对氯苯腈的双色共振双光子电离和质量分辨阈值电离光谱

本文利用双色共振双光子电离和质量分辨阈值电离光谱技术,研究了对氯苯腈分子第一电子激发态S₁和离子基态D₀的振动特征,确定了对氯苯腈分子S₁←S₀电子跃迁的激发能为35818±2 cm^–1,精确的绝热电离能为76846±5 cm^–1.对氯苯腈分子³⁵Cl和³⁷Cl两种同位素有相同的激发能和电离能以及相似的振动特征.采用高精度密度泛函方法,计算了对氯苯腈分子在中性基态S₀、第一电子激发态S₁、离子基态D₀的结构参数和振动频率,分析了电子激发和电离过程中对氯苯腈分子结构和振动频率的变化,并对激发态和离子基态的振动光谱进行了归属,振动光谱上的活性振动大多数是苯环平面内的弯曲振动.通过比较对氯苯酚、对氯苯胺、对氯苯甲醚、对氯苯腈与苯酚、苯胺、苯甲醚、苯腈分子的跃迁能,分析了取代基Cl原子与苯环之间的相互作用及其对分子跃迁能的影响.     

2-乙氧基苯腈的激发态和离子态光谱

首次报道了2-乙氧基苯腈的双色共振双光子电离(2-color REMPI)光谱和质量分辨阈值电离(MATI)光谱,确定了2-乙氧基苯腈分子基态到第一电子激发态的激发能和精确的绝热电离能分别为(34 092±2)和(69 796±5) cm^-1。结合密度泛函理论计算和Franck-Condon光谱模拟对实验结果进行了分析并对振动谱带进行了归属。与苯腈相比,乙氧基取代使得光谱谱带变得丰富且复杂,许多乙氧基的振动模被观察到。这些实验和理论结果为相关的科学研究和应用开发提供重要参考资料。     

SF6分子的10.6μm高分辨射流冷却激光吸收光谱

六氟化硫(SF₆)是一种长寿命的温室气体,其红外吸收光谱对模拟大气辐射平衡非常重要. SF₆也是研究激光分离同位素原理和技术的典型体系之一.由于SF₆分子较重,其室温下的红外光谱非常密集,给利用吸收光谱技术监测不同SF₆同位素分子的相对浓度带来很大困难.本文利用超声射流冷却和像散型多程吸收池技术,测量了32SF₆和33SF₆同位素分子在10.6μm波段的高分辨红外激光吸收光谱.处于振动基态的32SF₆和33SF₆分子在狭缝型超声射流中的转动温度约为10 K,谱线线宽约为0.0008 cm^–1.在此条件下观测到了SF₆一个新的热带,其Q支的位置在941.0 cm^–1附近.将其初步归属为32SF₆的(v1+v2+v3)–(v1+v2)带,对该热带进行简化的转动分析,并讨论利用该热带和33SF₆的v3基频带进行...     

低温促进表面等离激元共振效应及肌酐的超灵敏表面增强拉曼散射探测

肌酐是肾脏疾病诊断和监测的关键生物标志物,因此,快速、灵敏的肌酐检测非常重要.本文提供了一种通过提高低温下的光子诱导电荷转移效率来促进表面增强拉曼散射光谱(SERS)活性的有效策略.采用种子生长法获得纳米金二十面体(Au₂₀),以此作为SERS活性基底.采用极低温(98 K)SERS检测技术实现对染料分子结晶紫(CV)和生理盐水中的肌酐含量的快速、灵敏检测.实验结果表明:常温296 K下, Au₂₀基底对CV分子的检测限(LOD)低至10^–12 mol/L,并且信号均匀;低温98 K时, CV分子的LOD可达10^–14 mol/L,比296 K时降低2个数量级.最后,使用Au₂₀基底对生理盐水中的肌酐进行无标记检测.结果表明,常温296 K时该SERS基底对肌酐的LOD为10^–6 mol/L, 1619 cm^–1峰的线性相关系数为0.9839.低温98 K时,肌酐的浓度探测极限低至10^–8 mol/L, 1619...     

高质量InGaN的等离子体辅助分子束外延生长和In的反常并入行为

采用射频等离子体辅助分子束外延技术生长得到了In组分精确可控且高质量的In_xGa_1-xN (x ≤ 0.2) 外延薄膜. 生长温度为580 ℃的In_0.19Ga_0.81N薄膜(10.2) 面非对称衍射峰的半高宽只有587弧秒, 背景电子浓度为3.96× 10¹⁸/cm³. 在富金属生长区域, Ga束流超过N的等效束流时, In组分不为零, 即Ga并没有全部并入外延层; 另外, 稍微增加In束流会降低InGaN的晶体质量. 关键词： InGaN 外延薄膜 射频等离子体辅助分子束外延 In 并入 晶体质量     

溴乙烷分子的质量分辨阈值光谱

利用单色双光子(1C2P)技术得到了高精度的溴乙烷分子的质量分辨阈值(MATI)光谱，精确给出了溴乙烷分子的绝热电离势和离子振动频率.从中性基态到离子基态两个自旋-轨道分量X₁ ²E_1/2和X₂ ²E_1/2的绝热电离势分别为83097±3 cm^-1和85452±3 cm^-1，离子基态两个自旋-轨道分量的间隔为2355±6 cm^-1，这些值与文献报道值符合得较好，且精度更高.溴乙烷分子的单色双光子质量分辨阈值光谱展现出丰富的振动结构，这是在溴乙烷分子相继吸收两个光子的过程中波包在解离态势能面上演化的结果.以已有的离子振动谱标识为参考，以中性分子的振动频率为基础，标识了溴乙烷分子的质量分辨阈值光谱，发现观测到的振动模几乎都和溴乙烷分子的解离运动有关，其中还包括一些非全对称模. 关键词： 质量分辨阈值光谱 振动模 单色双光子零动能光谱技术 溴乙烷     

新化合物——Sr2CaMoO6的相变与晶体结构

本文用差热分析、X射线物相分析及点阵常数的精确测定等方法研究了新化合物Sr₂CaMoO₆的相变,证明该化合物在(767±5)℃存在一级位移型相变。低温相α-Sr₂CaMoO。属正交晶系,空间群为Pmm2,室温时点阵常数为:α=8.1933?,b=5.7611?,c=5.8410?。测量密度D_m=4.97g/cm³,单位晶胞内具有2个化学式量。高温相β-Sr₂CaMoO_关键词：     

苯乙腈的单色共振增强双光子电离光谱及其Franck-Condon模拟

苯乙腈广泛应用于医药、农药、染料、光电材料和喹啉衍生物的合成,在相关领域备受关注.本文采用超声分子束技术获得了苯乙腈的单色共振双光子电离光谱,确定了该分子的激发能为(37646±2) cm^–1.结合密度泛函理论计算和Franck-Condon模拟,详细分析了测量的振动频率,给出了尽可能准确的光谱归属.理论和实验结果都表明,光谱的低频区域信号强、背景低、分辨率好,而高频范围表现出相反特征.许多谱带被确认,大部分属于芳香环平面内的振动,理论计算表明这与跃迁过程中芳香环的扩张有关.     

三乙胺分子构象与红外光谱的理论研究

利用密度泛函理论B3LYP的方法,在6-311++G(d,p)基组水平上沿二面角φ₁(C9N1C2C5)和φ₂(C16N1C9C12)构成的二维坐标下扫描了–180°—180°范围内构象异构化势能面,甄别出12种三乙胺基态异构体.进一步辅以二阶微扰理论MP2的方法,在相同基组水平下计算与优化6种能量较低的构象异构体的结构与能量.结果表明具有C3对称性的G1与G1’是最稳定构象,并识别出两种具有新的甲基取向的G4与G4’构象异构体.另外,通过G1—G4红外光谱与振动模式的比较,分析了它们之间的相似性与差异性.G1—G4的红外谱线显示在0—1600 cm^–1范围内的强度较弱,而在2800—3300 cm^–1范围内的强度较强,标定出伞状振动与C—H伸缩振动等特征振动模,不同构象所引起的红外谱峰的平均移动量小于20 cm^–1.     

超短脉冲激光烧蚀石墨产生的喷射物的时间分辨发射光谱研究

本文使用不同激光能流(18 J/cm²–115 J/cm²)和脉冲宽度(50 fs–4 ps)的超短脉冲激光在真空中(4×10^-4 Pa)烧蚀高定向热解石墨. 通过测量烧蚀喷射物的时间分辨发射光谱研究喷射物的超快时间演化. 在喷射物发射光谱中, 观察到了C₂基团的天鹅带光谱系统, 416 nm附近C₁₅基团的由电子能级¹Σ_u⁺ 和¹Σ_g⁺之间的振动跃迁产生的光谱峰以及连续谱. 50 fs, 115 J/cm²的脉冲激光烧蚀产生的喷射物的连续谱的强度衰减分为快速下降和慢速下降两个阶段(以20 ns时间延迟为分界). 这表明连续谱是由两种不同的组分贡献的. 快速下降阶段, 连续谱主要由碳等离子体通过韧致辐射产生; 慢速下降阶段, 连续谱主要由烧蚀后期产生的大颗粒碳簇的热辐射贡献. 实验结果还揭示了激光能流的提高, 会明显增加喷射物中碳等离子体和激发态C₂的含量, 但对质量稍大的C₁₅的影响较小; 此外, 50 fs脉冲激光烧蚀产生的连续谱的存在时间会随着激光能流的减小而增大, 这说明低能流更有利于在烧蚀后期产生碳簇. 脉宽主要影响喷射物连续谱的时间演化. 4 ps脉冲激光烧蚀产生的连续谱的整个时间演化过程明显慢于50 fs脉冲产生的连续谱.     

一价镧离子高n里德伯态

基于五步激光共振激发,经由中间态(Xe) 5d6d~3F_2的一价镧离子光谱,分析了该实验谱,确定了一价镧离子一强一弱两个自电离里德伯系列.同时利用多通道量子亏损理论(MQDT)框架下的相对论多通道理论(RMCT)计算,标识了这两个自电离里德伯系列,强的自电离里德伯系列标识为5dnp(5/2,1/2)_3和/或5dnp(5/2,1/2)_2,弱系列标识为为5dnf(5/2,5/2)_3和/或5dnf(5/2,5/2)_2.根据实验谱峰数据,发现有效量子数很高时,里德伯和自电离里德伯能级量子数亏损随激发能量不平滑变化,并分析了可能的原因.     

利用强场多光子电离技术实现对多原子分子离子振动量子态的光学操控

利用飞秒光电子影像技术研究了碘甲烷分子在飞秒强激光场作用下的多光子电离动力学,在实验上实现了运用飞秒强场多光子电离技术对多原子分子离子的振动量子态进行光学操控.提高了飞秒激光的强度,从1.6×1013W/cm2提高到2.5×1013W/cm2.在增大的激光强度范围内,发现了新的能量组分,并对此进行归属.通过采集光电离的光电子影像可以得到强场电离后光电子的动能分布和角度分布两方面的信息,前期的研究主要侧重于讨论光电子动能随光强的变化,重点讨论了光电子角度分布随光强的变化,通过观察光电子角度分布的变化趋势对振动量子态调控机理进一步认识.     

Eu原子4f~76snlRydberg态的研究

利用三步双色共振激发技术和三步三色孤立实激发技术,系统地研究了铕原子在42250—44510 cm~(-1)能域内的光谱特性,提供了该能域内56个束缚高激发态的光谱信息.为了能确定这些态的光谱归属,进行了两方面的探索:第一,观察能否利用孤立实激发技术,把处于这些态上的铕原子进一步共振激发到自电离态,从而推断这些态属于单电子激发的束缚Rydberg态还是属于双电子激发的价态,并对Rydberg态的电子组态进行了光谱确认;第二,通过计算这些态相对于各个电离阈的量子亏损并观察它们分别收敛于哪个电离阈,以便获取其主量子数的信息.最后,设计并采用了三种不同的激发路径,分别将原子布居到同一高激发能域并探测它们在该能域的光电离光谱.通过比较这些光谱的异同并结合上述激发路径所对应的跃迁选择定则,便可惟一地确定这些高激发态的总角动量.研究发现:所探测到的高激发束缚态只有三个属于单电子激发的束缚Rydberg态,其余都是价态.本文确定了这三个Rydberg态的电子组态和原子状态.     

Collective effects on ionization of Rydberg sodium atoms by blackbody radiation

Ionization by blackbody radiation of a beam of sodium atoms, prepared in Rydberg states by two-step laser excitation, has been investigated. Ionization by absorption of an additional laser photon was also present, although these ionization channels take place on very different time scales. For atom densities in the range 1–4 x 10¹¹ cm^-3 and power density of the laser used for the second step excitation of the order of MW/cm², we have found evidence of space-charge interactions in the laser-light focus region.     

铜基碳纳米管薄膜的制备及其强流脉冲发射特性研究

为了研究碳纳米管薄膜的强流脉冲发射特性, 采用酞菁铁高温热解方法在机械抛光铜基底上直接生长了碳纳米管薄膜 (Cu-CNTs), Cu-CNTs生长方向各异. 在20 GW脉冲功率源系统中采用二极结构对Cu-CNTs的强流脉冲发射特性进行研究, 研究结果表明: 在单脉冲发射条件下, 随脉冲电场峰值的增大, Cu-CNTs薄膜的发射电流峰值呈线性增加, 当宏观场强为15.5 V/μ时, 发射脉冲电流的峰值可达到5.56 kA, 对应的发射电流密度0.283 kA/cm², 当宏观场强达到32.0 V/μ时, 发射脉冲电流的峰值可达到18.19 kA, 对应的发射电流密度0.927 kA/cm², 发射电流能力明显优于已有报道. 在相同峰值, 连续多脉冲情况下, 碳纳米管薄膜具有良好的发射可重复性, 且发射性能稳定. 关键词： 强流脉冲发射 碳纳米管 铜基底 稳定性     

超短超强激光与薄膜靶相互作用中不同价态碳离子的来源

研究了超短超强激光与不同厚度薄膜Al靶相互作用中靶背法线方向碳离子的最初来源. 通过对比分析碰撞电离率和场致电离率所起的作用, 发现C⁴⁺ 及更低价态的碳离子主要由场致电离产生, 而高价态的C⁵⁺和C⁶⁺ 离子主要来自于超热电子与靶表面的碰撞电离. 关键词： 超短超强激光与等离子体相互作用 离子加速 场致电离 碰撞电离     

弱射频场中Rydberg原子的电磁感应透明

在铯原子室温蒸气池中研究了弱射频场中Rydberg原子阶梯型三能级系统的电磁感应透明(EIT)效应.铯原子基态6S_(1/2)、第一激发态6P_(3/2)和Rydberg 48D_(5/2)态形成阶梯型三能级系统,探测光共振作用于6S_(1/2)(F=4)→6P_(3/2)(F′=5)的跃迁,耦合光在Rydberg跃迁线6P_(3/2)(F′=5)→48D_(5/2)附近扫描,形成Rydberg原子EIT.当对铯原子施加一个80 MHz的弱射频电场时,48D_(5/2)Rydberg原子的EIT光谱发生Stark频移和分裂,同时产生由射频场调制Rydberg能级的偶数级边带,测量结果与Floquet理论模拟的结果相符合.同时,改变弱射频电场的频率研究了铯Rydberg能级的自电离效应对Rydberg原子Stark谱的影响,据此,我们提出将电极板置于铯原子蒸气池内的方案以减少自电离效应的影响.在弱射频Stark谱中,mj=5/2的Stark谱与mj=1/2,3/2的二级边带形成多个能级交叉,这些能级交叉点提供了一种基于原子的精确校准射频电场的新方法.     

Enhanced energy storage behaviors in free-standing antiferroelectric Pb(Zr_(0.95)Ti_(0.05))O_3 thin membranes

Free-standing antiferroelectric Pb(Zr_(0.95)Ti_(0.05)O_3(PZT(95/5)) thin film is fabricated on 200-nm-thick Pt foil by using pulsed laser deposition.X-ray diffraction patterns indicate that free-standing PZT(95/5) film possesses an α-axis preferred orientation.The critical electric field for the 300-nm-thick free-standing PZT(95/5) film transiting from antiferroelectric to ferroelectric phases is increased to 770 kV/cm,but its saturation polarization remains almost unchanged as compared with that of the substrate-clamped PZT(95/5) film.The energy storage density and energy efficiency of the substrate-clamped PZT(95/5) film are 6.49 J/cm~3 and 54.5%,respectively.In contrast,after removing the substrate,the energy storage density and energy efficiency of the free-standing PZT(95/5) film are enhanced up to 17.45 J/cm~3 and 67.9%,respectively.     

超短超强激光脉冲辐照超薄碳膜电离状态研究

为了进一步理解极端条件下物质的电离特性, 特别是超短超强激光脉冲辐照超薄靶时等离子体的形成与分布, 本文以超薄碳膜为例, 细致研究了超短超强激光脉冲辐照下原子的离化过程. 分析和比较了强激光场直接作用电离和靶内静电场电离等两种场致电离形式, 在碰撞电离可以忽略的情况下, 发现更多的电离份额是来自靶内静电场的电离方式. 研究了激光脉冲强度对电离的影响, 发现激光脉冲强度越强, 电离速度越快, 产生的高价态离子所占比例也越高.当激光强度为1×10²⁰ W/cm²时, 尽管该强度高于电离生成C⁺⁶所需要的激光强度阈值, 但该激光脉冲并不能将整个靶电离成C⁺⁶离子, 对此本文进行了详细的分析. 在研究激光脉冲宽度的影响时, 发现激光脉宽越小, 电离速度越快, 但越小的激光脉冲电离获得的高价态离子越少.     

Filippov type plasma focus as intense source of hard X-rays(Ex≃50 keV)

This paper evaluates the use of a plasma focus machine (Filippov type) as a pulsed intense source of hard X-rays. It is shown experimentally that discharging a capacitor bank of W=50 kJ in the new arrangement of the discharge parameters, one can deliver into the test cavity (volume of 6*10³ cm³) an average of Φ _x=8*10^-4 J/cm². The delivered energy fluence varies in the range of 2*10^-4 J/cm²⩽Φ_x⩽2.9*10^-3 J/cm², depending on the probe position. The X-ray energy spectra were established by the differential absorption method using thermo-luminescent detectors (time-integrated spectra) or plastic scintillators (time-resolved spectra). The average energy of X-ray photons is 40 keVx^av<50 keV (20 keV⩽E _x⩽170 keV) and remains quasi-constant during the main part of the pulse (~40 ns). The electron energy that can produce such bremsstrahlung radiation is in the range of 95 keV⩽E_e⩽170 keV. However, time-resolved experiments reveal that at each instant of time only one energy of electron beam occurs. The aforementioned radiation characteristics reveal new potentials for the plasma-focus machine for a variety of applications. Some insight into the physics behind production mechanism of quasi-monoenergetic relativistic-electron beams will be concurrently reviewed