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1.
催化剂表面分形结构对催化反应的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
用溶胶-凝胶方法制备了SiO2并以其及另一种SiO2气凝胶作载体,用浸渍法制备了两种铑基催化剂。以n-C5~C8烷烃为探针分子,测得两种催化剂的表面分形维数D分别为3和2。在两种催化剂上,CO加氢和丙烷氢解反应的选择性没有显著差别,但在D=2的催化剂上,CO加氢和丙烷氢解反应的速度显著高于D=3的催化剂 相似文献
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用XRD,FT-IR,吸附CO的程序升温脱附(TPD),吸附CO的程序升温表面加氢反应(TPSR)等技术,并结合高压下CO加氢反应研究了用溶胶-凝胶法制备的铑基催化剂.结果表明,用溶胶-凝胶方法制备的催化剂中,Rh以极高的分散状态(主要以单原子形式)存在.与文献报道的浸渍法催化剂不同,CeO2的加入使甲醇选择性显著提高,但降低了催化剂的活性.CeO2对Rh的促进作用可能主要是CeO2与Rh产生了电子效应,即CeO2向Rh转移了电子. 相似文献
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不同方法制备的Ni/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂对CH4-CO2重整反应的催化性能 总被引:16,自引:0,他引:16
采用水热合成法、溶胶凝胶法和共沉淀-负载法制备了相同NiO含量的Ni/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,考察了它们在CH4-CO2重整反应中的催化性能及稳定性,测定了积碳量.用CO2程序升温脱附方法测试了它们的CO2吸附性能,用H2程序升温脱附方法测试了表面Ni的分散度.结果表明,随温度升高,CH4和CO2转化率降低的顺序是:溶胶凝胶法≈共沉淀-负载法>水热合成法,并且反应产物中n(CO)/n(H2)比随温度升高而降低.水热法和共沉淀-负载法制备的催化剂稳定性好,且前者的活性比后者高;溶胶凝胶法制得的催化剂活性较高,但易失活.积碳量大小顺序是:水热法>溶胶凝胶法>共沉淀-负载法.与其他方法制备的催化剂相比,水热法制备的催化剂对CO2的吸附量更大,\r\n而且积碳主要存在于载体上,从而保证了催化剂的稳定性. 相似文献
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通过对溶胶凝胶-超临界干燥法制备的NiO-SiO2-Al2O3催化剂上CO氧化反应的原位DSC测试,实现了对催化剂的活性以及催化剂制备参数影响反应性能的规律考察,同时与实际微反结果进行了比较。 相似文献
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铁系无铬(NBC—1)型高温变换催化剂:Ⅳ.吸附性能及CO变换反应机?… 总被引:1,自引:0,他引:1
通过程序升温脱附程序升温表面反应及脉冲反应等化学物理技术,综合分析研究了铁系无铬型CO高温变换催化剂的吸附性能及化学反应特性。研究表明,NBC-1型催化剂对H2O具有很强的吸附能力,不易吸附CO及CO2,该催化剂上水煤气变换反应的机理为氧化-还原反应机理。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备CoMoO4催化剂,经K助化后分别在空气中于400-800℃下进行焙烧,得到氧化态样品,然后经硫化制得硫化态K-Co-Mo催化剂,对氧化态样品的乙醇分解性能及硫化态样品的CO加氢合成低碳醇的反应性能进行了测试。运用X射线衍射和扩展X光吸收精细结构对样品进行结构表征。 相似文献
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TiO2调变对MoO3/γ—Al2O3和CoO—MoO3/γ—Al2O3催化性能的影响 总被引:19,自引:0,他引:19
采用气相流动吸附法制备TiO2/γ-Al2O3复合载体,用浸渍法其担载一定量的MoO3或CoO-MoO3。用XRD、LRS和TPR等技术,考察了Mo或Co-Mo催化剂的表面结构和还原性能,并有和中压固定床反应装置测定催化剂的噻吩加氢脱硫和环己烯加氢的活性。 相似文献
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铑基催化剂催化CO加氢合成乙醇 总被引:5,自引:2,他引:3
用溶胶-凝胶法合成了系列Rh/CeO2/SiO2,用浸渍法合成了Rh/CeO2(I),并用H2化学吸附XPS,TPR等技术进行了表征,结果表明,在所用的实验条件下,铑完全还原,而CeO2未还原,Rh-CeO2间存在强相互作用,在常压CO加氢反应中,未加氧化物促进剂的Rh/SiO2即能催化乙醛的生成,但产物中仅有极少量甲醇和乙醇,随着CeO2含量的增加,催化剂的活性显著降低、CeO2的加入降低了乙醛 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备了MoO3/SiO2和Mo-P-O/SiO2催化剂,用X射线衍射、红外光谱、程序升温还原、程序升温脱附和活性评价等手段研究了催化剂的表面结构、晶格氧活泼性、化学吸附性能以及异丁烷选择氧化反应性能.结果表明,活性组分在催化剂表面分散较好;异丁烷吸附在催化剂表面Lewis碱位的MoO端氧上形成分子吸附态;MoO3/SiO2和Mo-P-O/SiO2两种催化剂对异丁烷选择氧化都有较好的选择性,将PO3-4引入到MoO3/SiO2催化剂中可提高含氧化合物的选择性 相似文献
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利用红外光谱、程序升温脱附、程序升温表面反应和激光表面反应技术研究了固体NiSO_4表面上CO、H_2和C_2H_4的化学吸附性能及激光促进CO加氢合成乙烯的反应机理。实验结果表明:在硫酸镍固体表面上卧式吸附于S-O-Ni键S位和Ni位的CO是激光合成乙烯的有效吸附态;解离吸附于硫氧双键氧位上的H参与CO加氢反应;激光选择激发表面S-O键,通过能量传递和驰豫使卧式吸附态C=O键活化并与吸附态H反应生成CH_2物种和H_2O,继而邻近的CH_2结合形成产物C_2H_4。 相似文献
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用浸渍法制备出β-A12O3负载不同Co/(Co+Mo)比的CoMo氧化物,以其作为前驱体,在N2-H2混合气体中程序升温反应,合成出一系列CoMoNx/β-A12O3催化剂催化DBT的脱硫作为模型反应,评价了催化剂的催化活性和选择性。研究表明,CoMoNx/β-A12O3催化剂催化DBT的脱硫有两条途径:一是直接氢解脱硫,产物为联苯;另一途径是DBT上的苯环先加氢然后脱硫,主要产物是环己基苯。中 相似文献
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用表面反应改性法制备了TiO2-SiO2(TSO)表面复合物载体.采用TPR,IR,TPDMS和TPSR-MS等技术研究了NI-Cu/TSO间的相互作用及其对CO加氢反应的催化性能.结果表明,NiO-CuO与TSO间的相互作用导致CuO的还原温度降低和NiO的还原温度升高,并有少量表面物种生成;还原后的Ni-Cu/TSO催化剂表面上存在着两类活性中心,即合金相中的Ni及载体相中的Tin+(或Tin+-O);CO在催化剂表面存在孪生、线式、桥式和卧式等4种吸附态;H2在催化剂表面上发生解离吸附形成Ni-H和Tin+-H,前者比较活泼,是加氢反应的主要H源;卧式吸附态极易在催化剂表面裂解形成Ni-C和Tin+-O,前者是加氢反应的C源,使CO加氢生成烃类的反应在Ni中心上按"表面碳"机理进行,其生成乙烯的选择性大于60%.H2O的生成反应在Tin+中心上按Tin+-O与Tin+-H或Ni-H反应的途径进行. 相似文献
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CO2部分氧化乙烷制乙烯Pd—Cu/MoO3—SiO2催化剂的研究 总被引:7,自引:0,他引:7
用化学吸附-红外光谱、化学吸附-程序升温脱附(TPD)和微型反应技术研究了Pd-Cu/MoO3-SiO2(MoSO)催化剂对CO2和乙烷的吸附活化和部分氧化反应性能.结果表明,乙烷以C—H键中的H吸附于MoSO载体表面MoO键的端基氧上;Pd-Cu/MoSO催化剂对CO2有良好的化学吸附活化性能,CO2的吸附除有线式吸附态和剪式吸附态外,还有一种新的卧式吸附态;Pd-Cu/MoSO催化剂的晶格氧参与了化学反应.探讨了在Pd-Cu/MoSO催化剂上CO2的部分氧化乙烷反应机理 相似文献
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采用浸渍法及溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,采用浸渍还原法制备了负载型非晶态Ni-B合金,以糠醛液相加氢制糠醇为探针反应考察了不同载体及复合载体的不同制备方法对非晶态Ni-B合金催化性能的影响.采用等离子发射光谱(ICP)、差示扫描量热法(DSC)、透射电镜(TEM)、H2化学吸附法、程序升温还原(TPR)和程序升温脱附(TPD)等技术研究了负载型非晶态Ni-B合金的负载量、合金组成、热稳定性、粒子大小和形态、活性表面积、还原性能以及吸附性能等.用N2吸附法测定了催化剂及载体的比表面和孔径.研究结果表明,与单一氧化铝载体相比,复合载体负载的Ni-B合金催化活性和选择性明显提高,浸渍法制备的TiO2-Al2O3复合载体负载Ni-B合金的催化性能优于溶胶-凝胶法.主要的原因为复合载体负载的催化剂中Ni含量更高,Ni-B粒子细化导致活性表面积更大,以及催化剂的还原及吸附性能发生改变. 相似文献
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NiO-La2O3-Al2O3气凝胶催化剂的制备 总被引:4,自引:0,他引:4
采用改进的溶胶-凝胶法和超临界干燥技术制备出超细三元NiO-La2O3-Al2O3气凝胶催化剂。通过BET、TEM、DTA、IR等物性表征,考察了煅烧温度和组成等对气凝胶催化剂制备的影响。结果表明,此种方法制备的多元所凝胶催化剂不仅保留了氧化铝和NiO-Al2O3气凝胶的主要特征,而且,氧化镧的加入使气凝胶理易晶化,热稳定性更好和吸附能力更强。这种改进的溶胶-凝胶法和超临界干燥技术操作简单有效,适 相似文献