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低碳烃芳构化过程中HZSM-5催化剂结炭规律的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
用GC、TPO-GC、NH_3-TPD和TEM等方法,测定了丙烷在HZSM-5沸石上芳构化过程中,催化剂的活性、结炭量、结炭C/H比、酸密度等,考察了催化剂的结炭量与其它参数之间的关系。结果表明,在反应温度为873K,进料空速WHSV=5h ̄(-1)时,丙烷在HzSM-5上的结炭首先发生在沸石晶体的外表面的活性中心上(结炭量1.8%之前);结炭量为1.8~3.4%时,主要在孔道交叉点结炭;结炭量在3.4~5.7%时,孔道已有受限或阻塞现象发生,导致一些富氢的结炭物在孔道内生成。 相似文献
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沸石在环己烯水合反应中的催化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
用Hβ及不同方法制得的HZSM-5沸石作催化剂,对环己烯-水,环己烯-水-乙酸两种反应体系中的水合反应进行了研究。用GC-IR对产物进行了定性分析。用BET重量法测定了各种沸石对反应物的饱和吸附量。结果表明,在两种反应体系中,Hβ的催化活性显著地高于HZSM-5。GC-IR分析表明,在HZSM-5上,主要副产物是环己烯-[1]-酮-[3]和4-甲基环戊烯;在Hβ沸石上,主要副产物是2-环己烯基环己 相似文献
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低碳烷烃合成芳烃的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
对ZSM-5型高硅沸石进行了锌改性,制备了不同锌含量的Zn/HZSM-5催化剂。以丙烷为原料,在反应温度470~550℃,空速1~7h ̄(-1)条件下反应,并考察了催化剂的稳定性。结果表明,Zn/HZSM-5较HZSM-5在原料转化率变化不大的情况下,芳烃选择性有较大提高,液体产物收率明显增加。氨TPD和吡啶陡吸附红外光谱表明,Zn/HZSM-5较HZSM-5总酸量低,L酸量多,B酸量少。丙烷在线热重分析表明,Zn/HZSM-5积炭初速度较HZSM-5低一半,H_2化学吸附表明,Zn/HZSM-5的吸氢量是0.45mmolH2/gZn,相当于每mg锌可吸附2.71×10 ̄(17)个氢分子。 相似文献
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低碳烷烃合成芳烃的研究:Ⅱ.Zn—HZSM—5催化剂上丙烷的转化 总被引:6,自引:0,他引:6
对ZSM-5型高硅沸石进行了锌改性,制备了不同锌含量的Zn/HZSM-5催化剂。以丙烯为原料,在反应温度470 ̄550℃,空速1 ̄7h^-1条件下反应,并考察了催化剂的稳定性。结果表明,Zn/HZSM-5较HZSM-5在原料转化率变化不大的情况下,芳烃选择性有较大提高,液体产物收率明显增加。氨TPD和吡啶吸附红外光谱表明,Zn/HZSM-5较HZSM-5总酸量低,L酸量多,B酸量少。丙烷在线热重分 相似文献
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EFFECT OF CATALYST CONCENTRATION ON CATALYTIC PERFORMANCE IN LIQUID PHASE DIMETHYL ETHER SYNTHESIS FROM SYNGAS 下载免费PDF全文
利用ZSM-5型沸石可将轻烃选择性地转化为苯,甲苯和二甲苯。HZSM-5催化剂上丙烷转化率和芳烃选择性都很低,但在HZSM-5上添加Ga或Pt-Ga(双金属改性)后丙烷转化率和芳烃选择性都有很大提高。实验结果表明,Ga/HZSM-5催化剂经氢气高温预处理后,其上的Bro..nsted酸中心数目减少。铂的加入促进了镓物种的还原,而还原的镓物种可以中和相当一部分催化剂表面Br.nsted酸中心,然后形成高度不饱和的催化活性中心。这些中心可以作为Lewis中心,从丙烷和反应中间产物中拔除H-,使丙烷高选择性地生成芳烃 相似文献
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考察了在具有Pentasil孔道结构的H-Ga-Si与Pt/H-Ga-Si杂原子分子筛及HZSM-5分子筛催化剂上的丙烷芳构化。Pt/H-Ga-Si有较高催化活性和芳烃选择性,用XRD、TEM和TPR等技术对催化剂进行了表征,讨论了Pt与Ga的相互作用。Pt/H-Ga-Si为双功能催化剂,Pt促进烷烃脱氢成为烯烃,还能降低丙烷裂解活性,而且可稳定骨架Ga,使其不易脱除;Ga可以提高中间烯烃转变为芳烃的选择性。H-Ga-Si与HZSM-5上的丙烷芳构化机理不同。H-Ga-Si上为丙烷脱氢机理,Ga脱去H+形成活泼正碳离子,同时由于骨架Ga与分子筛B酸位相邻,所以可提高芳烃选择性;HZSM-5上丙烷活化是经过裂化机理,再通过氢转移步骤形成芳烃。 相似文献
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硅烷对HZSM-5沸石分子筛的改性研究Ⅱ.硅烷化改性对HZSM-5表面酸性、吸附性能和催化性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
以硅烷气体作为改性剂,对HZSM-5沸石进行了改性研究,并用NH_3-TPD,表面羟基和吡啶吸附态红外光谱的手段表征了改性样品。发现随着硅烷化程度的加深,强酸和弱酸开始降低,硅烷化程度w%>1.83%后,酸性基本保持不变,这时改性只起到明显的缩孔作用。通过对改性沸石探针分子吸附行为的研究分析得知,硅烷化开始时,硅烷分子进入了孔道内,与内表面羟基反应,致使部分孔道堵塞,孔道变窄。硅烷化程度w%>1.83%后,硅烷分子扩散进孔内受阻,转换到与外表面羟基反应,只起到改性外表面缩小孔径的作用。这种改性的HZSM-5沸石对甲醇胺化反应的活性和选择性都有很好的促进作用。 相似文献
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甲烷直接芳构化反应的研究Ⅰ.负载Mo基催化剂在无氧条件下的催化性能 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了催化剂制备方法、Mo含量、预处理条件和反应条件对在无氧条件下HZSM-5负载的Mo基催化剂上甲烷直接芳构化反应的影响,及积炭和烧炭再生对催化剂性能的影响.发现Mo含量为3.5~4%时催化剂活性最高,生成苯的速率高达1.2×10-3mol·g-1·s-1.降低空速和提高反应温度均有利于甲烷的直接芳构化.随着反应的进行,乙烯的选择性不断提高,苯的选择性则不断降低.XPS结果表明,反应后催化剂表面积炭,且研磨法制备的催化剂中Mo6+被还原成不具活性的金属态Mo0.卡宾中间体(Mo=CH2)可能是甲烷芳构化反应的起始物. 相似文献
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甲烷在钼/含磷五元环沸石催化剂上的无氧芳构化 总被引:2,自引:0,他引:2
报道甲烷在无氧条件下,在一种不同于Mo/HZSM-5催化剂的钼/含磷五元环沸石催化剂上催化转化制高级烃类(苯等)的新反应,实验表明,在钼/含磷五元环沸石催化刘,当Mo浸渍的重分数为20%时,甲烷具有最佳反应活性,其转化率为9.23%,工选择怀为92.745,用BET、XRD、NH3-TPD和TPRcMo 相似文献
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用TPD(程序升温脱附)和TPSR(程序升温表面反应)技术研究了苯、乙烯和乙苯在HZSM-5及其负载Co、Zn的催化剂上的吸附和脱附行为.结果表明,苯的TPD峰皆为弥散的单峰.乙烯在HZSM-5及Zn/HZSM-5催化剂上发生二聚、歧化和芳构化反应,在Zn/HZSM-5上乙烯的二聚和歧化反应能力减弱,芳构化能力增强.苯和乙烯TPSR行为与吸附苯和乙烯的先后顺序有很大关系,主要产物是甲苯、乙苯和苯乙烯等.乙苯在各种催化剂上发生裂解和脱氢反应.结合活性评价结果,对苯和乙烯在催化剂上直接生成苯乙烯的途径进行了探讨. 相似文献
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采用等量浸渍法制得一系列不同担载量的Mo/HZSM-5催化剂,运用XRD和FTIR方法考察了Mo物种在催化剂表面的分散状态,首次采用微分吸一热技术对Mo/HzSM-5催化剂的表面酸性进行表征。同时研究了催化剂对丙烷芳构化的反应活性。结果表明:对于担载Mo的HZSM-5分子筛催化剂,Mo物种在HZSM-5分子筛表面上顺序为HZSM-5〉1%Mo/HZSM-5〉2%Mo/HZSM-5分子筛本身表面的酸 相似文献
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考察了在具有Pentasil孔道结构的H-Ga-Si杂原子分子筛及HZSM-5分子筛催化剂上的丙烷芳构化,Pt/H-Ga-Si有较高催化活性和芳烃选择性。用XRD、TEM和TPR等于译催化剂进行了表征,讨论了Pt与Ga的相互作用。Pt/H-Ga-Si为双工能催化剂,Pt促进烷烃脱氢成为烯烃,还能降低丙烷裂解活性,而且可稳定骨架Gaw,使其不易脱除;Ga要以提高中间烯烃转变为芳烃的选择性。 相似文献
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以硅烷气体作为改性剂,对HZSM-5沸石进行了改性研究,并用NH3-TPD,表面羟基和吡啶吸附态红外光谱的手段表征了改性样品。发现随着硅烷化程度的加深化,强酸和弱酸开始降低,硅烷化程度W%>1.83%后,酸性基本保持不变,这时改只起到明显的缩孔作用。通过对改性沸石探针分子吸附行为的研究分析得知,硅烷化开始时,硅烷分子进行了孔道内,与内表面羟基反应,致使部分孔道堵塞,孔道变窄。硅烷化程度W%>1.8 相似文献