作为FABP4/5抑制剂喹啉类化合物的设计合成与生物活性研究（英文）

以罗氏公司报道的FABP4/5双靶标抑制剂RO6806051和FABP4抑制剂XU17为先导化合物,根据RO6806051/FABP5复合物和XU17/FABP4复合物晶体结构,通过骨架融合策略设计并合成了20个以喹啉为母核的结构新颖FABP4/5双靶标小分子抑制剂,其结构经核磁共振氢谱(¹H NMR)、核磁共振碳谱(¹³C NMR)和高分辨质谱(HRMS)确证.采用8-苯胺基萘-8-磺酸(1,8-ANS)底物探针置换法对所合成的目标化合物进行了活性测试,活性结果显示,2-(2-(6-氯-4-(2-氯苯基)喹啉-2-基]苯基)乙酸(11a)对FABP4/5表现出较强的抑制活性,其在25μmol/L浓度下对FABP4抑制率为88%,IC₅₀为4.50μmol/L;对FABP5抑制率为73%,IC₅₀为3.9μmol/L.     

NH3热还原处理TiO2的结构与光催化活性研究

Different titanium oxide powders (ATiO2, BTiO2) were pretreated in ammonia (NH3) gas at high temperatures. After the pretreatment, the color of the titanium oxide powders changed from white to yellow or gray depending on the pretreatment temperatures. Morphologies and structures of the treated titanium oxide powders were characterized by physical chemical methods. XRD measurements showed that the crystalline structures were mainly mixture of anatase and rutile for the ATiO2 but only anatase for the BTiO2. Stronger absorption of visible light was observed for both types of samples using UV-Vis diffuse reflectance spectra.X-ray photoelectron spectroscopy demonstrated that doped nitrogen existed on the surface TiO2 after ammonia gas pretreatment. The photocatalytic activities of the treated titanium oxide samples were evaluated via the photodegradation of methyl orange and phenol in aqueous suspensions. No obvious improvement in photocatalytic activity was achieved by ammonia pretreatment although it could enhance the absorption of light. Effects of treatment temperatures on photoactivities were complete different for ATiO2 and BTiO2 (i.e. higher treated temperatures yielded higher activities for BTiO2 but lower for ATiO2). All samples yielded lower activity levels after ammonia pretreatment without regard to pretreatment temperature or the reaction light resource.     

有机硒化合物药用研究进展

硒是人体及一些动物必需的微量元素，有机硒化合物具有抗氧化，抗炎，防癌，抗癌等药用前景。     

同位素稀释气相色谱-三重四极杆质谱法测定环境空气中的多氯萘北大核心CSCD

环境空气中的多氯萘(PCNs)一般为痕量水平(pg/m^(3)),要实现其准确定量必然对分析方法的提取、净化和仪器分析提出较高要求。研究通过考察提取溶剂种类、净化流程和色谱-质谱参数,建立了加速溶剂萃取(ASE)-多层硅胶复合中性氧化铝柱的净化方法,并利用同位素稀释气相色谱-三重四极杆质谱(GC-MS/MS)对环境空气中的多氯萘进行测定。同时,通过在采样、提取和进样分析前分别添加同位素内标,开展质量控制和保证。结果表明,在2~100 ng/mL范围内3~8氯萘的平均相对响应因子(RRF)的相对标准偏差(RSD)均小于16%。PCNs同类物的方法检出限为1~3 pg/m^(3)(以样品体积为288 m^(3)计算)。采用基质加标法评价了方法对环境空气样品中PCNs测定的精密度和准确度,低、中、高加标水平下3~8氯萘的平均加标回收率分别为89.0%~119.4%、98.6%~122.5%和93.7%~124.5%,测定结果的平均相对标准偏差分别为1.9%~7.0%、1.6%~6.6%和1.0%~4.8%。整个分析过程中,采样内标和提取内标的平均回收率分别为136.2%~146.0%和42.4%~78.1%,RSD分别为5.6%~7.5%和2.7%~17.5%,满足痕量分析的要求且平行性较好。方法的灵敏度和准确度高,精密度良好,适用于环境空气中3~8氯萘的准确定量测定,可在一定程度上缓解多氯萘监测对高分辨气相色谱-高分辨质谱的依赖,为实现多氯萘的国际履约提供方法支持。     

环境样品中双酚类化合物的固相萃取研究进展

双酚类化合物作为一类内分泌干扰物广泛存在于环境介质中,经过多种途径迁移至人体后,可对人体产生内分泌毒性、细胞毒性、基因毒性、生殖毒性、二噁英毒性和神经毒性,已被加拿大政府风险评估识别为进一步优先控制名录。随着环境领域对双酚类化合物的广泛关注,相关研究工作逐渐向水、沉积物、灰尘和生物样品等多介质开拓。但是,由于不同环境样品在基质复杂性和污染物浓度水平等方面存在显著差异,开发提取效率高、净化选择性好、普适性强、操作简单、高通量的提取和净化方法,有助于实现环境介质中双酚类化合物的高灵敏、批量检测。近年来,新型前处理技术发展迅速,尤其是固相萃取技术,在双酚类化合物提取与净化方面取得了长足的发展,不仅在一定程度上克服了传统提取净化方法存在的耗时、耗力和耗溶剂等不足,而且为新型污染物分析提供了更多的技术支持。该文简述了典型双酚类化合物的理化性质、用途用量和环境危害,重点围绕新型固相萃取吸附剂开发和固相萃取模式转变两个方面,总结了固相萃取在双酚类化合物提取净化方法方面取得的进展。商品化固相萃取产品普适性强,在环境监测领域应用范围较广,适用于双酚类化合物的产品种类有限;新型吸附剂研发聚焦吸附容量(如介孔硅材料、碳纳米材料、金属-有机框架材料、环糊精)和选择性(如分子印迹聚合物和混合模式离子交换聚合物)两个方面,种类多样化可满足不同检测需求;越来越多的高灵敏分析仪器不断推向市场,为适应新的发展形势,固相萃取模式正逐渐向微型化、自动化、简易化等方向发展,如QuEChERS、固相微萃取、磁固相萃取等。     

TiO2光催化反应机理及动力学研究进展

光催化处理环境污染物是基于催化反应过程中的一些自由基对污染物的氧化或还原作用,反应途径通常是HO·攻击或穴直接攻击,对可见光敏感的化合物也可能通过激发态来分解。动力学的表述多数符合L－H模式,广泛研究了L－H模式下的吸附与催化活性的关系,对动力学的研究也是了解其反应机理的重要途径。     

铁取代六铝酸盐的制备及其对甲烷燃烧的催化性能

 采用共沉淀-水热处理法制备了铁取代六铝酸盐(BaFexAl12-xO19-δ,x≤3)催化剂,并用XRD,SEM,UV-Vis和BET等技术对催化剂进行了表征. 结果表明,经1000 ℃焙烧后催化剂开始出现少量六铝酸盐相,1100 ℃焙烧后六铝酸盐相为主要的晶相,当x＞3时催化剂中的杂质相不可忽略. Fe取代六铝酸盐中的Fe主要为Oh配位. 在x≤3范围内,随着Fe取代量的增加,催化剂对甲烷燃烧的催化活性逐渐升高,其中BaFe3Al9O19-δ的起燃温度最低(515 ℃); 继续增加Fe含量,催化剂的高温活性反而下降. 向Fe单取代六铝酸盐晶格中引入La制得的Ba0.5La0.5FeAl11O19-δ催化剂,其起燃活性与BaFeAl11O19-δ的基本相同,但高温活性有较大提高. 反应气组成对催化剂的活性有显著影响,提高O2分压可以降低催化剂的起燃温度,但对高温活性的影响不大. BaFe2Al10O19-δ催化剂在800 ℃下运行100 h没有发生失活现象.     

NH3热还原处理TiO2的结构与光催化活性研究

研究了NH3气氛热还原处理两种TiO2光催化剂的形态(ATiO2,BTiO2)及其活性,400和500℃处理2 h的催化剂均显示黄色,而600℃以上处理则显示深灰色．以XRD、UV-Vis分析了NH3处理TiO2的结构,XRD表明ATiO2催化剂以锐钛矿和金红石混合晶型存在,而BTiO2只有锐钛矿型．UV-Vis结果发现NH3处理的两种TiO2在可见光区域都有很强的吸收．以甲基橙和苯酚研究了紫外光和太阳光下的光催化活性,结果表明NH3处理对两种不同制备方法的TiO2光催化活性影响存在显著差异,ATiO2随氨热处理温度提高活性降低,甲基橙50 min脱色率由400℃样品的100％逐步降到700℃样品的37％;而BTiO2随处理温度提高活性增加,甲基橙50 min脱色率由400℃样品的29％逐步提高到700℃样品的88％．在可见光下,ATiO2的活性与紫外光下规律相似,而BTiO2除了500℃样品外几乎都没有活性．最后对经过NH3处理的与未经处理的BTiO2活性进行了比较,发现NH3处理导致BTiO2光催化活性显著降低．     

《环境样品中双酚类化合物的固相萃取研究进展》作者勘误

发表在《色谱》2021年第39卷第8期835-844页的《环境样品中双酚类化合物的固相萃取研究进展》一文中,表1第9行第6列TBBPA的log K_ow值应为4.50,特此更正并向读者致歉!     

TiO2光催化反应机理及动力学研究进展

光催化处理环境污染物是基于催化反应过程中的一些自由基对污染物的氧化或还原作用，反应途径通常是HO·攻击或穴直接攻击，对可见光敏感的化合物也可能通过激发态来分解。动力学的表述多数符合L－H模式，广泛研究了L－H模式下的吸附与催化活性的关系，对动力学的研究也是了解其反应机理的重要途径。