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利用化学吸附及原位红外吸附态的测定装置和连续流动微反研究了用非传统方法制备的Rh_4/Al_2O_3和Rh_2/Al_2O_3。结果表明:催化剂具有高的金属分散度和均一的金属粒度;CO在催化剂上只有一种吸附方式,孪生吸附态;CO和H_2共吸附时,观测到的2035cm~(-1)谱带,归属为吸附态;在CO加氢反应中,催化剂具有高活性和高选择性,归结于高的金属分散度和均一的金属粒度。 相似文献
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利用TPD(或TP)-IR动态方法,详细研究了由Rh_4(CO)_(12)衍生的Rh_4/Al_2O_3上金属分散度、CO覆盖和表面碳对CO吸附类型的影响。结果表明,影响CO在Rh_4/Al_2O_3上的吸附类型的主要因素是Rh的分散度,而分散度可以通过适当的制备方法加以控制。CO覆盖度只影响孪生CO谱带的强度;但同时影响线式和桥式CO谱带的位置和强度。在260℃以上,CO解离所产生的表面碳可以完全覆盖Rh~I中心,导致孪生CO谱带消失;对丁线式和桥式中心,只是部分被表面碳覆盖,导致线式样和桥式CO谱带位移到低频。 相似文献
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利用CO和NO作为双探针分子和TP-IR动态方法研究了Rh~+Co/A1_2O_3催化剂上的吸附中心类型,CO吸附态的动态行为以及CO歧化反应.结果表明在Rh+Co/Al_2O_3上存在大量的孪生CO吸附中心和少量的线式CO吸附中心以及Co上的NO吸附中心.在TPD(真空中)动态过程中,孪生CO谱带强度逐渐减弱并在325℃完全脱除.明显低于Rh_4/Al_2O_3上孪生CO谱带的脱附温度,表明Co的加入减弱了孪生中心对CO的吸附强度.在TP(CO中)动态过程中,吸附的CO谱带在250℃以上才发生强度减小直至消失的行为表明CO歧化在250℃以上才发生.并且孪生中心上的歧化速率高于线式中心. 相似文献
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Rh/SiO_2上H_2的化学吸附陈耀强,龚茂初,明虹,周建略,杜宗英,祝小红,陈豫(四川大学化学系,成都,610064)关键词Rh/SiO_2催化剂,H_2化学吸附,IRH2在Rh上的化学吸附被认为是解离化学吸附[1].而Rh-H的红外振动谱带是H2在... 相似文献
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由RhCl_3·xH_2O制备了不同Rh含量的Rh/SiO_2和Rh-V/SiO_2催化剂,采用化学吸附和原位TPD-IR方法考察钒助剂对Rh/SiO_2催化剂在常温和高温的H_2和CO化学吸附的影响。结果再次表明:1)不同Rh中心对H_2和CO的化学吸附性能不同,钒助剂对不同Rh中心的H_2和CO吸附的影响也不同。H_2主要吸附在Rh~Ⅱ和Rh~Ⅲ中心上,而在Rh~Ⅰ中心上的吸附弱。2)Rh-钒助剂的强相互作用主要是Rh~Ⅱ和Rh~Ⅲ与钒助剂之间的相互作用,H_2吸附受到比CO吸附更强烈的抑制。钒助剂对Rh/SiO_2的H_2和CO吸附性能的影响可用覆盖模型解释。 相似文献
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利用连续流动微反研究了Rh+Co/Al2O3催化剂的CO加氢反应, 结果表明反应在220℃以上发生, 反应活性随着温度的升高和H2/CO值的增加而增加。利用TP-IR动态方法研究了Rh+Co/Al2O3上CO和H2共吸附及其动态行为。结果表明在Rh+Co/Al2O3的孪生及线式中心上, CO和H2室温共吸附时即有部分孪生及线式CO转化为相应的羰基氢化物, 随着温度的升高, 剩余的孪生和线式CO继续向相应的羰基氢化物转化。而羰基氢化物则向多羰基氢化物转化。在到达反应温度之前, 催化剂表面只存在羰基氢化物及相应的多氢羰基氢化物。在反应温度则导致产物CH4生成。与CO加氢反应和CO歧化的吸附态研究结果相关联, 作者认为Rh+Co/Al2O3上CO加氢生成CH4是经由羰基氢化物-多氢羰基氢化物途径。 相似文献
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本文用XPS从Rh_4(CO)_(12)在真空条件下的脱羰过程和在氢氧中的还原过程两方面考察了一些非还原性氧化物担载Rh_4(CO)_(12)催化剂的金属载体相互作用,并把这种相互作用称为金属载体非强相互作用(non-strong metal-support interaction,缩写NSMSI).结果表明,铑与一些载体的非强相互作用的顺序是MgO>ZrO_2>γ-Al_2O_3>SiO_2-Al_2O_3≈SiO_2;Rh与载体的非强相互作用形成Rh—O键,使Rh的还原性减弱;形成M—O键是产生NSMSI效应的重要特征;这种相互作用能增加铑羰基物的稳定性,使其在真空中脱羰速率减慢.铑与非还原性氧化物载体间的非强相互作用可用酸-碱机制解释. 相似文献