O2/CO2气氛下循环流化床煤燃烧SO2排放

在热输入功率50 kW的循环流化床O₂/CO₂燃烧试验装置上研究燃煤SO₂排放特性及石灰石脱硫机理。结果发现,未添加石灰石时,O₂/CO₂气氛下SO₂排放量比相同O₂浓度的空气气氛下低;随着O₂浓度的升高,排放量升高。相同钙硫摩尔比下,O₂/CO₂气氛下石灰石的脱硫机理以直接脱硫为主,脱硫效率比空气气氛下高;随着O₂浓度的增加,石灰石脱硫效率提高。     

污泥低温热解过程中含硫气体释放实验研究

对污水处理厂污泥空干基进行了低温热解实验,研究了N₂、空气和CO₂气氛下六种含硫气体（H₂S、SO₂、CH₃SH、CS₂、C₂H₆S₂和COS）的释放特性,分析了其释放机理。结果表明:污泥低温热解时释放的含硫气体主要以H₂S、SO₂和CH₃SH形态为主,同时伴有少量CS₂、C₂H₆S₂和COS生成。H₂S、SO₂和CH₃SH生成机理以有机硫转化途径为主。FeS₂与CH₄的反应是CS₂生成的可能途径,CH₃SH的存在为C₂H₆S₂的生成提供了条件。CO₂促进了固态有机硫向气态硫的转化,O₂促进了已生成的CH₃SH的分解。     

臭氧氧化多种污染物协同脱及副产物提纯的试验研究

为控制燃煤烟气污染物的排放,本文提出了臭氧氧化吸收以及副产物提纯系统。试验研究了不同pH和不同烟气组分SO₂,O₂条件下,三种不同吸收剂对NO₂脱除的影响。结果表明在pH=5～8的范围内,采用CaSO₃浆液中添加（NH₄）₂SO₄吸收NO₂,脱除率始终保持在89%以上。同时发现不同烟气组分SO₂,O₂对NO₂和SO₂的协同脱除影响较小。本文还对NO₂的吸收产物进行了复盐复分解处理。随着循环时间的增加,副产物产率得到了提高,获得了较高纯度的Ca（NO₂）₂·H₂O颗粒。     

基于EMI-Ⅱ的火山区域二氧化硫反演研究

利用差分吸收光谱技术(DOAS)反演了我国第二代星载大气痕量气体差分吸收光谱仪(EMI-Ⅱ)的SO₂斜柱浓度(SCD),并通过辐射传输模型SCIATRAN建立了SO₂大气质量因子(AMF)的查找表,经去条带处理后获得SO₂的垂直柱浓度(VCD)。以2021年10月底拉帕尔马岛火山区域为研究对象,基于EMI-Ⅱ数据反演的SO₂ VCD与国外同类型载荷TROPOMI的结果一致,相关性系数R分别为0.89、0.90、0.92。此外,还将汤加海底火山的SO₂反演结果与TROPOMI的监测数据进行对比,结果表明,EMI-Ⅱ观测结果与TROPOMI一致,都观测到此次SO₂羽流的自东向西的传输过程。结合风场数据,计算了2022年1月14—15日汤加海底火山爆发产生的SO₂排放通量,结果表明,利用EMI-Ⅱ载荷反演的火山区域SO₂ VCD可靠性高,可实现全球火山爆发预警。     

CS2燃烧火焰光谱辐射模型的构建与特征污染产物浓度反演研究

CS₂在当今化工等领域占据了重要地位,而CS₂火灾污染事故危害性极大。通过研究CS₂燃烧火焰光谱辐射以探究其火灾污染特性极为必要。搭建了CS₂燃烧火焰光谱测试平台,采用黑体辐射源对VSR仪器进行了标定,通过多用途傅里叶变换(VSR)红外光谱辐射仪测试了5,10和20 cm三种燃烧尺度下CS₂燃烧的火焰光谱,并通过热电偶测试了整个燃烧时间段内不同燃烧时刻下的火焰温度,以及在火焰上方安装了烟气分析仪对火焰中的燃烧产物浓度进行监测。测量了CS₂整个燃烧时间段内火焰温度,以及不同燃烧时间、不同燃烧尺度下的火焰光谱、燃烧产物组分信息。测试结果表明,CS₂火焰中主要含有高温SO₂,CO₂,CO气体和空气中卷入的H₂O分子,并获取了特征污染产物SO₂的浓度。由于现有光谱仪测量分辨率有限,室内实验测量的火焰尺度有限,为了能实现火灾在线监测需要建立一个火焰光谱辐射模型来反演CS₂火灾时的污染物浓度相关信息。基于HITRAN数据库可知在2.7 μm附近为高温水蒸气的发射峰,4.2 μm附近特征峰为高温CO₂气体的发射峰,4.7 μm附近有CO微弱的发射峰,在7.4 μm附近特征峰为高温SO₂气体的发射峰,并获得了CS₂燃烧时产生的SO₂,CO₂,CO和H₂O气体在火焰燃烧相同温度下的吸收系数,通过计算得到了CS₂燃烧时产生的SO₂,CO₂,CO和H₂O混合气体的透过率与发射率,并结合气体辐射传输方程、气体吸收系数等方程,创建了CS₂燃烧的火焰光谱辐射模型。利用该光谱辐射模型反演了不同燃烧时间下特征污染产物SO₂的浓度,并与实验测得的数据进行了对比分析。结果表明,该模型精度高,可用于燃烧产物浓度的定量化反演,SO₂分子含量在燃烧时间20,40,60和80 s时的反演精度分别是89.5%,82.5%,85.6%和86.5%。为遥感反演CS₂型大尺度火灾中燃烧产物的浓度奠定基础。     

应用特雷纳法和吉尔法求解脱硫脱硝中化学反应动力学方程

应用特雷纳法和吉尔法求解脱硫脱硝中一类化学反应动力学方程,均得到了满意的结果.分别讨论了NO-NO₂-N₂,NO-NO₂-N₂-O₂和NO-NO₂-N₂-O₂-H₂O系统,指出了各种系统脱除NO_x的途径.同时,讨论了加入CO₂及SO₂后,脱除NO_x和SO₂的情况.     

大气SO2柱总量遥感反演算法比较分析及验证

卫星遥感技术已成为城市污染气体SO₂监测和全球火山活动监测及预警的重要手段. 目前新的PCA (principal component analysis)算法有效减小了反演数据噪声, 并替代之前业务算法BRD (band residual difference)用于边界层SO₂柱总量产品的反演. 然而, 目前对PCA算法反演产品精度的评价和验证研究较少, 缺少与BRD算法产品进行长时间序列的比较以评估算法适用性, 尤其在中国大气污染重点城市区域. 本文利用地基多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)观测及多尺度空气质量模式系统(RAMS-CMAQ)大气化学模式模拟等数据, 评估PCA和BRD 反演算法的精度及误差. 另外, 选取洁净海洋地区、中国大气污染重点城市区域和高浓度火山喷发三种情况, 比较分析PCA 与BRD SO₂ 总量的时空格局变化差异及对不同SO₂总量下的适用性, 并对两种算法反演不确定性进行分析讨论. 结果表明, 在中国京津冀、珠江三角洲和长江三角洲区域, PCA SO₂总量反演值低于BRD, BRD反演结果更接近于地基的MAX-DOAS观测值, 冬季BRD和PCA SO₂总量值低于RAMS-CMAQ 模拟结果, 夏季7月和8月BRD SO₂总量值高于RAMS-CMAQ 模拟结果. 在SO₂总量接近于0 值的洁净海洋地区, PCA 算法产品噪声水平低于BRD算法, 但PCA 反演结果整体偏差大于BRD算法. 在高浓度火山喷发情况下, 当SO₂总量大于25 DU时BRD SO₂总量反演值低于PCA, 且随着SO₂ 总量增大, 两种算法反演值差异亦增大. 该研究对于OMI (Ozone Monitering Instrument) SO₂产品的应用具有重要的参考价值, 通过分析不同反演算法的差异及对其不确定性追因, 对于算法改进研究也具有重要的科学意义.     

钙基载氧体煤化学链燃烧脱硫试验研究

在钙基载氧体燃煤化学链燃烧技术过程中由于煤气化产物与载氧体之间的副反应导致反应过程中产生大量的SO₂气体。本文选择MAC铁矿石,CaO和石灰石作为脱硫剂,在小型加压固定床上研究不同温度、压力、Ca/S比条件下SO₂气体的脱除问题。结果表明,单独采用CaSO₄载氧体时,随温度升高SO₂气体浓度逐渐增加。添加铁矿石后,SO₂排放浓度降低,主要与Fe₂O₃能够催化抑制CaSO₄分解有关。添加CaO和石灰石脱硫剂后,随温度、压力以及Ca/S比增加,两种脱硫剂的脱硫效率均增加,且在相同的实验条件下得到的CaO的脱硫效果更佳。     

LaNi5的硫化物中毒及其再生的表面研究

本文概括了氢气中的硫化物(如H₂S,SO₂和CS₂)对LaNi₅的表面中毒和再生。AES,XPS的分析表明,三种硫化物的中毒性质不同:H₂S中毒产生La₂S₃和NiS这样的表面化合物;SO₂和CS₂中毒分别发生化学吸附和物理吸附。此外,从Ni(2P_3/2)谱峰强度变化,表明了在LaNi关键词：     

基于紫外吸收光谱技术的混合气体SO2和H2S浓度的实时监测

采用紫外波段吸收光谱检测技术,实现了SO₂和H₂S混合气体各组分浓度的实时监测。在实验中选用氘灯为测试光源,MAYA2000Pro光谱仪用于采集数据。基于光谱的峰谷特性,选择吸收光谱上波长非常接近的两个来推导SO₂气体的浓度公式,该方法可以忽略其他气体散射和吸收的影响。H₂S气体的吸收光谱可以通过减去混合气体中相应的SO₂气体吸收光谱获得。在常温常压下,H₂S气体的浓度可以从H₂S气体的吸收光谱的吸收峰获得。混合气体的测量精度约为1×10^-6(1 ppm)。基于上述方法,实现了混合气体SO₂和H₂S浓度的实时监测。     

SO2/Ni(111)吸附系统局域结构的多重散射团簇理论研究

用多重散射团族方法对SO₂/Ni(111)吸附系统的S原子ls近边X射线吸收精细结构进行了详细的计算和分析,求得吸附系统的局域结构。研究结果证实了SO₂分子在Ni(111)表面是平铺吸附的,其最佳吸附位为fcc三度芯位。吸附分子的S—O键长比气体状态时增长了(0.007±0.002)nm,分子键角∠OSO减小了10°,SO₂距衬底的吸附高度为(0.20±0.02)nm。理论计算与两组实验结果进行了直接比较。 关键词： 局域吸附结构 X射线吸收精细结构 2/Ni(111)')" href="#">吸附系统SO₂/Ni(111) 多重散射团簇方法     

超声冷却SO2( 1A2— 1A1)激光诱导荧光激发谱的转动分析

通过改变SO₂/Ar配比，研究了超声膨胀冷却SO₂( ¹A₂— ¹A₁)系统315—330nm波段振动分辨的激光诱导荧光(LIF)激发谱.获得了属于两个完整带系(1,m,1),(0,n,1)—(0,0,0)的高分辨转动结构谱.其中(ν′₁,ν′₂,ν′₃)=(0,9,1),(0,10,1),(1,7,1),(1 关键词：     

群表示论的物理方法(Ⅴ)——SU3?SO3和SU4?SU2×SU2分类基

本文给出了核物理中常用的SU₃?SO₃(f=1—6)和SU₄?SU₂×SU₂波函数在Gelfand表象中的展开系数。 关键词：     

基于车载差分吸收光谱技术的唐山SO2和NOx污染分布及排放研究

二氧化硫(SO₂)和氮氧化物(NO_x)作为大气中重要的一次排放物,人为活动造成SO₂, NO_x的过度排放会对生态环境和人体健康产生巨大危害,2018年环境保护部就规定了“2+26”城市需要执行大气污染物的特别排放限值,如：燃煤锅炉排放限值规定的二氧化硫、氮氧化物均为200μg·m^-3,因此了解这些城市中SO₂和NO_x的分布与排放对大气污染防控管制具有重要意义。唐山市作为“2+26”城市中大气污染最为严重的重工业城市之一,近年来实施了多项大气污染防治措施,但空气质量问题仍然严峻。2021年2月26至3月1日,使用基于车载差分吸收光谱技术的移动污染气体监测系统对于唐山市区开展了走航观测实验,获取了走航路径上NO_x和SO₂的空间立体分布以及走航区域的排放通量。实验结果表明唐山市一环存在多处NO₂高值区域,均位于车辆较为集中的立交和路口处。工业园的走航中部分企业存在高NO     

含氮官能团种类对活性碳纤维吸附催化SO2的影响

活性碳纤维(ACF)可用于低温吸附催化脱除燃煤烟气中的SO₂,大量实验证明对ACF表面进行掺氮改性可显著提高其脱硫率,但理论研究相对较少,且不同种类含氮官能团对脱硫的影响仍未有定论.为此,采用密度泛函理论(DFT)和波函数分析对不同种类含氮官能团修饰的ACF的表面结构、静电相互作用、极化和分子轨道进行了对比研究.结果表明氮修饰不仅有利于增强ACF与吸附质分子SO₂间的静电相互作用,其催化氧化和感应SO₂分子的能力也有所提高.其中,石墨化氮掺杂的ACF的极性指数相较掺杂前提高了71.33%,性能改善最为显著,作为SO₂分子的选择性传感器和吸附催化剂颇具潜力.     

典型炭材料微观结构及SO2吸附机理研究

采用SEM和低温氮吸附方法研究了碳纳米管和活性炭的表面微观形貌及孔隙结构,通过固定床研究了炭材料SO₂吸附机理。研究结果表明:活性炭大孔直接暴露于表面,中孔和微孔分布于大孔内部,"聚合"是碳纳米管的重要特征;椰壳活性炭是微孔型吸附剂,煤基活性炭孔隙主要由微孔和大孔组成,碳纳米管氮吸附有明显的毛细凝聚现象,中孔和大孔是其孔隙主要组成;活性炭SO₂吸附过程受物理吸附控制,碳纳米管SO₂吸附不同于活性炭,同时受到物理吸附和化学吸附控制;孔径小于0.7 mm的微孔是炭材料SO₂吸附的主要场所。     

多重散射团簇方法对吸附系统SO2/Ag(110)的理论分析

利用多重散射团簇方法(MSC)对吸附系统SO₂/Ag(110)的S原子K边X射线吸收精细结构谱(NEXAFS)作了理论分析.研究表明,覆盖度为0.5时,吸附的SO₂的S—O键长比气体状态时增长了(0.014±0.006)nm,OSO键角减小了15°±5°;SO₂分子的S原子处于芯位,但两个O原子处于不对称的位置;分子平面与(110)的夹角约为52°,同时分子平面相对衬底表面法线有一小角度的倾斜.MSC计算证实了该吸附系统存在一介于π^{关键词： X射线吸收精细结构 2/Ag(110)')" href="#">吸附系统SO₂/Ag(110) 多重散射团簇方法}     

基于Phyphox验证朗伯-比尔定律和测多溶质溶液的浓度

利用红/绿激光笔、手机、水槽等简单器材,搭建了光度计模拟实验装置.基于Phyphox软件,利用手机的光敏传感器测量透射光的光强,获得溶液层的吸光度随溶液浓度和厚度的变化关系.结果表明：溶液层的吸光度与溶液浓度及厚度成正比,验证了朗伯-比尔定律.以Fe₂(SO₄)₃溶液和KCr(SO₄)₂溶液为例,测量了含有2种溶质的混合溶液各溶质的浓度.     

以觉华岛为例探究近海污染物的垂直分布特征及潜在来源

觉华岛是辽东湾最大的岛屿,研究其污染物浓度分布特征以及潜在来源对于认识近海污染物传输效应具有较强的代表性意义。该研究于2020年10月1日至2021年6月30日期间在觉华岛怪石滩(120.78°E, 40.48°N)基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)对大气气溶胶、二氧化氮(NO₂)和二氧化硫(SO₂)垂直廓线开展了连续监测,具体分析了不同海拔高度上污染物浓度的季节变化特征及潜在来源。通过将地基MAX-DOAS观测结果和TROPOMI卫星数据结果进行对比,发现两者变化趋势具有良好的一致性,相关系数可达0.82。观测结果表明,觉华岛地区污染物浓度具有明显的季节变化特征,具体表现在秋冬季节NO₂和SO₂的平均浓度值分别为14.5×10¹⁵与16.6×10¹⁶ molec·cm^-2,比春夏季分别高出约84%和88%。NO₂和SO₂垂直廓线结果显示秋冬季污染物具有明显的垂直分布和日变化特征,...     

金属Sc修饰Ti2CO2吸附气体分子的第一性原理研究

基于第一性原理计算研究了Ti₂CO₂和金属Sc修饰的Ti₂CO₂的几何结构和电子性质,分析了不同有害气体(CO, NH₃, NO, SO₂, CH₄, H₂S)在这两种材料表面的吸附过程,讨论了金属修饰对Ti₂CO₂二维过渡金属碳化物(MXene)电子性能和气体吸附性能的影响.计算结果表明, Sc原子位于空心位C原子上方的结构具有较大的结合能,但小于固体Sc的内聚能实验值(3.90 e V), Sc原子可以有效避免成簇.表面Sc金属为气体吸附提供了活性位点.通过分析不同气体的最佳吸附点位、吸附能等参数,分析金属Sc修饰的Ti₂CO₂对这些气体的吸附效果.其中对SO₂的吸附效果更好,吸附能从–0.314 eV提升到–2.043 eV,其他气体的吸附效果均有改善.通过电荷转移、态密度和功函数等参数解释了其吸附...