旋转液体特性实验测量重力加速度不确定度研究

重力加速度测量实验是大学生物理实验必修课实验内容之一,在实验过程中由于仪器使用不当或操作不正确,在计算结果时存在不同的偏差。不确定度是衡量测量精度的重要指标,本文计算了三种不同情况测量重力加速度时的不确定度,主要考虑了激光照射透明挡板的角度r、激光垂直入射点的偏差Δx和激光垂直入射方向的偏差β对重力加速度的不确定度。通过计算,当透明挡板向上/下偏移的角度为5°时,不确定度为1.496 3 m/s~2;当激光向左/右偏移5 mm时,不确定度为1.0044 m/s~2;当激光向左和向右偏移的角度为5°时,不确定度分别为1.551 5 m/s~2和1.250 8 m/s~2。本文可为减小旋转液体测量重力加速度误差提供理论依据。     

描述甲烷在Pt(110)-(21)表面的化学吸附解离的密度泛函评估

本文探讨了几种梯度近似(GGA)密度泛函及元梯度近似(meta-GGA)密度泛函在描述甲烷在重构的Pt(110)-(2×1)上的解离化学吸附作用的适用性. 金属的体相和表面结构、甲烷的吸附能量和解离能垒等被用来评估泛函的可靠性. 另外,在从头算分子动力学计算中,采用范德瓦尔斯矫正的GGA函数(optPBE-vdW)和范德瓦尔斯矫正的meta-GGA函数(MS-PBEl-rVV10）计算粘附概率. 计算结果表明,使用这两种泛函能更好地与现有的实验结果吻合,从而为发展甲烷在Pt(110)-(2×1)表面解离的可靠机器学习势能面打下重要基础.     

通过类比Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus理论再议Marcus的电子转移速率：关于线性和非线性溶剂化情形的统一形式

R. A. Marcus在他开拓性的工作中,考察了溶剂化效应对电子转移过程的影响,并给出了著名的非绝热电子转移速率公式. 本文基于热力学溶剂化势能面的分析,从Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus理论的角度重新考察了Marcus的公式. 由类比Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus得到的理论,不仅可以适用于线性溶剂化的情形并得到Marcus的速率公式,也同样可以用于非线性溶剂化的情形. 在非线性溶剂化的情形下,会存在溶剂化势能面的多点交叉. 本文平行地考察了Fermi黄金规则给出的相应结果,并对比本工作中所提出的Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus类似理论进行了批判性的讨论. 作为例释,考察了二次型溶剂化的情形. 对于这种情形,物理上存在良好的描述方案.     

通过费米能区重离子碰撞产额分布来研究16O原子核的团簇结构

近几年来,原子核核内的$\alpha$团簇结构引起了人们的广泛关注。本工作的目的是讨论在费米能区下重离子碰撞的碎片产额分布是否可以作为研究轻核中$\alpha$团簇结构的工具。本文基于扩展的量子分子动力学输运模型(EMQD)模拟了16O具有4种不同的初始化$\alpha$构型(长链型、风筝型、四方型以及正四面体型)的16O+16O反应,通过观察碎片产额多重数分布情况研究了具有不同结构的团簇核的核反应。计算结果表明,碰撞后产生的自由质子及4He的产额受不同构型的影响明显,表明4He/proton可以作为团簇结构的一个表征量。此外,自由质子及4He的出射$\theta$和$\phi$角及动能能谱可以用来提取16O的$\alpha$团簇构型信息。     

气体团簇离子束两步能量修形法的平坦化效应

本文提出采用气体团簇离子束的两步能量修形法来改善4H-SiC(1000)晶片表面形貌.先用15 keV的高能Ar团簇离子进行整体修形,再用5 keV的低能团簇离子优化表面.结果表明,在相同的团簇离子剂量下,与单一15 keV的高能团簇处理相比,两步法修形后的表面具有更低的均方根粗糙度,两者分别为1.05 nm和0.78 nm.本文还以原子级平坦表面为研究对象,揭示了载能团簇引起的半球形离子损伤(弧坑)与团簇能量的关系,及两步能量修形法在弧坑修复中的优势.在原子力显微镜表征的基础上,引入了二维功率谱密度函数,以直观全面地给出材料的表面形貌特征及其随波长(频率)的分布.结果表明,经任何能量的团簇离子轰击的表面,在0.05—0.20μm波长范围内,团簇轰击都能有效地降低粗糙度,而在0.02—0.05μm范围内,则出现了粗化效应,这是由于形成了半球形离子损伤,但第二步更低能量的团簇离子处理可以削弱这种粗化效应.     

多孔碳负载镍纳米颗粒的制备及催化氨硼烷水解制氢

合成了蜂窝状的分级多孔碳,并以多孔碳为载体通过浸渍-化学还原法制备碳载镍(Ni/C)作为催化氨硼烷水解制氢的催化剂。采用XRD、BET、SEM、Raman、TEM等手段对样品进行了表征并研究了Ni/C室温催化性能。结果显示,多孔碳比表面积高达737 m²·g^-1,具有部分石墨化结构;负载的非晶态镍纳米颗粒平均粒径约为10 nm,均匀分布在碳基材。碳载镍对氨硼烷水解反应具有良好的催化活性,镍负载量为30wt%时催化性能最佳,298 K温度下放氢速率达到1 304.67 mL·min^-1·g^-1,活化能为29.1 kJ·mol^-1,并且具备一定的催化稳定性,表明Ni/C可作为一种廉价高效的催化剂应用于催化氨硼烷水解制氢。     

单原子Ge助剂修饰Cu(111)晶面上CO2加氢制甲醇的机理研究

针对CO₂热催化转化制甲醇过程中CO₂吸附、活化较困难及副产物较多的问题,提出采用单原子Ge助剂修饰Cu(111)晶面的解决思路,通过密度泛函理论(DFT)计算研究了CO₂在Ge-Cu(111)晶面上加氢合成甲醇的反应机理。结果表明,单原子Ge助剂的电子调控增加了与其相邻的 Cu 原子的电子云密度,使 CO₂分子在含 Ge 活性界面上的吸附能力显著增强:CO₂在 Ge-Cu(111)晶面上的吸附能约为Cu(111)晶面的1.5倍,约为Pd改性Cu(111)晶面的2.4倍,进而使逆水煤气变换(RWGS)反应路径速控步骤的活化能降低了近 20 kJ·mol^-1,同时衍生出 3条生成甲醇的 RWGS新路径;此外,Ge-Cu(111)晶面上甲酸盐路径由于速控步骤活化能大幅上升而被禁阻,进而CO及烃类等副产物选择性大幅降低,Ge-Cu(111)晶面上CO₂加氢制甲醇选择性升高。     

双态发光三苯胺基有机硼配合物的设计、合成与应用

以三(4-溴苯)胺、4-氨基苯硼酸频哪醇酯、4-二乙氨基水杨醛和三氟化硼乙醚溶液为原料,经过Suzuki偶联反应、缩合反应和配位反应,设计、合成了一种新型三枝结构的三苯胺有机硼配合物(TPAB),使用 ¹H和 ¹³C NMR对 TPAB的结构进行了表征,通过紫外可见吸收光谱和荧光发射光谱详细研究了TPAB溶液和固体态的光物理性能以及不同的外部条件对其发光性能的影响。发现 TPAB溶液和固体态都具有较强的荧光发射,在四氢呋喃溶液中的吸收峰位于 417 nm,发射峰位于 548 nm,荧光量子产率为 40.49%,荧光寿命为 1.72 ns;TPAB 固体的荧光发射峰位于 582 nm,荧光量子产率为 11.43%,荧光寿命为 0.72ns,表明TPAB具有优良的双光发光性能。此外,TPAB具有良好的发光稳定性,不受pH、金属离子、氨基酸和压力的影响。基于化合物优异的发光性能,将其应用于荧光细胞成像,在肝癌细胞(HepG2)中表现出良好的单光子和双光子荧光成像效果。     

梯形四核有机锡氧簇合物的合成、表征、量子化学、热稳定性及荧光性质研究

在甲醇中三苄基氯化锡与3,4-二甲氧基苯甲酸发生脱烃基反应,合成了梯形四核有机锡氧簇合物[（μ-O）（μ-OMe）（L）Sn₂（CH₂Ph）₄]₂（HL=（MeO）₂C₆H₃CO₂H）,经UV、IR、元素分析及X-射线单晶衍射表征结构。该晶体属三斜晶系,空间群P1,晶体学参数：a=1.2256（5）nm,b=1.2294（5）nm,c=1.3780（5）nm,α=69.784（7）°,β=68.568（7）°,γ=72.926（7）°,V=1.7801（12）nm³,Z=1,D_c=1.549g·cm^-3,μ（Mo Kα）=1.447mm^-1,F（000）=832,R₁=0.0261,wR₂=0.0606。晶体结构分析表明：整个分子是以Sn₂O₂四元环为中心的对称结构,中心锡原子呈五配位畸变三角双锥构型。晶体中,两相邻的配合物分子经C-H咅作用组成一维带状结构。利用量子化学G03W软件,在LANL₂DZ基组对配合物的稳定性、前沿分子轨道组成及能量进行研究。热重分析表明,配合物在128℃以下能稳定存在。此外,还研究了该配合物的荧光性质。     

枝晶簇四方相钛酸钡的制备及其电场响应性能的研究

为了提高BaTiO3粒子在含水复合弹性体中的电场响应能力,本文采用简单的水热合成法,在不引入任何表面活性剂的情况下,仅通过对反应温度和溶液pH值的调控获得了新颖形貌的钛酸钡粒子。通过借助X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)及接触角(Contact Angle)测量等手段对粒子的微观结构和表面特性进行表征发现:该粒子为高纯四方相枝晶簇结构,具有良好的亲水性,而且在含水复合弹性体中对电场具有优良的响应能力。