甲苯甲醇侧链烷基化反应催化性能及超强碱性位K2O对反应的影响。超强碱性位K2O可以更好的极化甲苯甲基,以及催化甲醇转化为烷基化中间体,甚至完全分解为CO和H2。KLSX 和 1%K2O/KLSX因碱性较弱所以活性较低,3%K2O/KLSX和4%K2O/KLSX因含超强碱性位太多和可利用L酸性位太少,其活性也很低。相比之下,2%K2O/KLSX具有足够量的弱L酸位来吸附甲苯,以及适当强度的碱性位来转化甲醇和活化甲苯甲基,因此具有较高的催化甲苯甲醇侧链烷基化反应活性。