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H2与Pt(111)表面之间的相互作用是Pt基催化剂催化加氢、催化脱氢和催化氢解等重要多相催化反应体系中的基元步骤.有关H2与Pt(111)之间的反应无论在实验和理论计算方面都开展了相当多的研究.热脱附谱(thermal desorption spectra,TDS),高分辨电子能量损失谱(high-resolution electron energy loss spectroscopy,HREELS),准弹性氦原子散射(quasielastic helium atom scattering,QHAS)和密度泛函理论(density function theory,DFT)等方法被广泛应用来研究H2在Pt(111)表面的解离,吸附,扩散和脱附等行为.然而有一些问题仍需要进一步的研究,特别是在Pt(111)表面吸附H原子(H(a))的覆盖度对其自身的表面化学性质的影响并没有系统的报道.我们结合Ha+Da交换反应和第一性原理计算系统研究了H/Pt(111)体系.TDS结果表明在较低H(a)覆盖度的时候只有单一H2脱附峰,位置在320K左右;随着覆盖度的增加,在245K又出现了一个新的H2脱附峰.两个H2脱附峰强度... 相似文献
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催化表面化学是表面科学和催化科学的交叉研究领域,主要是通过固体表面化学研究在原子分子层次理解固体表面催化作用机制和建立催化剂结构-性能关系.由于固体表面结构的复杂性和不均一性,催化表面化学研究具有极大的挑战性.本文介绍了基于"从单晶到纳米晶模型催化体系"开展催化表面化学研究的创新研究思路,并综述了基于该研究思路取得的催化表面化学系列研究进展,包括建立了氧缺陷控制氧化物表面羟基反应性能的概念,揭示了氧化物催化作用的晶面效应,阐述了金催化作用的结构敏感性."从单晶到纳米晶模型催化体系"催化表面化学研究有望实现"从原子分子水平的基础理解到高效催化剂的设计合成"这一多相催化基础研究目标. 相似文献
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以传统的浸渍法,在不同焙烧温度下制备了用于CO氧化反应的Co3O4/SiO2催化剂.通过激光拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)和X射线吸收精细结构谱(XAFS)表征了该系列催化剂的结构.在所有的催化剂中,XRD和Raman光谱都只检测到了Co3O4晶相的存在.与Co3O4体相相比,XPS结果表明在200 oC焙烧的(Co3O4(200)/SiO2)催化剂中Co3O4表面上存在着过量的Co2+.与XPS的结果一致,TPR结果表明Co3O4(200)/SiO2催化剂中Co3O4表面上存在氧缺陷, 并且XAFS结果也表明Co3O4(200)/SiO2催化剂中Co3O4具有更多的Co2+.提高焙烧温度使得过量的Co2+进一步氧化为Co3+,同时降低了表面氧缺陷浓度,从而得到计量比的Co3O44/SiO2催化剂.在所有的负载催化剂中Co3O4(200)/SiO2催化剂表现出了最好的CO氧化催化性能,表明过量Co2+和表面氧缺陷的存在能够促进Co3O4催化CO氧化反应的活性. 相似文献
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催化表面物理化学主要是研究多相催化反应体系催化剂的表面结构.催化性.能关系和催化反应机理从而获得原子分子水平上的理解,为催化剂的改进和设计提供指导.真实催化剂的结构复杂性和不均一性使得无法明确关联其结构和催化性能.,因此构筑结构均一的模型催化剂体系是进行催化表面物理化学研究的常用方法.本文介绍了本研究组在催化表面物理化学模型体系研究中的研究理念,综述了近5年来取得的研究进展.我们将模型催化剂的概念从传统的基二二单晶/单晶薄膜的模型催化剂拓展到基于纳米晶的模型催化剂,由简单到复杂,在不同层次构筑模型催化剂,开展催化表面物理化学研究.这种研究理念有可能实现在原子分子水平理解真实催化反应条件下的催化剂结构..催化性能关系和催化反应机理. 相似文献
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利用X射线光电子能谱和程序升温脱附谱研究了NO在清洁和预吸附氧的Cu(111)表面上的吸附和反应.通过改变NO的暴露量和退火温度,在Cu(111)表面可以制备出不同种类的化学吸附氧物种,其O 1s的结合能分别位于531.0 eV (O531)和529.7 eV (O529).表面O531物种的存在对NO的不同吸附状态有着显著影响,同时使得大部分NO吸附分子(NO(a))在加热过程中发生分解并以N2O和N2形式脱附; 而表面O529物种对NO(a)的解离脱附有着明显的抑制作用.相对于O531物种来说,O529物种对NO吸附表现出更强的位阻效应.上述结果表明,NO在Cu(111) 表面的吸附和分解行为与预吸附氧物种的种类和覆盖度密切相关. 相似文献
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在超高真空条件下利用高温钨丝裂解氢分子制备气相氢原子, 并研究了气相氢原子与Pt(111)表面的相互作用. 热脱附谱(TDS)结果表明气相分子氢在Pt(111)表面吸附生成表面吸附氢物种; 而气相原子氢在Pt(111)表面吸附不仅生成表面吸附氢物种, 而且能够生成体相氢物种. Pt(111)表面体相氢物种的热稳定性低于表面氢物种, 表明体相氢物种具有更高的能量. 这种弱吸附体相氢物种有可能是Pt表面催化加氢反应的活性氢物种. 相似文献
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Synchrotron-Radiation Photoemission Study of Growth and Stability of Au Clusters on Rutile TiO2(110)-1×1 下载免费PDF全文
利用同步辐射高分辨光电子能谱研究了金团簇在部分还原TiO2-(1×1)表面的生长和稳定性.价带谱实验结果观察到非常少量金团簇的沉积导致了Ti3+的3d峰完全消失,表明金团簇成核在TiO2-(1×1)表面的氧缺陷位.Au4f芯电子光电子能谱实验结果证明了TiO2-(1×1)表面氧缺陷位向金团簇转移电荷.还对比研究了化学剂量比和部分还原的TiO2-(1×1)表面上金团簇的热稳定性.当金团簇尺寸相近时部分还原的TiO2-(1×1)表面上金团簇要比化学剂量比的TiO2-(1×1)面上金团簇稳定;在相同的表面上尺寸大的金团簇要比尺寸小的金团簇稳定. 相似文献
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铁和铈共掺杂二氧化钛中的协同效应 总被引:2,自引:0,他引:2
The co-doping of iron and cerium into TiO2 was studied by means of X-ray diffraction, Raman spectroscopy, UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy. when separately doping via the sol-gel method, iron was introduced in the framework of anatase TiO2 whereas cerium was not; interestingly, both iron and cerium were introduced in the framework when co-doping by the sol-gel method. The co-doped TiO2 behaves much more intense surface hydroxyl concentration than the separately-doped and pure TiO2. This observation demonstrates for the first time a cooperative effect in the co-doping of transitional metals in the framework of TiO2. 相似文献