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载体酸性对负载型贵金属催化剂抗硫性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
贵金属催化剂应用于化学工业过程(例如汽油重整、烯、快烃加氢、尿素合成气净化、汽车尾气净化等)中,由于原料中合硫或反应生成的硫化物(如COS、CS_2、H_2S、SO_2、噻吩等),致使催化剂中毒失活,这引起了人们对催化剂硫 相似文献
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纳米金催化剂的抗水性能和抗硫中毒性能 总被引:2,自引:0,他引:2
与Au/Al2O3相比,复合载体负载的Au/FeOx/Al2O3具有更高的催化CO氧化的低温活性和稳定性,且表现出湿度增强效果,水分压为550~1 600 Pa时催化剂活性较高.在完全无水的环境中,催化剂发生快速不可逆失活;在饱和水汽的环境中,催化剂发生缓慢可逆失活.在水汽作用下的失活与纳米金粒子的粒径长大有关.助剂对催化剂抗水性能影响不大,但对抗硫中毒性能的影响较大.Au/CeO2/Al2O3催化剂显示有最佳的抗硫中毒性能.催化剂表面硫化物和硫酸盐的生成是导致催化剂不可逆硫中毒失活的主要原因. 相似文献
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CeO2改性的Pd/Al2O3催化剂在加氢脱硫反应中的抗硫性能 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备CeO2改性的Pd/Al2O3催化剂,以噻吩加氢脱硫为探针反应,考察了Pd/Al2O3 和Pd-CeO2/Al2O3催化剂的活性和抗硫性能,并运用CO吸附、FT-IR、TG等分析测试技术研究表征了催化剂性质. 结果表明,Pd-CeO2/Al2O3催化剂比Pd /Al2O3催化剂具有较低的硫化度. 在连续反应中,Pd-CeO2/Al2O3催化剂的抗硫失活能力较强. CeO2的加入导致了Pd-S键能的减弱,在Pd-CeO2/Al2O3催化剂上H2S主要吸附在CeO2上而不是Pd原子上. Pd-CeO2/Al2O3抗硫能力的提高是由于Pd-Ce结合导致Pd缺电子状态,减少了Pd的硫化失活而引起. CeO2对H2S的竞争吸附造成与CeO2结合作用的Pd处于较低的H2S分压,减少了Pd失活的几率. 相似文献
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担载金属催化剂硫中毒机理及其再生方法研究 Ⅰ.Pd(Pt)/Al_20_3催化齐H_2—O_2反应下硫中毒机理的研究 总被引:1,自引:1,他引:1
使用催化色谱、TPR、XPS、AES、XRD、IR,研究了Pd(Pt)/Al_2O_3催化剂在H_2-O_2反应下的硫中毒机理.结果表明,催化剂硫中毒失活的机理随O_2/H_2比不同而不同.在“弱氧化气氛”下,中毒为不可逆,中毒失活主要是由于金属组分体相及表相,特别是表相被严重硫化.“强氧化气氛”下,一定范围内中毒具有某种程度的可逆性.当反应过程中生成的SO_4~(-2)在催化剂中大量聚积时,除金属组分被硫化外,SO_4~(-2)对活性表面的覆盖和屏蔽是催化剂失活的重要原因. 相似文献
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在524K、2.31MPa和1845h^-1条件下,考察了合成气(H2/CO=2.1)中COS浓度分别为51.4、128.8、162.7和245.6ppm对Fe-Cu-K工业催化剂FT合成催化性能的影响。实验表明,催化剂预先中毒比在线中毒速度快。大颗粒催化剂的抗硫能力比小颗粒催化剂强。催化剂FT合成失活速率与COS浓度有关,即高浓度条件下,催化剂的失活速率快。当温度为524K时,催化剂的失活速率最 相似文献
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铜基小孔分子筛催化剂因其具有优异的氨气选择性催化还原氮氧化物(NH3-SCR)活性、水热稳定性、氮气选择性和较宽的温度窗口等特点,成为当前国六标准柴油车的首选催化剂。但是,柴油车尾气中的硫氧化物对铜基小孔分子筛催化剂的催化活性影响很大,甚至导致催化剂发生不可逆失活。本文以铜基小孔分子筛催化剂的硫中毒机理为主线,简要介绍了铜基小孔分子筛催化剂的结构及活性位点研究现状,进一步对催化剂耐硫性能的改进及硫中毒催化剂再生机理的研究进展进行综述。基于铜基小孔分子筛催化剂硫中毒机理研究开展耐硫性能改进及再生工艺研究,以及多种中毒因子的协同影响及失活机制研究是未来铜基小孔分子筛实际应用于柴油车尾气氮氧化物超低排放的重要研究方向。 相似文献
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利用热力学基础数据和相关软件对F-T合成催化剂COS中毒的热力学进行了计算。在热力学上,Ru、Fe、Co的COS中毒在F-T合成反应可以发生的条件下均是自发过程。F-T合成反应体系中10-9级的COS即可使Ru基催化剂中的金属Ru生成RuS2而中毒。Fe和Co毒化后生成的硫化物种类较多,对反应的热力学计算结果表明,对于不同的反应,其平衡常数的差异很大,对应中毒反应发生时,所需COS的浓度也不同。由于Fe基F-T合成催化剂活性相的复杂性,利用对催化剂相关性质的修饰开发具有一定抗硫性的铁基F-T合成催化剂是可行的;对于Co催化剂,利用F-T合成的反应特点和催化剂改性开发具有一定抗硫性催化剂也是可能的。 相似文献
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在选择性催化还原(SCR)烟气脱硝系统中,催化剂碱(土)金属中毒和再生受到广泛关注。本文综述了SCR脱硝催化剂碱(土)金属中毒的失活机理及基于分子水平上碱金属中毒的研究新思路,并根据催化剂的各种失活机理,有针对性地综述了提高催化剂抗碱金属中毒的途径及中毒催化剂的再生方法。 相似文献
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利用热力学基础数据和相关软件对F-T合成催化剂COS中毒的热力学进行了计算.在热力学上,Ru、Fe、Co的COS中毒在F-T合成反应可以发生的条件下均是自发过程.F-T合成反应体系中10-9级的COS即可使Ru基催化剂中的金属Ru生成RuS2而中毒.Fe和Co毒化后生成的硫化物种类较多,对反应的热力学计算结果表明,对于不同的反应,其平衡常数的差异很大,对应中毒反应发生时,所需COS的浓度也不同.由于Fe基F-T合成催化剂活性相的复杂性,利用对催化剂相关性质的修饰开发具有一定抗硫性的铁基F-T合成催化剂是可行的;对于Co催化剂,利用F-T合成的反应特点和催化剂改性开发具有一定抗硫性催化剂也是可能的. 相似文献
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铜基甲醇合成催化剂的失活研究 总被引:5,自引:0,他引:5
选用了两个化肥厂的失活甲醇合成催化剂,采用XRD、SEM、SEM-EDS、TEM、XPS、TRP、CO-TPD和化学吸附等方法对催化剂进行比较测试。结果表明,硫中毒、积炭、铜粒长大和杂质金属沉积等是造成甲醇合成催化剂失活的因素。由于某一种或几种因素都导致催化剂活性表面积的降低,对反应物CO吸附量减少,或造成催化剂对CO吸附能力的降低,从而降低合成甲醇反应的活性。硫中毒和铜粒长大是普遍存在的最主要因 相似文献
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Ho改性Fe-Mn/TiO低温SCR脱硝催化剂硫中毒及热还原再生研究 《燃料化学学报》2017,45(11):1356-1364
以Ho改性Fe-Mn/TiO_2低温SCR脱硝催化剂为研究对象,通过活性评价和一系列表征技术对其低温抗硫性能和催化剂的热还原再生进行研究。结果表明,硫酸铵((NH_4)_2SO_4)在催化剂表面的沉积以及活性组分硫酸化(MnSO_4)是催化剂硫中毒的主要原因。当烟气中的SO_2体积分数低于0.04%时,Fe_(0.3)Ho_(0.1)Mn_(0.4)/TiO_2催化剂呈现出良好的抗硫性。在此条件下,当切断SO_2的供应时催化剂的脱硝活性可获得显著恢复。当通入的SO_2体积分数增加至0.1%时,催化剂会发生不可逆失活。在体积分数5%NH_3气氛下,失活催化剂经过350℃的热还原再生处理60 min后,其微观结构和理化性质能够得到明显恢复,且NO_x转化率可以回升至80%左右。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备出不同配比的V2O5/TiO2-SiO2催化剂,运用低温氮吸附-脱附、XRD、FTIR对催化剂进行表征,对NH3法选择性催化还原氮氧化物(SCR)的行为及抗碱金属性能进行了研究.结果显示复合催化剂比表面积达125~413 m2·g-1,表面酸强和酸量不同程度增加,其中载体中含50%SiO2的催化剂(V5ST)表面酸量最大,在典型SCR反应温度350 ℃下Lewis酸很稳定,Bronsted 酸稍有减少.V5ST相比传统催化剂V2O5/TiO2表现出更佳SCR活性和抗中毒性能,其原因可能是部分钾优先与催化剂表面酸结合,从而降低了对钒活性物种的毒害.不同温度下失活程度的对比表明:低温条件下SCR活性主要依赖于B酸,随反应温度升高,稳定的L酸逐渐开始发挥主导作用,失活程度相应较低. 相似文献
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用浸渍法制备CsNO3/SiO2催化剂,用于气相催化裂解1, 1, 2-三氯乙烷(TCE)制偏二氯乙烯(VDC)反应,考察了反应温度对CsNO3/SiO2催化剂失活的影响。研究发现,在较低反应温度( < 350 ℃)时, CsNO3/SiO2催化剂容易失活,在较高反应温度(> 400 ℃)时催化剂的活性较高且不易失活。反应后CsNO3/SiO2催化剂中CsNO3物种转变为CsCl,催化剂表面存在积炭。导致催化剂失活的主要原因不是Cs物种转变和积炭,而是含氯反应产物在低温反应时难以从催化剂表面脱附。这些含氯反应产物能够高温脱附,从而使低温反应失活的催化剂再生。CsNO3/SiO2催化剂在400 ℃下100 h寿命实验中, TCE转化率和VDC选择性分别稳定为98%和78%,具有较好的工业应用前景。 相似文献