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1.
低碳烷烃合成芳烃的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
对ZSM-5型高硅沸石进行了锌改性,制备了不同锌含量的Zn/HZSM-5催化剂。以丙烷为原料,在反应温度470~550℃,空速1~7h ̄(-1)条件下反应,并考察了催化剂的稳定性。结果表明,Zn/HZSM-5较HZSM-5在原料转化率变化不大的情况下,芳烃选择性有较大提高,液体产物收率明显增加。氨TPD和吡啶陡吸附红外光谱表明,Zn/HZSM-5较HZSM-5总酸量低,L酸量多,B酸量少。丙烷在线热重分析表明,Zn/HZSM-5积炭初速度较HZSM-5低一半,H_2化学吸附表明,Zn/HZSM-5的吸氢量是0.45mmolH2/gZn,相当于每mg锌可吸附2.71×10 ̄(17)个氢分子。 相似文献
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以乙烯、乙烷为探针反应分子,以混合不同锌含量的ZnO/SiO_2,与HZSM-5为催化剂,在不同处理条件与不同混合方式(直接混合或机械研磨)下研究高温焙烧的俗化剂对乙烯、乙烷芳构化反应的影响。考察了不同含量的Zn/HZSM-5上C_2H_4、C_2H_6的芳构化反应及NaHZSM-5与ZnO/SiO_2和NaZnHZSM-5与ZnO/SiO_2混合催化剂高温焙烧后的C_2H_4芳构化反应。发现Zn/HZSM-5是一种双功能催化剂,乙烯、乙烷芳构化反应的活性和选择性均与Zn/HZSM-5的双中心Zn ̄(2+)和B酸的相互匹配有密切关系,B酸和Zn ̄(2+)存在最合适匹配。而NZSM-5与ZnO/SiO_2合催化剂高温焙烧后具有Zn/HZSM-5的双功能性,HZSM-5与ZnO/SiO_2在高温下发生了固相反应。 相似文献
3.
Zn/HZSM-5分子筛上乙烯、乙烷芳构化的协同作用机理 总被引:2,自引:0,他引:2
运用NH_3-TPD、IR-OH、Py-IR、CO-IR及XPS等手段对Zn/HZSM-5及其浸碱催化剂的酸组分和金属组分构成的L酸性质进行了表征,考察了催化剂对乙烯、乙烷的芳构化作用.发现Zn/HZSM-5中形成了Zn ̄(2+)-L强酸中心,使分子筛的B酸中心减少.浸碱也可使分子筛的B酸减少,芳构化反应的活性和选择性均与Zn/HZSM-5的双中心Zn ̄(2+)-L酸和B酸的相互匹配密切相关,B酸和L酸存在最适合匹配,因此Zn/HZSM-5在乙烯、乙烷芳构化反应中存在最佳锌含量. 相似文献
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以乙烯、乙烷为探针反应分子,以混合不同锌含量的ZnO/SiO2与HZSM-5为催化剂,在不同处理条件与不同混合方式(直接混合或机械研磨)下研究高温焙烧的催化剂对乙烯、乙烷芳构化反应的影响。考察了不同含量的Zn/HZSM-5上C2H4、C2H6的芳构化反应及NaHZSM-5与ZnO/SiO2和NaZnHZSM-5与ZnO/SiO2混合催化剂高温焙烧后的C2H4芳构化反应。发现Zn/HZSM-5是一种 相似文献
5.
ZnHZSM—5上脱氢环化芳构化过程的探讨 总被引:1,自引:0,他引:1
以正已烷、环已烷、甲基环戊烷、1-已烯和环乙烯等分子探针反应,考察了单B酸型HZSM-5、Zn-1酸型ZnNaZSM-5 和双中心型ZnHZSM-5(B酸和Zn-1酸)催化剂的性能,探讨了B酸中心和Zn-L酸中心在芳构化过程中的作用,实验结果表明,B酸中心有处于环化,L酸中心有利于脱氢芳构化,单具B酸或Zn-L酸中心催化剂上,直链烃分子的芳构化性能较差,当两种中心同时存在时,以功能互相促进、加快芳 相似文献
6.
Zn/HZSM—5分子筛上乙烯,乙烷芳构化的协同作用机理 总被引:2,自引:0,他引:2
运用NH3-TPD、IR-OH、Py-IR、CO-IR及XPS等手段对Zn/HZSM-5及其浸碱催化剂的酸组分和金属组分构成的L酸性质进行了表征,考察了催化剂对乙烯、乙烷的芳构化作用,发现Zn/HZSM-5中形成了Zn^2+-L强酸中心,使分子筛的B酸中心减少,浸碱也可使分子筛的B酸减少,芳构化反庆的活性和选择性均与Zn/HZSM-5的双中心Zn^2+-L酸的相互匹配密切相关。B酸和L酸存在最适合 相似文献
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8.
采用等量浸渍法制得一系列不同担载量的Mo/HZSM-5催化剂,运用XRD和FTIR方法考察了Mo物种在催化剂表面的分散状态,首次采用微分吸一热技术对Mo/HzSM-5催化剂的表面酸性进行表征。同时研究了催化剂对丙烷芳构化的反应活性。结果表明:对于担载Mo的HZSM-5分子筛催化剂,Mo物种在HZSM-5分子筛表面上顺序为HZSM-5〉1%Mo/HZSM-5〉2%Mo/HZSM-5分子筛本身表面的酸 相似文献
9.
用TPD(程序升温脱附)和TPSR(程序升温表面反应)技术研究了苯、乙烯和乙苯在HZSM-5及其负载Co、Zn的催化剂上的吸附和脱附行为.结果表明,苯的TPD峰皆为弥散的单峰.乙烯在HZSM-5及Zn/HZSM-5催化剂上发生二聚、歧化和芳构化反应,在Zn/HZSM-5上乙烯的二聚和歧化反应能力减弱,芳构化能力增强.苯和乙烯TPSR行为与吸附苯和乙烯的先后顺序有很大关系,主要产物是甲苯、乙苯和苯乙烯等.乙苯在各种催化剂上发生裂解和脱氢反应.结合活性评价结果,对苯和乙烯在催化剂上直接生成苯乙烯的途径进行了探讨. 相似文献
10.
ZnHZSM-5上脱氢环化芳构化过程的探讨 总被引:1,自引:0,他引:1
以正己烷、环己烷、甲基环戊烷、1-己烯和环己烯等分子探针反应,考察了单B酸型HZSM-5、Zn-L酸型ZnNaZSM-5和双中心型ZnHZSM-5(B酸和Zn-L酸)催化剂的性能,探讨了B酸中心和Zn-L酸中心在芳构化过程中的作用.实验结果表明,B酸中心有利于环化,L酸中心有利于脱氢芳构化.单具B酸或Zn-L酸中心催化剂上,直链烃分子的芳构化性能较差,当两种中心同时存在时,双功能互相促进,加快芳构化过程.文中还对C6分子脱氢环化芳构化过程进行了讨论 相似文献
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低碳烃芳构化过程中HZSM—5催化剂结炭规律的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用GC、TPO-GC、NH3-TPD和TEM等方面,测定了丙烷在HZSM-5沸石上芳构化过程中,催化剂的活性、结炭量、结炭C/H比、酸密度等,考察了催化剂的结炭量与其它参数之间的关系。结果表明,在反应温度为873K,进料空速WHSV=5h^-1时,丙烷在HZSM-5上的结炭首先发生在沸石晶体的外表面的活性中心上;结炭量为1.8-3.4%时,主要在孔道交叉点结炭;结炭量在3.4-5.7%时,孔道已有 相似文献
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由H2SO4酸化的(NH4)2WO4溶液制备的W-H2SO4/HZSM-5催化剂对甲烷脱氢芳构化(DHAM)反应的催化活性比不经酸化的NH4)2WO4溶液(PH=8-9)制备的W/HZSM-5催化剂高得多,经前驱态催化剂的H2-TPR研究表明,W-H2SO4/HZSM-5试样的还原所需温度经W/HZSM-5低得多;前者可还原地较低价态的W物种在负载总W量中所占比例也比后者高得多,H2-TPR及相关 相似文献
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研究了在Zn、Pt、Zn-Pt(金属)改性的ZSM-5分子筛上进行的丙烷芳构化反应,并考察了预还的和反应温度对催化丙烷芳构化的影响,结果表明,在HZSM-5 ,低温时主要是发生酸性裂解反应,高温则发生氢转化反应生成芳烃,使用Zn、Pt、ZnPt改性的ZSM-5催化剂显著提高丙烷转化率和芳烃选择性,这主要是由于丙烷直接脱氢及中间产物脱氢的活性增强所致,氢气的随同学原改善了Pt-Zn双金属催化剂的脱氢 相似文献
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DEHYDROGENATION AND AROMATIZATION OF METHANE IN THE ABSENCE OF OXYGEN OVER DOPED Mo/HZSM-5 CATALYSTS 下载免费PDF全文
研究了在Mo/HZSM-5催化剂上添加助剂以及不同的反应预处理温度对甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响。实验结果表明,由于第二组分的添加,Mo/HZSM-5催化剂的活性和选择性都得到了较大程度的改善。预处理温度是影响催化剂反应性能的关键因素。Mo-Ru/HZSM-5催化剂经过873K空气预处理后,甲烷在973K的转化率约为10%,催化剂的稳定性也得到较大程度的提高。TPSR实验结果表明,Ru的加入降低了芳烃生成的温度。TPO和DTA实验结果表明,在Mo-Ru/HZSM-5催化剂上可生成较多的碳物种,结合反应结果,可以认为反应过程中生成的碳物种对甲烷的无氧脱氢芳构化反应是起积极作用的 相似文献
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低碳烃芳构化过程中HZSM-5催化剂结炭规律的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
用GC、TPO-GC、NH_3-TPD和TEM等方法,测定了丙烷在HZSM-5沸石上芳构化过程中,催化剂的活性、结炭量、结炭C/H比、酸密度等,考察了催化剂的结炭量与其它参数之间的关系。结果表明,在反应温度为873K,进料空速WHSV=5h ̄(-1)时,丙烷在HzSM-5上的结炭首先发生在沸石晶体的外表面的活性中心上(结炭量1.8%之前);结炭量为1.8~3.4%时,主要在孔道交叉点结炭;结炭量在3.4~5.7%时,孔道已有受限或阻塞现象发生,导致一些富氢的结炭物在孔道内生成。 相似文献
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HZSM-5的水蒸汽处理及其对丙烷芳构化反应的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
采用吡啶吸附-红外光谱及探针反应,研究了水蒸汽处理的HZSM-5对丙烷芳构化反应的影响。结果表明,用水蒸汽处理HZSM-5能引起催化剂酸性的改变。在300℃水蒸汽处理时,样品的B酸量达到最多,而L酸量最少;丙烷的转化率和芳烃的选择性均达到最高值。 相似文献
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