空心氮掺杂碳球锚定单原子铁位点用于高效电催化氧还原反应（英文）

本研究将单原子分散的Fe-N₄位点锚定在氮掺杂空心多孔碳球上用于电催化氧还原反应,研究表明,所制备的FeSAs/HNCSs-800催化剂表现出优异的电催化氧还原性能,其起始电位为0.925 V,半波电位为0.867 V。球差电镜和同步辐射X射线吸收光谱证实了催化剂中存在高度分散的Fe-N₄单原子位点。通过密度泛函理论计算证明单原子Fe-N₄位点是氧还原反应有效的活性位点,其相邻的C缺陷可以有效调控单原子Fe的电子结构,进而提高电催化氧还原性能。     

NiMo 催化剂上MoS2 形貌与其DBT 加氢脱硫选择性的关系

制备了两个系列不同镍钼负载量的NiMo 催化剂,并用X 衍射、N2 物理吸附和透射电镜进行了表征。以二苯并噻吩
为模型硫化物,在高压固定床微型反应器上对该NiMo 催化剂的加氢脱硫性能进行了评价,研究了MoS2 形貌与催化剂加氢脱
硫选择性之间的关系。结果表明,镍钼负载量对MoS2 形貌有明显的影响。Mo18Ni4 催化剂(含18% MoO3 和4% NiO)上
MoS2 呈多级层状结构,具有较高的加氢脱硫活性和优异的加氢脱硫选择性。加氢选择性与催化剂上活性组分MoS2 的堆积层
数相关联呈很好的线性关系;堆积层数越多,其加氢选择性也越高。     

轻质油品非加氢脱硫技术*

日益严格的环保法规,对生产低硫、超低硫清洁油品技术提出了更高的要求。传统的加氢脱硫技术存在投资大、运行成本高等问题,因此开发成本低、操作条件温和的非加氢脱硫技术成为一种趋势。本文综述了目前轻质油品非加氢脱硫的相关技术,主要包括氧化脱硫、吸附脱硫和生物脱硫等技术的研究进展;简要介绍了萃取脱硫、络合脱硫、催化裂化脱硫、烷基化脱硫、膜分离脱硫及离子液体脱硫等技术;同时对轻质油品非加氢脱硫技术的应用前景进行了展望。     

Pt/SAPO-11催化剂载体的改性对正十四烷临氢转化性能的影响

以Pt/SAPO-11双功能催化剂为基础,对催化剂载体进行柠檬酸、炭黑改性,以正十四烷为模型化合物,通过催化剂表征和反应评价,探索了催化剂载体的改性对正十四烷临氢转化性能的影响。结果表明,异构化产物以单甲基异构物为主,改性没有改变催化剂的酸强度,但使得酸浓度有所下降。通过柠檬酸调变催化剂的酸性使得催化剂的低温催化活性显著提高,采用炭黑扩孔改性,有效改善了催化剂的传质性能,提高了催化剂的单甲基异构体选择性。柠檬酸和炭黑改性的催化剂裂化产物均以C6为主,改性并没有改变SAPO-11分子筛的孔道限制效应,裂化产物呈现一定的择型效应,裂化产物分布呈现出不对称分布的特点。     

二苯并噻吩和吲哚在NiMoS/γ-Al2O3上加氢脱硫和加氢脱氮反应的相互影响

在固定床高压微反装置上考察了预硫化型NiMoS/γ-Al2O3催化剂上二苯并噻吩（DBT）加氢脱硫（HDS）反应和吲哚加氢脱氮（HDN）反应之间的相互影响。结果表明,吲哚对DBT的加氢脱硫反应具有抑制作用,其中对加氢路径（HYD）比对氢解路径（DDS）的抑制作用强,温度升高后,吲哚的抑制作用减弱。吲哚对DBT加氢脱硫反应的抑制作用源于吲哚及其HDN反应的中间产物在活性位上的竞争吸附。DBT和原位生成的H2S促进了催化剂表面硫阴离子空穴（CUS）向B酸位的转化,从而提高1,2-二氢吲哚（HIN）分子中C（sp3）—N键的断裂能力,使得吲哚的转化率和产物中邻乙基苯胺（OEA）的相对含量增大。HDN活性相的形成虽然需要硫原子的参与,但是活性相的保持并不需要大量的硫原子,较高含量硫化物存在时加氢活性位减少,不利于脱氮反应。     

溶胶-凝胶法合成硅溶胶包覆型均分散纳米β分子筛

在系统考察铝源、反应体系硅铝比、钠离子、反应温度等对分子筛粒度影响的基础上,优化合成条件合成出了粒径为100 nm左右的β分子筛。利用XRD和TEM对所合成样品进行了表征。采用溶胶凝胶法研究了硅溶胶包覆的均分散纳米β分子筛复合材料的合成,结果表明合成产物为纳米β分子筛均匀分散于硅溶胶基质中的微孔-介孔双孔复合材料。     

微孔分子筛纳米晶的控制合成及其催化应用

纳米分子筛因具有高的外表面积和短的孔道结构而显示了独特的催化活性和选择性, 近年来已成为催化界的研究热点.本文就分子筛纳米晶的控制合成、催化基础研究,特别是当前分子筛纳米晶在自组装分级多孔材料和分子筛基纳米复合材料方面的新方向进行了系统的综述,分析了纳米分子筛研究中的机会和应用前景.     

磷含量对NiMo/γ-Al_2O_3催化剂活性相结构的影响

采用程序升温还原(TPR)、高分辨透射电镜(HRTEM)和X射线光电子能谱(XPS)表征手段对共浸渍法制备的不同磷含量NiMo/γ-Al2O3催化剂进行了表征,研究了磷含量对NiMo/γ-Al2O3催化剂活性相结构的影响。TPR研究表明,磷能够减少四面体配位Mo物种的数量,增加八面体配位Mo物种的数量,促进高活性Ⅱ型"Ni-Mo-S"活性相的形成。HRTEM研究表明,随磷含量的增加,MoS2颗粒堆积层数增加,催化剂的加氢选择性提高;适量磷能够增加边角位有效Mo原子的分散度(fMo),增加催化剂表面加氢脱硫(HDS)和加氢脱氮(HDN)活性位的数量。上述结论得到了XPS表征的证实:适量磷增加了催化剂表面Mo原子浓度、提高有效助剂比率(PR)和提升比率(Ni/Mo),相应催化剂表现出最高的HDS和HDN活性;但过高磷含量能够引起MoS2颗粒过度堆积,片层长度过长,导致活性位数量减少,催化活性降低。     

NiW/SAPO-11催化剂制备方法对柴油异构降凝性能的影响

以SAPO-11分子筛作为酸性载体替代传统的ZSM-5分子筛,选用Ni/W双金属为活性组分制备异构降凝催化剂,采用XRD、BET、Py-IR等手段对催化剂进行表征。以长庆直馏柴油为原料,在10mL高压固定床微型反应装置上进行了评价,考察了不同的催化剂制备方法对催化剂性能的影响,优选出较好的制备工艺。实验结果表明,先通过混捏法引入Ni金属组分再通过浸渍法引入W金属组分,所制得的催化剂异构降凝性能较好。在反应温度340℃、反应压力4.0MPa、空速1.0h-1、氢油体积比500∶1的条件下,长庆直馏柴油的凝点由0℃降低至-28℃,产品中柴油收率达到96.0%。     

二苯并噻吩在负载型CoMoNx/γ-Al2O3催化剂上的加氢脱硫

用浸渍法制备出β－Ａ１２Ｏ３负载不同Ｃｏ／（Ｃｏ＋Ｍｏ）比的ＣｏＭｏ氧化物,以其作为前驱体,在Ｎ２－Ｈ２混合气体中程序升温反应,合成出一系列ＣｏＭｏＮｘ／β－Ａ１２Ｏ３催化剂催化ＤＢＴ的脱硫作为模型反应,评价了催化剂的催化活性和选择性。研究表明,ＣｏＭｏＮｘ／β－Ａ１２Ｏ３催化剂催化ＤＢＴ的脱硫有两条途径：一是直接氢解脱硫,产物为联苯;另一途径是ＤＢＴ上的苯环先加氢然后脱硫,主要产物是环己基苯。中