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H-ZSM-5分子筛不同孔道处的酸位在甲醇制烯烃反应中的催化作用 总被引:1,自引:0,他引:1
甲醇制烯烃(MTO)作为一条由煤、天然气和生物质等含碳资源制备重要有机化学品的非石油路线,近年来备受关注.作为MTO催化剂,分子筛的骨架拓扑结构和酸性质对于其催化活性、反应路径和产物分布等具有重要的影响.H-ZSM-5分子筛是一种典型的MTO反应催化剂,酸位可以分布在MFI拓扑结构的直孔道、正弦孔道和交叉位点处.虽然目前已普遍认可MTO反应遵循芳烃/烯烃双循环烃池机理,分子筛的催化性能与其骨架中酸中心的位置相关,但对于H-ZSM-5分子筛不同孔道位置处的酸中心在甲醇制烯烃反应中的催化作用仍缺乏足够认识.本文采用密度泛函理论计算和分子动力学模拟方法,对H-ZSM-5分子筛不同孔道处(包括正弦孔道、直孔道和交叉腔)酸位中心上的MTO反应网络(包括芳烃循环、烯烃循环和芳构化)及甲醇原料和烯烃/芳烃产物的扩散行为进行了比较研究.结果表明,与正弦孔道和直孔道相比,芳烃循环和芳构化反应在交叉腔的酸中心上因具有较低的能垒而更易进行.相比之下,在正弦孔道和直孔道中,多甲基苯的生成受到显著限制,而烯烃循环却可以在三种酸中心(正弦孔道、直孔道和交叉腔)上以相近的能垒和相似的几率进行.芳烃循环生成乙烯和丙烯的几率相近,而烯烃循坏产物以丙烯和较高的烯烃产物为主.落位于H-ZSM-5交叉腔的酸中心能促进芳烃中间体如多甲基苯的生成,推动芳烃循环,提高乙烯选择性,而正弦孔道和直孔道中的酸中心则能增强烯烃循环,生成较多的丙烯和较高的烯烃产物.因此,H-ZSM-5分子筛对MTO的催化性能(包括活性和产物选择性等),可以通过有目的地调节酸中心在分子筛骨架中的位置分布(即铝落位)而得到有效调变和提升.本文阐明了H-ZSM-5分子筛酸中心在MTO反应中的催化作用与其骨架中的落位之间的有机联系,为高效甲醇转化分子筛催化剂的设计和性能提升提供了参考思路. 相似文献
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采用水热法合成RUB-13分子筛,探讨了有机模板剂(OSDA)、硅源、晶化温度和水硅比等制备条件对RUB-13分子筛晶体结构的影响,考察了RUB-13分子筛在甲醇制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,采用1,2,2,6,6-五甲基哌啶(PMP)为有机模板剂、白炭黑为硅源,在晶化温度为170℃的条件下,选择H2O/Si比为100和80时可分别合成出高纯度的低硅铝比(Si/Al=100)和高硅铝比(Si/Al=200)的RUB-13分子筛晶体,且晶粒呈棒状形貌。H-Al-B-RUB-13(Si/Al=200)分子筛用于催化甲醇制烯烃反应时,在400℃下表现出高的低碳烯烃选择性(C2=-5选择性达97. 8%,丙烯选择性为54. 5%),优于传统的H-SAPO-34和H-ZSM-5分子筛催化剂。 相似文献
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通过溶剂蒸发法,咪唑、18-冠醚-6和铁氰酸在甲醇溶液内反应,获得了氰基合铁配合物氢键型笼状超分子晶体材料(C3H5N2)3[Fe(CN)6]·2(18-crown-6)·2H2O(1)。通过变温X射线单晶衍射、红外光谱、元素分析、热重分析(TG)、差示扫描量热法(DSC)和变温-介电常数测试等对该晶体进行了结构、热能及电性能分析。该晶体的空间群为P21/c,属于单斜晶系,结构显示氰基合铁阳离子、水分子和咪唑阳离子在空间内通过氢键的相互作用形成以铁原子为顶点的三维笼状结构。温度变化触发笼状结构突变,同时引起[Fe(CN)6]3-框架内超分子发生动态摆动,从而引起晶体结构发生相变,该结构相变温度区间伴随介电物理特性阶梯状变化,从220到280 K,介电常数由38变为43,且可逆。温度在270 K之后的介电突然跃升是水汽影响导致。 相似文献
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本文针对光测仪器的轴系检测提出了一种新的改进方法,该方法采用数字式电子水平仪测量垂直轴系的径向晃动量;并用不等间隔采样点的最小二乘法计算垂直轴系、水平轴系的晃动误差。该方法及计算程序已成功地应用于多项任务的轴系误差测量中。 相似文献
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为了节约能源,湖北省农机局对本省拖拉机的能源消耗情况进行了抽样调查。调查面涉及七个县近千台拖拉机。本文以某县的70台“工农-12”手扶拖拉机(使用195型柴油机)的观察值为例,扼要介绍多元统计分析处理数据的结果。内容侧重两方面:其一是拖拉机的平均燃油耗预测;其二是据与平均燃油耗有关的因素,对拖拉机进行分类。 所有计算工作都借助于DJS-21型电子计算机进行。 一、关于“工农-12”手扶拖拉机平均燃油耗的预测 为了对拖拉机的平均燃油耗g.(克/小时)进行预测,我们采用逐步回归分析的方法。根据初步分析,影响平均燃油耗ge的主要因素有… 相似文献
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在第一部分,我们介绍了广泛使用的正交试验设计。正交试验设计比用单因素轮换法安排试验有着明显的优点,可用较少的试验次数,获得基本上能反映全面试验情况的分析信息,通过对试验结果的方差分析,可以估计诸因素影响的相对大小,考察因素之间的相互效应。但是,它不能给出响应值与诸因素之间的定量关系。然而,在实际工作中,常常需要定量地了解响应值与诸因素之间的关系,即确立响应值与诸因素之间的相关关系,并利用这种相关关系在一定置信度下由各因素的取值去预测响应值的范围,或反过来,希望响应值控制在某一区间内,利用这种关系式去确定影响因素的取值范围。例如,在原子吸收分析中,很希望定量地了解燃气流量、助燃气流量、燃烧器高度、试样提取量,或者干燥温度和时间、灰化温度和时间、原子化温度和时间对吸光度的影响,并希望最好能估计影响因素变动时吸光度随之变动的范围。在光度分析中,影响吸光度的因素有酸度、显色剂浓度、显色时间等,每个因素的影响可以是线性的,也可以是非线性的,且各因素之间还存在交互效应,在 相似文献