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1.
R. A. Marcus在他开拓性的工作中,考察了溶剂化效应对电子转移过程的影响,并给出了著名的非绝热电子转移速率公式. 本文基于热力学溶剂化势能面的分析,从Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus理论的角度重新考察了Marcus的公式. 由类比Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus得到的理论,不仅可以适用于线性溶剂化的情形并得到Marcus的速率公式,也同样可以用于非线性溶剂化的情形. 在非线性溶剂化的情形下,会存在溶剂化势能面的多点交叉. 本文平行地考察了Fermi黄金规则给出的相应结果,并对比本工作中所提出的Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus类似理论进行了批判性的讨论. 作为例释,考察了二次型溶剂化的情形. 对于这种情形,物理上存在良好的描述方案.  相似文献   
2.
严格的速率方程理论得到的总是非马尔可夫的,可是大部分实验都可以用马尔可夫的、即传统的速率常数基础上的反应动力学方程来描述.针对这一问题研究了电子转移过程中的马尔可夫/非马尔可夫特性.以最简单的两态电子转移反应为体系,以其在德拜溶剂中的严格动力学解为标定,采用光谱领域著名的Kubo运动谱窄化线型函数及其特性参数来描述电子转移过程中的马尔可夫/非马尔可夫本质.该马尔可夫特性参数是相干转移耦合与溶剂环境涨落相互影响共同作用的结果,以它为基础说明了大部分实验确实可以通过传统的速率方程来描述,而非马尔可夫速率过程最  相似文献   
3.
应用最近发展的量子耗散理论,研究了耗散对简单三能级体系的受激拉曼绝热转移过程的影响,并与pump-dump过程比较.计算结果表明,受激拉曼绝热转移的机制能很好地抑制中间态的弛豫与涨落的影响.数值结果也表明了新的量子耗散理论可以正确地描述场与耗散相互耦合的动力学问题.  相似文献   
4.
程静  韩申生  严以京 《中国物理》2006,15(9):2002-2006
The resolution and classical noise in ghost imaging with a classical thermal light are investigated theoretically. For ghost imaging with a Gaussian Schell model source, the dependences of the resolution and noise on the spatial coherence of the source and the aperture in the imaging system are discussed and demonstrated by using numerical simulations. The results show that an incoherent source and a large aperture will lead to a good image quality and small noise.  相似文献   
5.
采用二维广义郎之万方程描述蛋白质构型的随机变化,并与电子输运过程的原子密度填充模型相协调. 假设通过键和通过空间的两类电子输运路径分别受到高斯分数噪声和高斯白噪声的影响. 推导了电子转移给体-受体距离涨落和荧光寿命涨落自相关函数的一般表达式. 采用数值拉普拉斯反变换计算了蛋白质构型涨落动力学,并详尽讨论了长时间和短时间行为的渐近解析. 最后,明确了基于二维广义郎之万方程的蛋白质构型描述与一维描述之间的关系.  相似文献   
6.
We construct a number(n)-resolved master equation(ME)approach under self-consistent Born approximation(SCBA)for noise spectrum calculation.The formulation is essentially non-Markovian and incorporates properly the interlay of the multi-tunneling processes and many-body correlations.We apply this approach to the challenging nonequilibrium Kondo system and predict a profound nonequilibrium Kondo signature in the shot noise spectrum.The proposed n-SCBA-ME scheme goes completely beyond the scope of the Born-Markovian master equation approach,in the sense of being applicable to the shot noise of transport under small bias voltage,in non-Markovian regime,and with strong Coulomb correlations as favorably demonstrated in the nonequilibrium Kondo system.  相似文献   
7.
应用最近发展的量子耗散理论 ,研究了耗散对简单三能级体系的受激拉曼绝热转移过程的影响 ,并与pump dump过程比较 .计算结果表明 ,受激拉曼绝热转移的机制能很好地抑制中间态的弛豫与涨落的影响 .数值结果也表明了新的量子耗散理论可以正确地描述场与耗散相互耦合的动力学问题  相似文献   
8.
Quantum dots comprise a type of quantum impurity system. The entanglement and coherence of quantum states are significantly influenced by the strong electron-electron interactions among impurities and their dissipative coupling with the surrounding environment. Competition between many-body effects and transfer couplings plays an important role in determining the entanglement among localized impurity spins. In this work, we employ the hierarchical-equations-of-motion approach to explore the entanglement of a strongly correlated double quantum dots system. The relation between the total system entropy and those of subsystems is also investigated.  相似文献   
9.
We present a semiclassical (SC) approach for quantum dissipative dynamics, constructed on basis of the hierarchical-equation-of-motion (HEOM) formalism. The dynamical components considered in the developed SC-HEOM are wavepackets'' phase-space moments of not only the primary reduced system density operator but also the auxiliary density operators (ADOs) of HEOM. It is a highly numerically efficient method, meanwhile taking into account the high-order effects of system-bath couplings. The SC-HEOM methodology is exemplified in this work on the hierarchical quantum master equation[J. Chem. Phys. 131, 214111 (2009)] and numerically demonstrated on linear spectra of anharmonic oscillators.  相似文献   
10.
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