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23.
乙烯和乙烷在CeO_2上温和条件下表面氧化反应的原位FT-IR研究 总被引:1,自引:0,他引:1
本文用原位FT-IR研究了CeO_2上O_2、C_2H_4和C_2H_6的吸附以及C_2H_4和C_2H_6的氧化反应。室温下吸附O_2后在CeO_2表面上形成超氧物种(O_2~-),吸附C_2H_4后在990cm~(-1)处检测到红外峰,归属为吸附C_2H_4与表面晶格氧形成的C-O键的振动频率。这些吸附物种在高于100℃时消失。室温下C_2H_6在CeO_2表面上未形成吸附态。C_2H_4在CeO_2表面上60℃即可发生氧化反应。在300℃以下,C_2H_4氧化后表面上主要形成甲酸根物种。当高于300℃时表面上主要是深度氧化的产物碳酸基物种。C_2H_6在CeO_2表面上200℃始被氧化为甲酸根物种,高于300℃时,表面上也主要形成碳酸基物种。在气相O_2存在下也得到与上述相同的结果。讨论了C_2H_4和C_2H_6的表面氧化机理以及表面氧物种的作用,认为在低于300℃时,参与C_2H_4和C_2H_6氧化的氧物种主要是表面晶格氧,超氧吸附物种可能在高于300℃时才参与反应。 相似文献
24.
由RhCl_3·xH_2O制备了不同Rh含量的Rh/SiO_2和Rh-V/SiO_2催化剂,采用化学吸附和原位TPD-IR方法考察钒助剂对Rh/SiO_2催化剂在常温和高温的H_2和CO化学吸附的影响。结果再次表明:1)不同Rh中心对H_2和CO的化学吸附性能不同,钒助剂对不同Rh中心的H_2和CO吸附的影响也不同。H_2主要吸附在Rh~Ⅱ和Rh~Ⅲ中心上,而在Rh~Ⅰ中心上的吸附弱。2)Rh-钒助剂的强相互作用主要是Rh~Ⅱ和Rh~Ⅲ与钒助剂之间的相互作用,H_2吸附受到比CO吸附更强烈的抑制。钒助剂对Rh/SiO_2的H_2和CO吸附性能的影响可用覆盖模型解释。 相似文献
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CoMo/Al_2O_3和CoMo/TiO_2-Al_2O_3加氢脱硫催化剂的研 总被引:4,自引:0,他引:4
研究了CoMo/Al2O3和CoMo/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫性能,并用LRS,XRD和TPS等方法表征其表面相结构和硫化行为.结果表明,以TiO2-Al2O3为担体的Mo和CoMo催化剂的活性均比相应的Al2O3为担体的高;少量Co,Ni助剂的引入可显著提高MoO3在担体上的分散度和改进催化剂的活性;Co助剂还有降低Mo物种硫化温度的作用. 相似文献
28.
用气相流动吸附法(grafting)制备复合载体,用浸渍法(impregnation)制备MoO3/(TiO2-SiO2)催化剂.应用LRS和TPR技术研究MoO3在复合载体TiO2-SiO2表面的分散状态,发现TiO2在SiO2表面的分散可增强MoO3与载体之间的相互作用,提高MoO3在载体表面的分散阈值.催化剂的活性评价在固定床中压反应装置中进行,以69%(wt)环己烷、20%(wt)的环己烯、10%(wt)的苯、1%(wt)的噻吩混合液为反应液,以噻吩、环己烯和苯的转化率作为催化剂的HDS、HYD、BHD活性指标.结果表明,经TiO2调变后,其HDS、HYD、BHD活性都较原来高,对于不同MoO3含量的MoO3/(TiO2-SiO2),HDS、HYD催化性能测试发现,当MoO3含量低于分散阈值时,其HDS、HYD活性随MoO3含量线性上升,但在高于分散阈值后,几乎保持不变.该催化剂对苯几乎没有加氢活性,显示出很高的环己烯加氢选择性.通过分散阈值与其HDS、HYD活性的关系可知,分散阈值可作为优化加氢精制催化剂配比的一个重要参数,具有较强的实际意义 相似文献
29.
利用红外光谱方法考察了在Pt/Al_2O_3催化剂上Pt晶粒大小和共吸附H_2O对CO吸附态的影响。共吸附H_2O可使CO在Pt/Al_2O_3上的线式吸收带产生远大于文献报道过的红移(△vco=40厘米~(-1) ),谱带宽化和强度增加,而在Pt/SiO_2催化剂上则没有发现类似的效应。还发现CO的吸收带位置因Pt粒子大小不同而异,当D_(pt)足够大时,在共吸附H_2O的作用下,CO在Pt/Al_2O_3上的线式吸收带分裂成双峰,其中高波数峰对H_2O的作用不敏感,低波数峰对H_2O的作用敏感。提出了Al_2O_3表面羟基可以和CO吸附态之间形成氢键的观点,可用以解释在Al_2O_3上高分散的Pt上和纯Pt金属表面上CO吸附态的不同特征。 相似文献
30.
混合金属络合物羟基镍铝交联蒙托土的表面酸性及催化性能 总被引:16,自引:0,他引:16
用NH_3-TPD,IR技术研究了混合金属络合物羟基镍铝交联蒙托土的表面羟基和表面酸性。考察了制备方法、Al/Ni比对其表面酸性的影响,同时用异丙苯裂解反应表征了其催化性能。结果表明,交联蒙托土存在L酸和B酸,其中以L酸为主。表面酸性可能来源于柱子和表面羟基,柱子的热稳定性对表面羟基,表面酸性均有较大影响。Ni的引入增加了L酸和B酸,取代法制备的样品具有比共聚法的样品更强的酸性。交联蒙托土具有较好的异丙苯裂解性能,Ni的引入使其活性有较大的增加。 相似文献