镍盐前体对Ni/γ-Al2O3催化剂催化加氢活性的影响

用X射线衍射、紫外-可见漫反射光谱、程序升温还原、CO化学吸附和微反应测试等方法研究了不同镍盐前体制备的负载型Ni/γ-Al2O3催化剂的结构和催化α-蒎烯加氢活性.结果表明,用醋酸镍前体制备的催化剂的催化加氢活性远高于用硝酸镍前体制备的催化剂,并且这种催化加氢活性的差异与不同前体制备的Ni O/γ-Al2O3样品表面Ni2 的分散状态及还原度密切相关.当Ni2 负载量远低于其在γ-Al2O3载体表面上的分散容量时,Ni2 优先嵌入载体表面四面体空位,随着Ni2 负载量的增加,嵌入载体表面八面体空位的Ni2 的比例增大.由于醋酸根阴离子对γ-Al2O3载体表面四面体空位的屏蔽效应大于硝酸根阴离子,在醋酸镍前体制备的Ni O/γ-Al2O3样品表面,Ni2 倾向于嵌入载体表面八面体空位且易被还原为金属态Ni0,故用醋酸镍前体制备的Ni/γ-Al2O3催化剂的催化α-蒎烯加氢活性高于用硝酸镍前体制备的催化剂.     

镍盐前驱体对Ni/C催化剂乙醇气相羰化活性的影响

采用等体积浸渍法制备了分别以乙酰丙酮镍、氯化镍、硝酸镍和醋酸镍为前驱体负载在活性炭上的四种催化剂。用BET、金属分散度、H2-TPR、CO-TPD和XRD等方法研究了四种催化剂的结构特点和乙醇气相羰化活性。结果表明,以醋酸镍制备的Ni/C催化剂的羰化活性最高,乙醇转化率和丙酸选择性分别为96.1%和95.7%,而以乙酰丙酮镍制备的Ni/C催化剂的羰化活性最低,乙醇转化率和丙酸选择性分别为68.9%和27.1%。这种活性的差异与镍盐前驱体和活性炭之间的相互作用强弱有着密切关系。醋酸镍组分与活性炭之间的相互作用较强,浸渍组分易在活性炭表面充分吸附,活性中心Ni0在240－340 ℃温度范围内对CO吸附量最大,还原后金属镍的分散度较好且晶粒较小。     

镍基催化剂上苯酐选择性加氢合成苯酞

分别以SiO2,TiO2,γ-Al2O3,TiO2-SiO2和TiO2-Al2O3为载体,以硝酸镍为镍源,采用等体积浸渍法制备了一系列镍基催化剂,并将其用于苯酐选择性加氢合成苯酞反应.结果表明,以TiO2-SiO2为载体制备的镍催化剂上Ni0活性组分分散度较高,催化剂表现出较高的活性和苯酞选择性.在此基础上,采用溶胶-凝胶法制备出了一系列Ni/TiO2-SiO2催化剂,考察了催化剂制备中各因素(包括溶剂、焙烧温度、还原温度和镍前驱体类型等)对其催化苯酐加氢反应性能的影响.结果表明,将镍前驱体溶于不同溶剂制备的催化剂性能差异很大,其中以水为溶剂制备的催化剂活性较高,且性能优于等体积浸渍法制备的相应催化剂.焙烧温度和还原温度过高会导致活性组分镍晶粒度变大,致使催化剂活性明显降低.镍源对Ni/TiO2-SiO2催化剂的性能影响较大,以硫酸镍为镍源制备的催化剂几乎无活性,而以氯化镍和硝酸镍为镍源制备的催化剂表现出较高的催化活性和选择性,其中以氯化镍制备的催化剂性能略高于硝酸镍,苯酐转化率为100%,苯酞选择性为88.5%.     

不同镍盐前驱物对CH_4-CO_2重整Ni/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响

采用浸渍方法以γ Al2 O3为载体 ,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni N、Ni Cl、Ni Ac ,并应用于催化CH4 CO2 重整反应 ,考察了它们的反应性能 ,通过BET、TPR、XRD、XPS、TGA、H2 TPD等方法对催化剂进行了表征。结果表明 ,由不同镍盐制备的催化剂中 ,镍物种的存在状态明显不同 ,在催化剂的制备过程中镍盐中的阴离子影响着镍离子在催化剂中的分散及存在状态。三种催化剂中Ni N具有较好的催化性能和抑制积碳性能 ,这与Ni N中镍物种与载体之间产生较强相互作用、经还原后获得金属镍的分散度高、晶粒小密切相关。     

由不同镍盐前体制备高分散Ni/SBA-15催化剂:活化氛围的影响(英文)

以硝酸镍和乙酸镍为镍前体,用浸渍法分别在空气和氢气氛围活化制得系列Ni/SBA-15催化剂,通过XRD、H2-TPD、N2物理吸附和在线质谱等物理化学手段对催化剂进行了表征,并结合微型高压反应釜萘加氢反应,评价了催化剂的加氢性能。结果表明,氢气氛围活化对硝酸镍为镍前体所制Ni/SBA-15催化剂的镍分散度和活性有显著促进作用,而空气氛围活化对乙酸镍为镍前体所制催化剂有明显促进作用。根据催化剂前体在不同氛围活化时的热分解产物,提出了活化氛围对不同镍前体制得Ni/SBA-15催化剂所产生的作用机理。     

由不同镍盐前体制备高分散Ni/SBA-15催化剂：活化氛围的影响

以硝酸镍和乙酸镍为镍前体,用浸渍法分别在空气和氢气氛围活化制得系列Ni/SBA-15催化剂,通过XRD、H₂-TPD、N₂物理吸附和在线质谱等物理化学手段对催化剂进行了表征,并结合微型高压反应釜萘加氢反应,评价了催化剂的加氢性能。结果表明,氢气氛围活化对硝酸镍为镍前体所制Ni/SBA-15催化剂的镍分散度和活性有显著促进作用,而空气氛围活化对乙酸镍为镍前体所制催化剂有明显促进作用。根据催化剂前体在不同氛围活化时的热分解产物,提出了活化氛围对不同镍前体制得Ni/SBA-15催化剂所产生的作用机理。     

不同镍盐前驱物对CH4—CO2重整Ni／γ—Al2O3催化剂性能的影响

采用浸渍方法以γ-Al2O3为载体,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni-N、Ni-Cl、Ni-Ac,并应用于催化CH4-CO2重整反应,考察了它们的反应性能,通过BET、TPE、XRD、XPS、TGA、H2-TPD等方法对催化剂进行了表征。结果表明,由不同镍盐制备的催化剂中,镍物种的存在状态明显不同,在催化剂的制备吉祥物过程中镍盐中的阴离子影响着镍离子在催化剂中的分散及存在状态。三种催化剂中Ni-N具有较好的催化性能和抑制积碳性能,这与Ni-N中镍物种与载体之间产生较强相互作用、经还原后获得金属镍的分散高、晶粒小密切相关。     

负载Ni金属有序介孔氧化铝催化剂的制备及表征

采用原位合成法和传统浸渍法以价格低廉的硝酸铝作为铝源, 聚乙二醇1540为模板剂, 硝酸镍为镍源, 制备出负载Ni金属有序介孔氧化铝催化剂, 并采用BET、TEM、XRD、TG多种测试技术对合成催化剂的物理化学性质和结构特征进行了表征. 实验结果表明, 两种方法均能制备出比表面积大(＞210 m2·g-1)、孔径分布窄(4 nm左右)的负载Ni金属介孔氧化铝催化剂. 与浸渍法相比, 原位合成法所制备的负载Ni金属有序介孔氧化铝镍离子与载体具有更强的相互作用力, 且孔结构具有一定的有序性.     

Ni／SiO2催化剂上间二硝基苯液相加氢制间苯二胺

 将等体积浸渍法制备的Ni／SiO2催化剂应用于间二硝基苯液相加氢制间苯二胺反应中，通过BET，XRD，TEM，TPR，H2－TPD和活性评价等方法对催化剂的物化性质及催化性能进行了研究，考察了镍含量对催化剂活性的影响．结果表明，Ni／SiO2催化剂不仅具有很高的催化活性，而且对间苯二胺表现出很高的选择性；催化剂的活性随着镍含量的不同而有所变化．当w（Ni）＜20％时，随着镍负载量的增加，催化剂的活性逐渐升高，而当w（Ni）≥20％时，催化剂的活性和选择性基本趋于稳定．影响催化剂活性及选择性的主要因素是催化剂的活性比表面积．     

镍前驱体对非负载型镍催化剂上甲烷分解活性的影响

 分别以硝酸镍和乙酸镍为前驱体, 采用沉淀法制备了非负载型 Ni 催化剂, 运用 X 射线衍射、H2-程序升温还原及 CH4 程序升温表面反应对催化剂进行了表征, 并考察了 Ni 催化剂上 CH4 分解反应活性. 结果表明, 以乙酸镍为前驱体制得的 NiO 样品粒子尺寸较小, 较易被还原, 还原后得到的催化剂催化 CH4 分解活性和稳定性较高; 而以硝酸镍为前驱体制得的 NiO 样品粒子尺寸较大, 较难被还原, 还原后催化剂上 CH4 分解活性和稳定性较低. 制备过程中乙酸镍与溶剂乙二醇所形成的配合物是获得尺寸较小 NiO 样品的关键.     

溶胶—凝胶法制备NiO／SiO2催化剂研究

分别以正硅酸乙酯、硝酸镍为硅源和镍源,采用溶胶－凝胶法,经超临界流体干燥和普通干燥制备了NiO-A-SiO2、NiO-G-SiO2催化剂;以气凝胶和干凝胶为载体,采用浸渍法制备了NiO/A-SiO2、NiO/G-SiO2催化剂。并用XRD、TEM、BET、TPR等手段,研究了制备方法对催化剂织构、结构和Ni物种存在形态的影响,发现NiO-A-SiO2和NiO-G-SiO2催化剂上高度分散的NiO簇团与SiO2之间有较强的相互作用,其顺酐液相选择加氢转化率低于10％;NiO/G-SiO2催化剂上,以单一物种形态存在的NiO与SiO2相互作用弱,顺酐转化率为42％;NiO/A-SiO2催化剂上,以多种形态存在的微量NiO与SiO2间的相互作用较复杂,其顺酐液相选择加氢的转化率和丁二酸酐的选择性分别可达100％和98％。     

负载型ZnO/SiO2及ZnO-SiO2溶胶凝胶催化剂的表面结构研究

催化剂的表面结构不仅影响催化剂的催化活性, 而且还影响反应产物的选择性[1]. 制备催化剂的方法不同, 其表面结构及表面性质也不同[2~4]. 浸渍法简单实用, 有利于得到高分散、晶粒细小的高比表面催化剂, 而溶胶-凝胶法则由于其制备温度较低, 易于形成无定形的或介态的氧化物相[5]而可达到分子级的混合, 其活性组分能有效地嵌入网状结构中, 不易受外界的影响而聚集或长大, 因此对催化剂的稳定性更为有利[6,7].     

糠醛脱羰用Pt-K/Al2O3催化剂制备研究--浸渍溶剂的影响

选用丙酮，乙醇、水、乙酸等4种不同溶剂，采用浸渍法制备Pt-K/Al2O3催化剂，电镜分析表明，Pt的分布，分散度与溶剂存在一定关系，且由于助剂K的添加，使Pt浓度的最大值并不在外表面，而在外表面之下；Pt-K/Al2O3的催化性能与Pt的分布，分散度及Pt/K比值有一定关系，当以乙醇为浸渍溶剂时，制备得到的催化剂催化性能最好。     

MoO3/SiO2催化剂的异丁烷选择氧化反应性能

分别采用浸渍法和溶胶－凝胶法制备了MoO3/SiO2催化剂，用XRD，TPR，IR，TPD和活性评价等手段对催化剂的影响，晶格氧活泼性，化学吸附性能和异丁烷选择氧化反应性能进行了研究。结果表明，催化剂表面由Lewis碱位Mo=M,Mo-O-Mo中的晶格氧和Lewis酸位Mo^6 构成，在MoO3/SiO2催化剂上，异丁烷主要通过甲基的H双位吸附在表面的Lewis碱位Mo=O上；在常压条件下，异丁烷选择氧化产物主要为异丁烷，甲基丙烯醛和甲基丙烯酸，其中深度氧化产物CO2主要由吸附的异丁烯继续反应生成；采用溶胶－凝胶法制备的MoO3/SiO2催化剂，可得到较高的异丁烷转化率和含氧有机物选择性。     

三氧化二铝含量对Ni／Zr0.4Ce0.6O2—Al2O3催化剂的CH4—CO2重整反应性能影响

采用水热合成法,制备了不同Al2O3含量的Ni/Zr0.4Ce0.6O2-Al2O3催化剂,采用X－射线衍射（XRD）和扩展X光吸收精细结构（EXAFS）,对催化剂样品进行结构表征;考察了Al2O3的加入对催化剂结构和CH4－CO2重整反应活性的影响。结构表征和活性测试表明,催化剂中存在的主要晶相是Zr0.4Ce0.6O2.Al2O3的加入,使催化剂颗粒度变小,镍的分散度提高,并使反应活性有明显改进;而过量Al2O3的加入,却容易导致积炭。     

磁载纳米TiO2光催化剂的制备及其光催化性能研究

采用肼((NH2)2*H2O)还原硝酸铁(Fe(NO3)3)法制备纳米级磁基体(Fe3O4), 以聚乙二醇对其表面进行改性, 通过溶胶-凝胶法制得TiO2/Fe3O4磁载纳米TiO2光催化剂, 并用于光催化降解橙黄-II, 对其活性进行评价. 结果表明 TiO2/Fe3O4光催化剂的降解率在第一次使用时与纯TiO2相近, 三次循环使用后, 仍能保持较高的催化活性. 催化剂的最佳用量为4 g/L, 在酸性和碱性环境中均能保持很好的催化活性.     

WO3／ZrO2固体强酸催化剂上异丁烷—丁烯烷基化反应的研究：Ⅲ.超 …

制备了以超细ＺrＯ２为载体的ＷＯ３／ＺrＯ２、ＳＯ４＾２－／ＺrＯ２、ＭoＯ３／Ｚr Ｏ２固体强酸催化剂,并用ＸＲＤ、ＤＴＡ－ＴＧ、Ｈ２－ＴＰＲ、ＮＨ３－ＴＰＤ等方法表征了其晶型结构、表面状态和酸性。结果表明,超细ＺrＯ２中的Ｔ－晶相所占比例虽有所下降,但具有更大的比表面积、酸强度和对金属氧化物的负载能力,且酸强度随焙烧温度升高而增强,表明其表面状态亦有较大变化。研究了以超细ＺrＯ２为载体的固体强酸催化     

纳米二氧化钛催化苯乙烯环氧化反应的研究(Ⅰ)

通过烯烃的环氧化反应可制得一系列活泼的有机中间体--环氧化物,再通过选择性开环或功能团转化可方便地合成多种有价值的化合物.含钛催化剂对烯烃环氧化催化效果较好,如Ti-ZSM-5、Ti-ZSM-11、α-和β-[SiW₉Ti₃O₄₀]^10-.     

丙酮一步法合成甲基异丁基酮催化剂研究

用浸渍法制备了丙酮一步法合成甲基异丁基酮负载型催化剂，考察了载体的预处理温度、添加镧助剂对催化剂性能的影响；用BET法测定了催化剂的表面积；采用H2-O2滴定法测定Pd的分散度．结果发现，用经过1．023K焙烧过的Al2O3为载体的催化剂具有较好的催化性能，添加镧助剂后催化剂的分散度、活性有较大的提高．     

MCM-41分子筛负载钼钴系催化剂的噻吩HDS研究

通过氧吸附量、噻吩吸附热及反应速率常数的测定，研究了MoO3/MCM-41、MoO3-CoO(NiO)/MCM-41系列催化剂，发现，对于MoO3/MCM-41催化剂，当MoO3的质量分数（以MCM－41为底数，即MCM－41＝1g时，MoO3含量为0．15g，下同）从15％增加到20％时，其噻吩的加氢硫（HDS）活性增大，至25％时活性下降，所对应的氧吸附量（mL/g催化剂）也是先增大后减少，并且两者有很好的线性对应关系，而且噻吩吸附热则基本保持不变，采用不同的MoO3-CoO(NiO)浸渍顺序制备的MoO3-CoO(NiO)/MCM-41催化剂中，先浸渍CoO(NiO）再浸渍MoO3的催化剂，其噻吩HDS活性明显优于对其它浸渍顺序制备的催化剂，同时催化剂的氧吸附量和噻吩吸附热也最大。