中国科学家实现首例飞秒时间分辨近场光学系统

飞秒（fs）是一种超短时间单位，1fs=10^15s．近年来，随着飞秒脉冲激光技术的发展，飞秒时间分辨光谱技术在纳米材料动力学、化学反应动力学、光合作用等超快过程研究领域得到广泛应用．     

CdSe/CdS/ZnS 量子点体系中的超快载流子动力学

利用飞秒泵浦探测技术对CdSe/CdS/ZnS量子点体系中的超快载流子动力学过程进行了研究. 通过选择不同波长的泵浦光分别激发样品壳层和核层,研究了载流子在壳层和核层中的超快动力学过程. 实验结果表明,载流子在CdS壳层导带中弛豫过程非常迅速(约130 fs),时间明显短于载流子在CdSe核层导带中的弛豫时间(约400 fs). 实验中也发现在CdS壳层和CdSe核层的分界面存在一定量的缺陷态.     

苯乙炔分子电子激发态超快动力学研究

采用飞秒时间分辨质谱技术结合飞秒时间分辨光电子影像技术研究了苯乙炔分子电子激发态超快非绝热弛豫动力学.用235 nm光作为泵浦光,将苯乙炔分子激发到第二激发态S2,用400 nm光探测激发态的演化过程.时间分辨的母体离子的变化曲线用指数和高斯函数卷积得到不同的两个组分,一个是超快衰减组分,时间常数为116 fs,一个是慢速组分,时间常数为106 ps.通过分析时间分辨的光电子影像得到光电子动能分布,结合时间分辨光电子能谱数据发现,时间常数为116 fs的快速组分反映了S2态向S1态的内转换过程.实验还表明S1态通过内转换被布局后向T1态的系间窜跃过程为重要的衰减通道.本工作为苯乙炔分子S2态非绝热弛豫动力学提供了较清晰的物理图像.     

飞秒激光对高反膜的破坏及其超快动力学过程

研究了800nm飞秒激光照射下45°高反膜ZrO2-Si O2的破坏及其超快动力学过程。利用原子力显微镜和扫描电镜观察了材料的烧蚀形貌,测量了破坏阈值与脉冲宽度、烧蚀深度与脉冲能量的依赖关系。随着脉冲宽度从50fs增加到900fs,其烧蚀阈值从0.35J/cm2增加到1.78J/cm2。烧蚀深度与激光能流密度近似成对数关系。当激光强度略高于烧蚀阈值时,材料很快被烧蚀到几百纳米,烧蚀深度表现出明显的层状特性。同时,利用建立的抽运探针实验系统,测量了高强度抽运脉冲作用下材料对探针光的反射率随延迟时间的变化,揭示了薄膜烧蚀的超快动力学过程。实验结果表明高反膜表层的材料对烧蚀特性有重要影响。     

GaP波导型发射器产生频率可调谐太赫兹脉冲

报道了利用脉宽可调的光子晶体光纤飞秒激光放大器抽运矩形波导结构的GaP晶体太赫兹(THz) 发射器产生频率可调谐的超快THz脉冲.非线性晶体中光整流过程产生的THz辐射频率随抽运光脉冲宽度而 变化. GaP波导THz发射器可通过波导的几何尺寸来控制色散,以达到增加有效作用长度和提高输出功率的目的. 不同横截面尺寸的波导型发射器的THz辐射峰值频率随相位匹配条件的改变而改变,加以脉宽调节技术, 可以在大频谱范围获得频谱精细可调的THz脉冲.实验中在1 mm×0.7 mm的波导型THz发射器中获得了 频率可调谐的THz脉冲.提出实现THz辐射频率大范围调谐的GaP波导型阵列发射器的实施方案.     

基于氧化镁晶体中级联四波混频过程的紫外飞秒光脉冲产生

紫外波段飞秒激光脉冲是研究超快化学和超快物理相关过程的重要工具,实现波长可调谐的宽带紫外飞秒光脉冲将有助于推动超快动力学及相关领域的研究.本文报道了以两束400 nm的飞秒光脉冲作为级联四波混频的抽运源,在氧化镁晶体中产生9阶频率上转换和5阶频率下转换边带信号的实验结果.边带波长范围从350 nm到450 nm连续可调谐,这些边带信号的发散角和波长与级联四波混频理论预测结果吻合.紫外边带相对于入射光的整体转化效率约为1.2%.同时,高阶边带的光谱形状呈现高斯型,其谱宽理论上支持傅里叶转换极限脉宽为20—50 fs.本文展示了一种高效产生波长可连续调谐的紫外飞秒光脉冲的便捷方法,为基于紫外超短脉冲的相关研究提供了有效工具.     

高等植物外周捕光天线LHCⅡ中的超快光动力学过程

利用飞秒抽运探测技术及时间分辨荧光(TRPL)等光谱技术对高等植物LHCⅡ中的超快光动力学过程进行了研究。在其时间分辨荧光光谱中表现出了明显的各向异性特性。实验上观察了LHCⅡ中色素间的能量传递过程,由飞秒动力学发现,单体内Chlb到邻近的Chla之间的能量传递在200～300fs的时间尺度,Chla激子带间的能量弛豫发生在几百飞秒,不同单体Chla分子间能量分布过程在几个皮秒。而时间分辨荧光和飞秒动力学过程中上百皮秒的慢过程归属于不同聚集体间的能量平衡过程或分子构象变化。     

超快电子衍射研究分子动力学

随着超快激光、超快X射线和超快电子束技术在近年的快速发展,通过泵浦探测的方法在超快的尺度观察原子运动正逐步成为可能. 本综述将讨论如何利用超快电子衍射技术探测激光激发的分子动力学过程. 此技术以电子束为探针,能以飞秒量级的时间分辨率和埃量级的空间分辨率追踪激光触发的原子运动. 阐述超快电子衍射技术的基本原理和最新进展,同时介绍其在研究分子动力学方面的代表性工作. 这项“桌面级”的技术和X射线自由电子激光大科学装置互补,预期将在化学反应动力学领域发挥重要作用.     

超快电子衍射研究分子动力学（英文）

随着超快激光、超快X射线和超快电子束技术在近年的快速发展,通过泵浦探测的方法在超快的尺度观察原子运动正逐步成为可能.本综述将讨论如何利用超快电子衍射技术探测激光激发的分子动力学过程.此技术以电子束为探针,能以飞秒量级的时间分辨率和埃量级的空间分辨率追踪激光触发的原子运动.阐述超快电子衍射技术的基本原理和最新进展,同时介绍其在研究分子动力学方面的代表性工作.这项"桌面级"的技术和X射线自由电子激光大科学装置互补,预期将在化学反应动力学领域发挥重要作用.     

北京大学高功率相干Terahertz光源设计

给出北京大学射频超导组拟建的准单色、高平均功率、波长可调的相干THz光源的系统设计. 该装置是根据相干扭摆器自发辐射原理, 采用自主原创的DC-SC超导光阴极注入器提供的高品质电子束经过磁压缩单次通过扭摆器产生0.25—0.5THz之间的光. 该装置提供的THz光具有波长连续可调、功率高、相干性好、单色性好、线偏振等特点, 为生物、医学、材料科学、通信等领域提供强有力的研究工具.     

应用波分复用技术实现飞秒级超快动态过程的脉冲数字显微全息记录

采用波分复用方法实现飞秒级超快动态过程的脉冲数字显微全息记录和再现。在全息记录过程中,利用BBO倍频晶体对入射激光进行倍频,将基波和谐波分光,并经时间延迟后进入迈克耳孙干涉仪,从而可应用波分复用技术,先后在CCD的一帧图像上记录两张具有不同空间频率的子全息图。采用这种方法,实现了对单脉冲飞秒激光激发空气电离的超快动态过程的全息记录,并通过数字傅里叶变换和数字滤波的方法,分别再现出每张子全息图记录的波前,从而获得了具有飞秒时间分辨的空气等离子体形成和传播过程的动态振幅和相位图像,其单次曝光时间为50 fs,曝光时间间隔为400 fs,相应的曝光频率约为2.5×1012f/s。     

CS_2飞秒超快非线性特性的实验研究

采用中心波长800 nm、脉宽30 fs的超短激光脉冲,通过飞秒光开关技术对CS_2的飞秒超快非线性特性进行了实验研究.在探测光强与抽运光强比为1∶10时,得到了较理想的光克尔时间分辨曲线.通过实验测定的光克尔信号强度与激发光和探测光偏振方向夹角的依赖关系表明:30 fs的超短激光脉冲激发CS_2的克尔信号主要是源于光诱导双折射效应,而非用200 fs的超短激光脉冲时来自瞬态栅的自衍射效应.     

大动态范围飞秒扫描变象管理论设计与实验评价

设计了一种具有大动态范围的多用途飞秒扫描变象管,其理论时间分辨率可达50fs.分别借助掺钛蓝宝石飞秒激光器和YAG皮秒激光器对其性能进行了实验评价.获得了同步工作状态下时间分辨率1.8ps以及单次扫描工作状态下动态范围优于128:1的结果.     

飞秒时间分辨拉曼光谱用于研究β-胡萝卜素单重激发态内转换和振动弛豫过程

搭建了飞秒时间分辨受激拉曼光谱(FSRS)装置,并用于研究全反式β-胡萝卜素单重电子激发态超快内转换和振动弛豫过程.基于三脉冲“抽运-探测”方案搭建的时间分辨受激拉曼光谱装置同时实现了150fs的时间分辨率和23.7cm^-1的光谱分辨率,光谱检测范围为300—4000cm^-1.对全反式β-胡萝卜素电子激发态的飞秒时间分辨拉曼光谱研究表明,β-胡萝卜素被激发到S₂态后,经由寿命约为0.3ps的中间态S_X态实 关键词： 飞秒时间分辨拉曼光谱 β-胡萝卜素 激发态内转换 振动弛豫     

超快激光的光电应用

超快激光一般是指脉冲宽度短于10ps的脉冲激光,主要指短皮秒和飞秒(10-15s)激光。这个时间尺度短于激发态电子向晶格弛豫能量的所需时长,使光与物质相互作用呈现了与通常光激发显著不同的特性,也促成了其崭新的光电应用。围绕飞秒激光与物质相互作用快(作用时间短)、强(瞬态功率高)、精(非线性使作用区体积小,用作加工分辨率高)的特点,开展了系列研究,包括飞秒激光超快光谱用于光/电-电/光转换动力学探索,激光诱导气体成丝用于近程遥感探测,及飞秒激光微纳加工用于新原理、新材料微纳集成器件的制备。介绍了相关研究的进展。     

飞秒激光作用下全向高反膜破坏的激发过程

设计和制备了全向高反膜SiO₂/TiO₂，研究了它在不同脉冲宽度、不同脉冲能量的飞秒激光作用下的破坏阈值和烧蚀深度.利用发展的抽运-探针方法，研究了抽运脉冲作用下材料中导带电子的超快激发和能量沉积过程，建立并求解了飞秒激光激发材料和材料的激发对抽运光自身反作用的耦合动力学模型.模型较好地揭示了材料破坏的激发过程. 关键词： 飞秒激光 全向高反膜 激发过程 破坏机制     

飞秒时间分辨近场光学系统实现及其应用

结合飞秒光脉冲和近场光学显微镜，成功实现了飞秒时间分辨近场光学系统.系统通过高频声光调制和差频锁相探测，极大提高了信噪比并消除了抽运、探测光本底信号，从而在收集模式下测得了飞秒时间分辨的透射光微弱信号变化.同时获得了80nm的空间分辨和小于200fs的时间分辨测量.利用该实验系统，研究了金纳米结构的热电子弛豫动力学过程，观察到不同位置间热电子弛豫动力学的差异. 关键词： 飞秒近场 扫描近场光学显微镜 飞秒光脉冲 金纳米颗粒     

非线性克尔效应对飞秒激光偏振的超快调制

研究了近红外飞秒激光的偏振在太赫兹频率的超快调制.利用抽运-探测光谱技术,通过改变两个脉冲之间的延迟时间可以控制光脉冲的旋转角.在Li：NaTb（WO₄）₂磁光晶体中观察到探测光的偏振随延迟时间变化的高速振荡,振荡信号的中心频率为0.19 THz.这种超快偏振调制现象可以解释为,抽运-探测实验构置中,前向传播的抽运光诱导的光学克尔非线性引起被晶体远端表面所反射的背向传播的探测光脉冲偏振面的额外旋转.通过改变抽运光的圆偏振旋性可以控制探测光调制信号的相位和振幅.实验结果表明,非线性光学克尔效应可以作为一种全新的手段,在磁光晶体中实现近红外飞秒激光以太赫兹频率的超快偏振调控.这将在超快磁光调制器等全光器件中得以应用.实验结果将有助于偏振依赖的超快动力学过程的研究.     

空气飞秒激光成丝现象中产生的椭圆偏振单周期太赫兹脉冲

飞秒激光在空气中形成的等离子体细丝会辐射出太赫兹(THz)信号.实验利用1 mJ,800 nm,50 fs的飞秒激光脉冲产生等离子体细丝.应用光电取样方法探测了激光成丝现象中前向辐射的THz脉冲,得到了持续时间为0.1 ps、光谱峰值在1 THz左右的单周期THz脉冲.转动抽运光的偏振态,分析了电光取样信号的变化.通过比较实验数据和计算结果,证明了成丝辐射THz脉冲的偏振态为椭圆偏振态.     

脉冲激光频域干涉技术在超快动力学物理中的应用

介绍了一种具有fs时间分辨力的超短脉冲激光频域干涉测试技术,详细论述了该技术的工作原理和系统构成,指出传输时间差和相位差是影响频域干涉条纹周期的主要因素。采用脉冲激光频域干涉仪测量了200 nm厚度铝膜在波长800 nm、单脉冲能量0.7 mJ、脉宽35 fs脉冲激光作用下的运动速度剖面。在单次飞秒脉冲激光作用下,铝膜自由面的运动速度峰值可达960 m/s,速度剖面的上升前沿小于5.77 ps,表明脉冲激光频域干涉技术可用于测量材料在超快脉冲激光作用下的冲击动力学参数。