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1.
杨宏洲  邓友全 《化学学报》2001,59(5):799-802
在电化学可再生的钯配合物及酮共催化剂的存在下,利用间接电催化羰化法从脂肪族胺合成了相应的二烷基脲,实验结果表明,在50℃和常压下,一取代的脂肪族伯胺主要生成二烷基脲,并且具有很高的转化率和选择性,而脂肪族二胺在反应条件下则生成少量相应的二异氰酸酯,同时,溶剂对选择性有很大的影响。  相似文献   
2.
树脂担载金催化苯胺衍生物氧化羰化制氨基甲酸甲酯   总被引:7,自引:0,他引:7  
树脂类高聚物担载的各种过渡金属和贵金属催化剂在加氢、选择氧化、聚合、氢甲酰化等反应中已有应用^[1,2],金催化剂作为一种新型的催化材料正日益引起人们的重视。继无机氧化物担载金催化剂得到广泛使用后^[3-7],有机金催化下的醇醛缩合^[8]、烯烃羧化^[9]以及锡烷偶联^[10]等反应的效果亦很好。最近,我们将有机金配合物催化剂用于胺类化合物氧化羰化制取氨基甲酯的反应^ [11],结果很好。但该均相催化体系仍存在催化剂分离回收和重复使用困难等问题。我们将金担载于各种高聚物上并用于苯胺及其衍生物的氧化羰化时,发现使用大孔弱酸性阳离子交换树脂作为催化剂载体对该反应的活性很高。相对于以往广泛研究的钯、钌、铑等的各种配合物加助催化组分催化剂体系^[12-14],这一体系简单、高效、易分离,且能够重复使用。  相似文献   
3.
常压下电化学催化羰化直接合成异氰酸酯   总被引:2,自引:0,他引:2  
近 2 0多年来 ,异氰酸酯的非光气合成方法一直受到人们的关注 [1] .采用 CO与硝基化合物羰化直接合成相应的异氰酸酯在理论上完全可行 [2 ] ,但由于异氰酸酯本身在所采用的高温、高压反应条件下很不稳定 ,实际产率很低 ,CO在醇存在下与硝基化合物催化还原羰化 [3 ,4 ] ,或与有机胺在氧气存在下催化氧化羰化 [5,6] 生成相应的化学性质较稳定的氨基甲酸酯 ,再将氨基甲酸酯通过高温热裂解生成异氰酸酯[7,8] .该反应在高温、高压下进行 ,条件较苛刻 ,因此探索在较温和的条件下实现直接合成异氰酸酯的途径是目前该领域中很具有挑战性的研究课题…  相似文献   
4.
离子液体中钯配合物催化苯胺氧化羰化制苯氨基甲酸甲酯   总被引:10,自引:1,他引:9  
石峰  周瀚成  马宇春  邓友全 《化学学报》2002,60(8):1517-1519
使用含氮钯配合物为催化剂,离子液体为反应介质,高效地实现了苯胺羰化制 苯氨基酸甲酯。其中使用Pd-(phen)_2(PF_6)_2为催化剂,MeBuImBF_4为溶剂时其 转化频率高于8000 mol·mol~(-1)·h~(-1),较使用离子液体以前提高了57倍。  相似文献   
5.
利用正己烷制备负载型碳化钼催化剂及其加氢脱硫活性   总被引:10,自引:0,他引:10  
 利用具有较长碳链的正己烷作为原料对氧化钼进行程序升温碳化制备碳化钼. X射线衍射、X射线光电子能谱表征和BET比表面积测定以及噻吩的加氢脱硫活性评价结果表明,正己烷作为碳化原料在600 ℃左右可对担载的氧化钼进行碳化,正己烷的使用不仅可以降低碳化所需的温度,还能在碳化过程中起到一定的改善碳化钼分散度的作用.  相似文献   
6.
超强酸性室温离子液体反应介质中烷烃羰化研究   总被引:10,自引:0,他引:10  
乔煙  邓友全 《化学学报》2002,60(8):152-1523
在卤化1-烷基吡啶和1-甲基-3-烷基咪唑季胺盐与无水AlCl_3组成的超强酸性 氯铝酸室温离子液中,首次实现了烷烃与CO的直接羰化反应。2,2,4-甲基戊烷可 直接与CO反应,产物为酮。  相似文献   
7.
氯铝酸室温离子液体介质中正碳十二烯选择环化反应   总被引:3,自引:0,他引:3  
乔焜  邓友全 《催化学报》2002,23(2):165-167
 在氯化1-丙基-3-甲基咪唑(PMImCl)、氯化1-丁基-3-甲\r\n基咪唑(BMImCl)、氯化1-丁基吡啶(BPCl)和溴化1-乙基吡啶(E\r\nPBr)季铵盐与AlCl3构成的室温离子液体介质中,首次发现正十二碳烯\r\n(简称十二烯)可以高选择性地发生环化反应生成环十二烷.依次在反\r\n应管中加入氯铝酸室温离子液体、乙醇和十二烯,其中AlCl3的量为0.\r\n01mol,AlCl3与季铵盐的摩尔比为2,乙醇为10ml,十二烯为2ml(9.\r\n3mmol).当反应体系中不添加乙醇时,十二烯转化率和环十二烷选择\r\n性仅分别为4.2%和73.1%.这是由于十二烯和氯铝酸离子液体形成\r\n两相体系而不易充分接触,故十二烯转化率和环十二烷选择性较低.当\r\n反应体系中加入乙醇时,十二烯和氯铝酸离子液体体系变为单相,使得\r\n十二烯和氯铝酸离子液体可以充分接触,十二烯转化率和环十二烷选择\r\n性可分别达到12.4%和82.9%.压力对提高十二烯转化率和环十二烷\r\n选择性有很大的影响.p(N2)=3.0~6.0MPa下反应12h,十二烯转\r\n化率和环十二烷选择性可分别达到27.2%和93.8%.反应结束后加热\r\n除去乙醇,产物自动与离子液体分层,便于分离,且离子液体介质可重\r\n复使用.  相似文献   
8.
P-RE-USY沸石的稳定性、酸性和裂化反应特性   总被引:5,自引:0,他引:5  
采用NH3-TPD、FT-IR、XRD和元素分析方法研究了稀土和磷改性沸石P-RE-USY的酸性、水热稳定性,并在小型固定流化床反应装置中评价了含有这种改性沸石催化剂的反应性能。结果表明,由于磷促进了稀土离子由超笼向方钠石笼中的迁移,阻止了沸石在水热条件下的脱铝作用,从而改善了P-RE-USY沸石的水热稳定性;P-RE-USY沸石酸性分布更集中在中强酸范围,有利于发生氢转移反应,而强酸数量的降低有利于减少焦炭形成,改善了焦炭选择性。评价表明含有这种改性沸石的催化剂显示了优越的降低汽油烯烃的效果,柴油产率可增加2.31%。  相似文献   
9.
使用催化色谱、TPR、XPS、AES、XRD、IR,研究了Pd(Pt)/Al_2O_3催化剂在H_2-O_2反应下的硫中毒机理.结果表明,催化剂硫中毒失活的机理随O_2/H_2比不同而不同.在“弱氧化气氛”下,中毒为不可逆,中毒失活主要是由于金属组分体相及表相,特别是表相被严重硫化.“强氧化气氛”下,一定范围内中毒具有某种程度的可逆性.当反应过程中生成的SO_4~(-2)在催化剂中大量聚积时,除金属组分被硫化外,SO_4~(-2)对活性表面的覆盖和屏蔽是催化剂失活的重要原因.  相似文献   
10.
 采用自组装-瓶中造船法在 NaY 分子筛超笼内, 将溴化 1-癸基-3-甲基咪唑离子液体和邻菲罗啉钯组合成一体化催化剂, 并用于苯胺羰化反应. 结果表明, 相对于以离子液体为溶剂, 邻菲罗啉钯配合物/NaY 分子筛为催化剂的体系, 该一体化催化剂在离子液体和邻菲罗啉钯配合物用量显著降低的条件下, TOF 可达 23 000 h?1, 而相应均相催化剂体系的 TOF 仅为 3 060 h-1.  相似文献   
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