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采用溶胶凝胶法与等体积浸渍相结合制备了一系列以粘土为载体的K-Co-Mo催化剂. 采用XRD、N2等温吸脱附、H26+的还原,但对Mo4+和Co2+的还原没有明显的影响. 催化剂经还原后,在其表面生成了一种更低价态的Moδ+(1<δ<4)物种,被认为是合成醇的活性中心. 与非负载催化剂相比,粘土担载的K-Co-Mo具有更高的合成醇性能. 负载型催化剂具有较高的活性物种分散度,并且其介孔结构在一定程度上延长了合成醇反应中间体的滞留时间,从而促进了低碳醇的生成. 经773 K还原的催化剂具有较高的活性,其原因可为催化剂表面具有较高含量的Moδ+物种. 相似文献
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本文系统研究了臭氧修饰对(001)主导晶面锐钛矿型TiO2光催化剂降解甲苯性能的影响. 利用自行搭建的光催化VOCs降解装置对催化剂光降解甲苯的性能进行了测试. 通过多种表征手段,结合原位DRIFTS和DFT计算研究了臭氧表面修饰及甲苯吸附和降解机理. 结果表明,用臭氧进行表面修饰可以显著提高(001)主导晶面TiO2光催化降解甲苯的性能. (001)晶面上丰富的5c-Ti不饱和配位是臭氧分子的吸附位点,其解离后形成的Ti-O键与H2O分子结合,在表面生成大量孤立的Ti5c-OH. Ti5c-OH 是甲苯分子的吸附位,它的形成显著提高了对甲苯分子的吸附能力. 在光照下Ti5c-OH与光生空穴结合能形成·OH自由基. 通过臭氧解离产生的O2也可以与光生电子结合形成超氧自由基. 这些具有强氧化性活性自由基的形成促进了对气相甲苯的光催化降解速率. 相似文献
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荧光集光太阳能光伏器件可以减少太阳能电池的用量,有效降低光伏发电的成本.相对于单层荧光 集光太阳能光伏器件,叠层荧光集光太阳能光伏器件能分波段充分利用太阳光谱,提高荧光集光太阳能光伏 器件的效率,进一步降低光伏发电的成本.但是,叠层荧光集光太阳能光伏器件涉及较多的参量,难以通过实验 优化.本文分析了从单层到叠层荧光集光太阳能光伏器件的全部物理过程,建立了数学模型,并相应编制了 计算机模拟软件.运用上述软件,系统研究了器件尺寸、太阳能电池的带隙对光电转换效率的影响. 相似文献
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通过溶胶-凝胶法合成了一系列Mn掺杂K-Co-Mo催化剂,并利用X射线衍射、N2吸脱附、NH3程序升温脱附、原位漫反射红外光谱以及X射线吸收谱等技术对催化剂的结构进行了表征.活性测试结果显示Mn掺杂催化剂比未掺杂催化剂表现更高的合成低碳醇的催化活性,尤其是C2+醇的选择性得到了明显的提高.醇产物分布偏离了ASF分布规律,甲醇的含量显著减少,乙醇成为主要醇产物.表征结果表明Mn助剂的加入增强了Co和Mo之间的相互作用,促进了醇生成活性中心Co-Mo-O物种的生成.显著减少了催化剂强酸性位的数量,促进了弱酸性位的产生,有利于醇产物的生成.助剂的加入有利于催化剂对CO的线性和桥式吸附,促进了醇产物的生成和碳链的增长,提高了催化剂对C2+醇的选择性. 相似文献
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不同热处理方式对超细粒子K—Co—Mo催化剂性能和结构的影响 总被引:3,自引:2,他引:1
以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备Co-Mo超细粒子氧化物,所得干凝胶分别置于空气和氩气中进行粒烧,然后经K2CO3助化后硫化。2使用X射线衍射(XRD),BET比表面测试和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征,同时测试硫化态样品的CO加氢合成低碳混合醇活性。XRD结果表明,在空气中焙烧的样品为单一的CoMoO4物种,其晶粒尺寸约为60nm;在氩气中焙烧的样品,柠檬酸的分解对样品起到还原作用,主要物种为CoMoO3 ,同时存在少量的CoMoO4,晶粒尺寸约为20nm。BET结果表明,在氩气中焙烧的样品具有较大的比表面积。硫化态样品中主要物种为MoS2和Co9S8,此外,还可能存在CoMoS3.13物种,XRD和EXAFS结果均表明,在氩气中焙烧的样品硫化后,其晶粒尺寸相对较小,活性测试结果表明,催化剂晶粒尺寸的降低明显促进了合成醇的活性和选择性的提高。 相似文献
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采用共沉淀法和溶胶-凝胶法制备了同组分的硫化态K-Co-Mo催化剂,并用EXAFS研究了体系中Mo原子和Co原子的局域配位情况.结果表明,硫化态K-Co-Mo样品中Mo原子以类似于MoS2结构的物种存在,而Co原子除了以Co9S8形式存在外,还以一种Co-Mo-S相的形式存在,Co-Mo-S的晶相结构与MoS2类似.结合活性测试结果认为Co-Mo-S的形成促进了样品催化活性的提高.此外,EXAFS结果还表明,不同制备方法对K-Co-Mo样品中Mo物种晶粒尺寸具有较大的影响,而对CogS8粒子则影响不明显.其中,采用溶胶—凝胶方法制备,并且在氢气中处理过的样品中Mo物种具有最小的晶粒尺寸. 相似文献
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以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备Co-Mo超细粒子氧化物,所得干凝胶分别置于空气和氩气中进行焙烧,然后经K2CO3助化后硫化。使用X射线衍射(XRD)比表面测试和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征,同时测试硫化态样品的CO加氢合成低碳混合醇活性。XRD结果表明,在空气中焙烧的样品为单一的CoMoO4物种,其晶粒尺寸约为60nm。在氩气中焙烧的样品,柠檬酸的分解对样品起到还原作用,主要物种为CoMoO3,同时存在少量的CoMoO4,晶粒尺寸约为20nm。BET结果表明,在氩气中焙烧的样品具有较大的比表面积。硫化态样品中主要物种为MoS2和Co9S8,此外,还可能存在CoMoS3.13物种。XRD和EXAFS结果均表明,在氩气中焙烧的样品硫化后,其晶粒尺寸相对较小。活性测试结果表明,催化剂晶粒尺寸的降低明显促进了合成醇的活性和选择性的提高。 相似文献
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还原温度对超细K-Co-Mo催化剂合成低碳醇性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
用溶胶-凝胶法合成了K-Co-Mo催化剂.样品经不同温度还原后,用于低碳醇的合成.XRD和HRTEM结果表明,样品是超细粒子,粒子尺寸为2~5nm.考察了催化剂的还原温度和反应条件对催化剂性能的影响.实验结果表明,还原温度对催化剂的活性有较大的影响,最佳还原温度为500℃.最佳反应温度范围为310~330℃.升高压力和空速可以提高醇的收率和选择性.在空速14400h-1,压力6.0MPa和温度310℃的条件下,醇的选择性为55.8%,收率为520.0g/(kg·h),MeOH/C2+OH为0.27.催化剂稳定性良好,在200h的寿命实验中,活性基本不变.与文献中催化剂相比,超细K-Co-Mo催化剂对合成醇具有较高的活性和选择性,尤其是对C2+OH的合成明显高于其他合成醇催化剂体系. 相似文献
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溶胶-凝胶法制备还原态K-Co-Mo催化剂的合成醇性能 总被引:3,自引:1,他引:2
应用溶胶-凝胶法制备了还原态K-Co-Mo催化剂, 比较了不同的组分和不同的反应条件对合成醇性能的影响。实验结果表明,适量钾和钴助剂的添加能显著提高催化剂合成醇的性能,尤其是提高了C2+醇的选择性。此外,反应温度、压力以及空速对合成醇影响明显,升高温度可以提高催化反应中低碳醇的收率,但选择性下降;增加压力和空速可以提高低碳醇的收率和选择性,对合成低碳醇有利。在230 ℃,6.0 MPa,14 400 h-1条件下,催化剂合成低碳醇的收率为375.4 g/kg·h,选择性为70.2%,C1OH/C2+OH为0.48。 相似文献
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超细粒子K-Co-Mo催化剂中钴含量对催化剂结构及其合成低碳醇性能的影响 总被引:4,自引:0,他引:4
采用溶胶-凝胶法,制备了不同钴含量的钴钼超细粒子氧化物,将其与K2CO3干混后进行硫化。使用X-射线衍射(XRD)和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征,同时测试硫化态样品的CO加氢合成低碳混合醇性能。结构表征结果表明,不含钴的氧化态样品,主要以颗粒度较大的MoO2物种存在;添加钴后,样品粒子的颗粒度大幅度降低,钴钼组分主要以CoMoO3物种的形式存在,当钴含量增加时,CoMoO3 相似文献