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相较于Wacker工艺进行乙醛工业化生产,发展多相催化体系实现乙醇直接无氧催化脱氢制乙醛和副产氢气,从生产工艺和经济价值方面无疑是一条更加安全高效的路线.在此,我们发展了一种高效、稳固的Cu/SiO2催化剂,用于乙醇的无受体催化脱氢.通过氨蒸发法制备得到高度分散的Cu颗粒,在没有任何平衡气体的纯乙醇进料条件下,显示出超强的热稳定性.活性组分Cu和载体SiO2之间的强相互作用,使其具有优异的催化性能.通过反应条件优化,在250℃下实现了较高的乙醇转化率(>40%)和乙醛选择性(>95%),且催化剂在固定床连续反应过程中可稳定运行超过400 h. 相似文献
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Pt/CdS的表面性质对乙醇水溶液光催化脱氢性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
藉XPS,XRD和PZC(零电荷点)方法,研究0.5wt%Pt/CdS表面性质的变化对乙醇水溶液光催化脱氢性能的影响。用光还原法制备的Pt/CdS,经510℃的空气处理,其表面的O/S原子比和PZC都随处理时间的延长而增大(即表面碱性增强),产氢速率(~rH_2)也随之变化。当处理时间为45min时,~rH_2呈现最大值。空气和氩气处理的Pt/CdS样品的X-衍射结果表明。CdS体相六方晶形丰度的增加与其光催化脱氢性能无直接的联系。 相似文献
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醇水溶液光催化脱氢的结构效应和活性顺序 总被引:2,自引:0,他引:2
本文认为在一定反应条件下,醇类及其水溶液光催化脱氢其活性顺序主要取决于反应速率控制步骤。实验表明,可见光照机械混合Pt/CdS或化学沉积Pd/CdS的50℃醇水溶液的光催化脱氢活性顺序为异丙醇>乙醇>正丙醇>甲醇>>叔丁醇>丙烯醇>丙炔醇≈0。在认定本文之条件下的反应速率控制步骤是在烷氧负离子捕获光生空穴而后α-H脱落的前提下,从各种醇α碳上的结构效应结合能态的量化计算得出理论预测的活性顺序与实验结果完全一致,并对前人提出的不同活性顺序之可能原因作出解释。 相似文献
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膜催化研究(Ⅲ)——无机膜反应器中乙醇脱氢制乙醛 总被引:2,自引:0,他引:2
应用Sol-gel法制备了无机氧化铝膜,其孔径大小集中分布在3~5nm间,透过率和分离系数均符合Knudsen扩散.将该膜用于乙醇脱氢制乙醛反应中,分别考察了反应温度、进料空速、内管吹扫气流对乙醇转化率及乙醛产率和选择性的影响,并与相同条件下的常规反应器中的结果作了比较.结果发现,用膜反应器后,乙醇转化率及乙醛产率均明显高于常规反应器,与相应的平衡转化率相比较,乙醛收率可提高5%~10%. 相似文献
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作为一种清洁的可再生能源产品,乙醇可用于制造乙醛、丙烯、正丁醇、1,3-丁二烯和芳香烃等高值化学品.对于大多数的乙醇催化转化过程,第一步是乙醇脱氢生成乙醛,因而该反应具有重要的研究意义和应用价值.铜基催化剂因在乙醇脱氢反应中具有高活性和高选择性,受到广泛关注与研究.然而,由于催化剂上铜配位结构较为复杂,价态多变,催化剂的关键活性位点目前仍难以确定.此外,铜的Tamman温度较低,在反应条件下因铜活性位容易烧结或团聚而导致催化剂失活,因此需要进一步提升铜催化剂的稳定性.构筑具有明确结构和高稳定性的铜基催化剂是获得高性能乙醇脱氢反应的关键,也是深入认识该反应中催化剂结构与性能构效关系的前提.本文首先采用蒸氨法制备了一系列的Cu-MFI催化剂,再通过酸处理将催化剂上不稳定的CuOx物种除去,留下与MFI载体强相互作用的Cu物种.通过优选Cu负载量和优化反应条件,发现在250°C和WHSV=0.64 h-1的反应条件,在最佳催化剂5%Cu-MFI-de Cu上实现了95%的乙醛选择性和约87%的乙醇转化率,且可稳定运行120 h.系统表征(氢气程序升... 相似文献
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