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负载型钼基催化剂上甲烷,乙烷无氧芳构化反应研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了不同载体钼基催化剂上甲烷,乙烷的无氧芳构化反应。在所采用的载体中,HZSM-5具有最佳性能,对甲烷的芳构化反应,Mo/HZSM-5催化剂表现出较高的活性和芳烃选择性;而Mo/Al2O3或Mo/SiO2催化剂则相对较差。对于乙烷的反应,钼物种的存在更有利于甲烷或乙烯的生成,芳烃选择性相对较低。钼物种较强的断键能力可能是使甲烷C-H键活化的原因。 相似文献
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利用程序升温还原(TPR)方法,研究了甲烷部分氧化制甲醛催化剂MoO3/SiO2及添加金属氧化物的MoO3·MxOy/SiO2(M=V、Fe、Ni、Cr、Cu)催化剂上,活性组分在载体上的分散及MoO3与MxOy的相互作用.发现钼含量的提高不利于MoO3在SiO2上的分散,催化剂表面晶相MoO3随钼含量的提高而增多.SiO2上担载的活性组分有一个最佳值,对应于最佳催化活性.MoO3·MxOy/SiO2催化剂中MoO3与MxOy发生了不同的相互作用,影响催化剂表面的活性氧物种,导致它们对甲烷氧化活性和甲醛选择性的不同.MoO3·V2O5/SiO2是比较好的催化剂,且V2O5添加量有最佳值,对应甲烷氧化制甲醛也有较高的活性和选择性. 相似文献
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在常压下,以O2作氧化剂,评价了不同MoO3/SiO2(2─15Mowt%)催化剂对甲烷选择氧化为甲醛的反应性能,发现SiO2上担载的活性组分有一个最佳值,对应最佳催化活性.分别考察了添加V、Fe、Ni、Cr、Cu氧化物对MoO3/SiO2催化剂甲烷选择氧化制甲醛的活性和选择性的调变作用.MoO3/SiO2添加体系使甲烷的转化率都有所提高,但甲醛选择性有不同程度的下降,其中比较好的是MoO3·V2O5/SiO2催化剂,并研究了不同Mo/(Mo+V)(原子比)对反应活性和选择性的影响,发现V2O5添加量有最佳值.采用TPR、XRD、CO2─TPD等技术对催化剂进行表征并关联反应性能进行了讨论. 相似文献
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以含硼杂原子分子筛HBZSM-5为载体,考察了其担载MoO3后催化甲烷无氧芳构化反应的性能,并结合XRD,IR,TG和SEM等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,MoO3/HBZSM-5催化剂具有较高的甲烷芳构化活性,但稳定性较差,随着引入分子筛骨架中硼量的增大,甲烷的极值转化率增高;随着反应温度的升高,MoO3/HBZSM-5催化剂的甲烷芳构化活性升高。从产物分布的变化来看,硼的引入对于催化剂 相似文献
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用气相流动吸附法(grafting)制备复合载体,用浸渍法(impregnation)制备MoO3/(TiO2-SiO2)催化剂.应用LRS和TPR技术研究MoO3在复合载体TiO2-SiO2表面的分散状态,发现TiO2在SiO2表面的分散可增强MoO3与载体之间的相互作用,提高MoO3在载体表面的分散阈值.催化剂的活性评价在固定床中压反应装置中进行,以69%(wt)环己烷、20%(wt)的环己烯、10%(wt)的苯、1%(wt)的噻吩混合液为反应液,以噻吩、环己烯和苯的转化率作为催化剂的HDS、HYD、BHD活性指标.结果表明,经TiO2调变后,其HDS、HYD、BHD活性都较原来高,对于不同MoO3含量的MoO3/(TiO2-SiO2),HDS、HYD催化性能测试发现,当MoO3含量低于分散阈值时,其HDS、HYD活性随MoO3含量线性上升,但在高于分散阈值后,几乎保持不变.该催化剂对苯几乎没有加氢活性,显示出很高的环己烯加氢选择性.通过分散阈值与其HDS、HYD活性的关系可知,分散阈值可作为优化加氢精制催化剂配比的一个重要参数,具有较强的实际意义 相似文献
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甲烷在含镓沸石(MFI)上无氧活化性能的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
采用水热法合成了不同Si/Al、Si/Ga比的含镍分子筛,催化反应活性表征结果表明,地丙烷芳构化反应具有良好催化活性的含镍分子。没有显示出任何催化甲烷芳构化反应的特性;MoO3作为添加组分显著地改变了催化剂的反应性能,3%MoO3负载的含Ga分子筛,在973K温度给出了约6%甲烷转化率和大于80%的芳烃选择性,与ZSM-5相比,城相同的MoO3担载条件下,含Ga分子筛催化剂甲烷芳构化活性较低,但是 相似文献
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DEHYDROGENATION AND AROMATIZATION OF METHANE IN THE ABSENCE OF OXYGEN OVER DOPED Mo/HZSM-5 CATALYSTS 下载免费PDF全文
研究了在Mo/HZSM-5催化剂上添加助剂以及不同的反应预处理温度对甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响。实验结果表明,由于第二组分的添加,Mo/HZSM-5催化剂的活性和选择性都得到了较大程度的改善。预处理温度是影响催化剂反应性能的关键因素。Mo-Ru/HZSM-5催化剂经过873K空气预处理后,甲烷在973K的转化率约为10%,催化剂的稳定性也得到较大程度的提高。TPSR实验结果表明,Ru的加入降低了芳烃生成的温度。TPO和DTA实验结果表明,在Mo-Ru/HZSM-5催化剂上可生成较多的碳物种,结合反应结果,可以认为反应过程中生成的碳物种对甲烷的无氧脱氢芳构化反应是起积极作用的 相似文献
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高温下,甲烷在Mo/HZSM-5分子筛上可直接生成苯[1].虽然低温下甲烷能被Mo/HZSM-5催化剂表面的—OH所活化[2],但对甲烷在高温下的活化过程知之甚少,然而这却是很重要的.我们采用原位红外光谱技术,研究了甲烷在高温下Mo/HZSM-5催化... 相似文献
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富氧条件下甲烷还原NOxCo—ZSM—5催化剂的性能和表征 总被引:10,自引:0,他引:10
利用不同浓度和不同PH值的交换溶液,制得一系列Co-ZSM-5催化剂,对富氧条件下催化剂甲烷选择性还原NOX的活性进行了测定,由实验结果得知,富氧时,催化剂上氧化氮还原活性和甲烷的选择性随反应温度的变化2,分别在440℃和410℃有一极大值,应用IR、TPR、XPS和TPD-MS等技术对催化剂进行了表征,观察到Co^2_在ZSM-5分子筛上有两种不同落位,在Co^2+离子与ZSM-5分子筛中的Na 相似文献
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Ni改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化性能研究 总被引:5,自引:0,他引:5
Ni改性Mo/HZSM-5催化剂上甲烷芳构化性能研究王冬杰,张一平,费金华,郑小明(杭州大学催化研究所,杭州,310028)关键词甲烷,Mo-Ni/HZSM-5催化剂,芳构化,芳烃由于甲烷氧化偶联和部分氧化遇到了转化率和选择性不易兼顾及甲烷深度氧化难... 相似文献