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作为未来能源储存和转换装置的理想选择, 直接甲醇燃料电池具有能量密度高、携带方便以及环境友好等特点. 直接甲醇燃料电池欲实现商业化关键在于如何降低其催化剂成本, 构建高效稳定催化层, 尤其是阳极催化层. 由于非Pt催化剂对于甲醇催化氧化效率太低, 远远达不到商业化应用的要求, 因此对于Pt基改性催化剂的研究具有更重要的现实意义. 对于催化剂而言, 其微观电子结构以及能级密度分布很大程度上决定着催化剂的本征催化活性. 因此通过对其宏观特性的调控以改变Pt的微观结构, 是提高Pt基催化剂催化活性的有力方向. 本文着重从催化剂的组成、形貌和粒度等方面就近几年对Pt基催化剂的改性研究进行了综述, 并对其改性机理进行了相关讨论. 相似文献
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近年来我国的燃料电池技术及产业发展迅猛,然而大量使用Pt基贵金属催化剂所带来的高成本问题仍然是制约其发展最为重要的因素之一。开发和研究具有更高催化效率的Pt基贵金属催化剂对于促进燃料电池技术和产业的发展具有十分重要的意义。具有三维特殊形貌/纳米结构的Pt基催化剂是近年来出现的一类极其重要的低Pt催化剂,这类催化剂由于具有特殊的形貌和结构,其Pt质量比活性可以数倍数十倍地高于目前广泛使用的Pt碳类催化剂。本文着重介绍了近年来具有三维特殊形貌的Pt基催化剂(如纳米框架结构、花状结构、纳米笼结构、海胆结构等)的研究进展以及这类催化剂在燃料电池中的应用的研究进展。同时,指出了这类催化剂尚存在的不足和面临的挑战,并对这类催化剂的未来的研究和应用作了展望。 相似文献
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对绿色、高效能源储存装置日趋强烈的需求,使得用于清洁能源转换的先进技术获得了研究者的密切关注。具有环境友好、高能量转换效率等优势的燃料电池是传统能源转换装置极具希望的替代品。然而,工业催化界中商业化程度高的Pt体系催化剂存在成本高、稳定性差和抗毒化能力弱等问题,限制了燃料电池的进一步发展。开发储量丰富、成本低廉且性能优异的非Pt体系氧还原(ORR)催化剂是降低燃料电池成本,促进其大规模应用的有效途径。对此,结合近10年来国内外研究成果,系统介绍了当前各类非Pt体系ORR催化剂的研究进展,包括非贵金属基以及非金属基催化剂。同时,针对各类催化剂的优点、不足及改性策略进行了归纳与总结,并对未来ORR电催化剂的发展提出挑战、做出展望。 相似文献
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对清洁能源替代品的迫切需求推动了人们对燃料电池以及电极催化剂的研究。近年来以改性碳基材料为载体的铂和铂合金催化剂,由于其在大多数燃料电池中性能优异而受到广泛关注。与甲醇和乙醇相比,乙二醇 (Ethylene glycol, EG)很容易从生物质和可再生能源中生产,并且具有优异的反应性能及更高的安全性,是一种很有吸引力的燃料。本文综述了近年来酸性和碱性直接乙二醇燃料电池(Direct ethylene glycol fuel cells, DEGFC)的研究进展,包括DEGFC的结构、铂与不同铂合金在EG中电氧化机理、碳负载铂和铂基EG氧化电催化剂应用特点以及其组装成单电池的性能等等。最后指出了DEGFC发展中需要解决的问题并对未来前景进行了展望。 相似文献
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PEMFC催化剂的研究:自制抗CO中毒Pt-Ru/C电催化剂的性质 总被引:4,自引:0,他引:4
用胶体法制备了抗CO中毒PEMFC阳极Pt-Ru/C电催化剂(标记为THYT-2),对 比研究了THYT-2与Johnson Matthey (JM)公司同类品牌Pt-Ru/C催化剂的电化学及 其它物理化学性能。结果表明,THYT-2电催化剂在甲醇燃料电池和CO/H_2(Φ_ (CO) = 1 * 10~(-4))的氢氧燃料电池中的电催化行为与JM催化剂相当,但THYT- 2在低浓度CO氢气燃料中的电池性能更好。两种催化剂的其它物理化学性质具有类 似性:XPS分析结果表明THYT-2和JM催化剂 中都有三种不同价态的Pt存在:即金 属态Pt(0)、氧化态Pt(II)和Pt(IV)。HRTEM测试结果表明两种催化剂的粒径处在2 ~3 mn左右,这可能是它们拥有良好电化学性能的主要原因之一。本文还对催化剂 中Pt与Ru组分的分布和相互作用进行了讨论,提出了改进Pt-Ru/C电催化剂的思路 。 相似文献
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本文综述了近年来车用燃料电池电催化的发展状况,分析了车用燃料电池电催化的发展趋势,重点介绍了大连化学物理研究所在燃料电池电催化方面的研究进展.指出车用燃料电池电催化的发展方向是提高现有铂基催化剂的活性,在保证车用燃料电池在变载等动态工况下的可靠性与寿命的前提下,应降低膜电极的贵金属铂用量,发展低铂/非铂电催化剂.针对车用燃料电池的使用条件,应发展抗燃料气与空气中杂质的电催化方法与抗腐蚀催化剂载体.从长远考虑,重点发展碱性聚合物膜燃料电池,拓展利于活化顺磁性氧的催化方法,有望摆脱车用燃料电池对铂催化剂的依赖. 相似文献
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本文综述了近年来关于助剂改性对贵金属催化剂活性中心的构建及其对一氧化碳 PROX反应催化性能影响的最新研究进展。详尽的比较了碱(土)金属、过渡金属以及稀土氧化物对Au催化剂和Pt催化剂的影响,此外,还对CO氧化反应的机理、负载型贵催化剂在不同反应过程和存储条件下的失活原因进行了讨论。最后,提出了一些尚未解决或者仍需进一步研究的问题,并展望了CO选择氧化催化剂的研究和发展方向。 相似文献
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Among metals, Pt is so far the best material to be used as anode and cathode in low-temperature fuel cells. However, Pt has
the drawback of being expensive and easily CO-poisoned. Thus, to produce useful electrocatalysts, significant efforts have
been made worldwide on developing Pt-based catalysts with low Pt contents as well as searching for alternative materials with
high catalytic activity for anodic and cathodic reactions in low-temperature fuel cells. This article presents the development
of highly dispersed and nano-sized Pt-based electrocatalysts synthesized by several new methods based on our experimental
results. In the case of anode materials, our proposed new method consists of the synthesis of Pt-based nanoparticles in order
to maximize their surface availability, combined with the use of secondary metals that promote the oxidations of methanol
and CO. On the other hand, for the cathode materials, the use of the Pt catalysts mixed with metal oxides enhances their oxygen
reduction reaction (ORR) activity. We anticipate that the highly dispersed Pt-based nanoparticles introduced in this article
will improve the performance of anode and cathode for low-temperature fuel cells. 相似文献
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生物质基碳材料作为氧还原反应催化剂的研究进展 总被引:1,自引:0,他引:1
燃料电池作为一种清洁能源有很大的发展前景,其阴极氧还原反应多采用铂基催化剂,但由于贵金属铂的储量稀少、价格昂贵等原因,严重阻碍了燃料电池的商业化进程。寻找高活性、高稳定性的新材料来替代阴极铂基催化剂成为燃料电池大规模商业化亟待解决的关键问题之一。研究表明,以生物质为原料的碳材料有望成为商业铂基氧还原催化剂的一种理想替代品。本文综述了这方面的研究进展,并且展望了未来的发展趋势。 相似文献
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The oxidation of carbon monoxide (CO) has received more attention in the last two to three decades owing to its importance in different fields. To control this CO pollution, catalytic converters have been investigated. Different types of catalysts have been used in a catalytic converter for CO emission control purposes. Platinum (Pt)-based noble metal catalysts show great potential for CO oxidation in catalytic converters with high thermal stability and tailoring flexibility. Pt metal catalysts modified with promoters such as alkali metals and reducible metal oxides have received great attention for their superior catalytic activities in CO oxidation. Temperature, close environment of the catalyst, and chemical composition in the surface layer of the catalyst have a huge effect on the active phase dispersion and O2 adsorption capacity of the Pt metal catalysts. The main difference in activities of Pt metal catalyst for CO oxidation in O2 or H2 atmosphere has found. The addition of supports in Pt metal catalysts has improved their performances and reduced their cost. These improvement strongly depends on the surface structure, morphology, number of active sites, and various Pt-O interactions. Many research articles have already been published in CO oxidation over Pt metal catalysts, but no review article dedicated to CO oxidation is available in the literature. 相似文献
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One major challenge for a large-scale commercialization of the proton-exchange membrane fuel cells (PEMFCs) technologies that enable a shift to 'zero-emission' personal transportation, is the expensive and unstable Pt catalysts, which are mainly used to catalyze the sluggish kinetics of the oxygen reduction reaction (ORR) occurred on the air electrode of PEMFCs.Many research works have targets to improve the stability of Pt-based catalysts and to construct Pt/transitional metal alloys with low Pt loading amount.Herein, we provide a minireview for the Pt-based ORR catalysts based on our recent work, which covers a brief background introduction, the stability improvement of pure Pt catalysts, the construction of Pt-alloy type catalysts and a future perspective.It is believed that the alloy catalysts with a sophistical structure design at an atomic level owns a promising future prospect. © 2018 Chinese Chemical Society. All rights reserved. 相似文献
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Fukuoka A Kimura J Oshio T Sakamoto Y Ichikawa M 《Journal of the American Chemical Society》2007,129(33):10120-10125
Preferential oxidation (PROX) of CO is an important practical process to purify H2 for use in polymer electrolyte fuel cells. Although many supported noble metal catalysts have been reported so far, their catalytic performances remain insufficient for operation at low temperature. We found that Pt nanoparticles in mesoporous silica give unprecedented activity, selectivity, and durability in the PROX reaction below 353 K. We also studied the promotional effect of mesoporous silica in the Pt-catalyzed PROX reaction by infrared spectroscopy using the isotopic tracer technique. Gas-phase O2 is not directly used for CO oxidation, but the oxygen of mesoporous silica is incorporated into CO2. These results suggest that CO oxidation is promoted by the attack of the surface OH groups to CO on Pt without forming water. 相似文献
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在已有的关于甲烷催化部分氧化和催化氧化资料的基础上,假设了一个甲烷部分氧化反应的机理,并据此提出了催化剂设计的原则.在分析了O2,CO和H2等在金属表面上的吸附热的基础上,得出如下结论:金属Ni,Pt,Pd,Rh,Ru和Ir可作为甲烷部分氧化催化剂的主要组分,Cu将是最佳助剂,具有较好的氢溢流功能的Al2O3可作为最佳载体 相似文献
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负载型纳米贵金属催化剂是用于多相催化反应的重要的催化剂之一,也是各国催化科学与技术研发的重点,其工业应用也越来越广泛.理论和实验的研究结果均表明,当载体表面的金属粒子尺寸减小至亚纳米级乃至更小的低配位、不饱和的原子团簇时,它们常常成为诱发催化反应的活性中心,呈现更高的催化活性和选择性.将负载的金属尺寸由纳米量级减小至分散的金属团簇甚至单原子而使每个原子成为反应的活性位点已成为研究的重点.最近,由张涛等首次合成的单原子催化剂(SAC)Pt1/FeOx引起了国内外催化及表面科学工作者的极大关注.单原子催化剂作为连接均相催化剂和多相催化剂的桥梁,不仅具有非均相催化剂的稳定、易于与反应体系分离、易表征等优点,而且具有均相催化剂活性中心结构均一、活性中心原子利用率百分之百等优点.一方面,单原子催化剂给多相催化领域注入了新的活力,另一方面也更有利于运用量子与计算化学的研究方法建立与实验相匹配的理论模型并从原子水平上进一步理解多相催化反应的微观作用机理.实验和理论的研究结果表明,其它单原子催化剂如Ir1/FeOx,Au1/FeOx和Ni1/FeOx催化CO氧化反应表现出不同的活性.然而,底物FeOx中的Fe同样是第VIII族中的3d过渡金属,却在低温下对CO氧化反应没有催化活性.我们围绕这一问题,重点研究了底物FeOx在负载单原子Pt1前后催化CO氧化的反应机理和活性,解释了单原子催化剂Pt1/FeOx相比于底物FeOx为何具有如此高的催化活性的原因.我们采用Vienna Ab-initio Simulation Package(VASP)从头算模拟软件和密度泛函理论(DFT)的广义梯度近似(GGA)进行了理论计算.其中,选择PBE泛函描述体系的交换关联相互作用,用投影缀加波(PAW)赝势基组方法描述体系中的电子和离子实之间的相互作用,对Fe原子采用了DFT+U方法进行d电子强相关校正,并使用Dimer计算方法搜寻反应过渡态.研究结果表明,底物FeOx中氧空位的再生伴随第二个CO2分子从催化剂表面脱附的过程需要较高的活化势垒(1.09 eV),这一过程是整个CO氧化反应的决速步.与此相比较,Pt1/FeOx催化剂中,由于Pt原子代替了表面Fe原子,导致电子结构及性质的显著变化,有利于CO的活化、氧化和CO2的脱附.我们从电子能量态密度(DOS)和Bader电荷分析及模型分子团簇的轨道相互作用的角度进一步分析了两种催化剂存在差异的本质;揭示了单原子催化剂Pt1/FeOx中Pt1和底物FeOx之间的相互作用的机理及催化剂表面Pt单原子在催化反应过程中的关键作用. 相似文献
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