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1.
利用电场作用通过交流和直流等离子体在低温、常压和低功率下催化反应将甲烷直接转化为碳二烃(乙烷、乙烯、乙炔)。考察了在对称电场作用下催化剂的催化性能。实验结果表明,在交流电场作用下,碳二烃选择性差别不大;甲烷转化率的大小顺序为: MnO_2/Al2O3>Ni/Al2O3>MoO_3/Al2O3>Al2O3>Ni/Al2O3>MoO_3/Al2O3>Ni/NaY>Pd/ZSM-5>Ni/H4Mg2Si3O4>Ni/ZSM-5>Co/ZSM-5>无催化剂:在直流电场作用下,碳二烃选择性差别也不大(除Ni/NaY外),甲烷转化率的大小顺序为: Ni/A12O3>Ni/H4Mg2Si3O4>Ni/ZSM-5>Co/ZSM-5>MnO2/A12O3>MoO3/A12O3>Ni/NaY>无催化剂>Pd/ZSM-5。 相似文献
2.
稀土氧化物对Ni/α—Al2O3催化甲烷部分氧化制合成气反应的影响 总被引:12,自引:3,他引:12
研究了稀土金属氧化物(La2O3,CeO2,Pr6O11和Nd2O3)对Ni/α-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响.X光粉末衍射和活性考察结果表明,稀土氧化物使Ni/α-Al2O3催化剂的稳定性有显著提高.稀土氧化物与活性组份Ni之间的相互作用抑制了催化剂表面Ni晶粒的生长和迁移,由于这种作用也抑制了催化剂表面积炭的生成.在实验中还发现CeO2容易进行Ce3+Ce4+氧化还原反应而对反应具有催化活性. 相似文献
3.
考察了添加在镍基催化剂中的碱金属助剂对甲烷与空气制合成气的催化反应性能的影响。并用TPO、TPR、CO_2程序升温脱附(TPD)、XPS及CO脉冲色谱对催化剂进行了表征。实验结果表明,碱金属助剂对降低催化剂结炭有一定作用;催化剂抗积炭顺序为; Ni-K2O/CaO/Al2O3>Ni-Li2O/CaO-Al2O3>Ni-Na2O/CaO-Al2O3>Ni/CaO/Al2O3。在实验中,我们发现碱金属的添加使催化剂的Ni晶粒变大和吸附CO_2的能力增强,结合能发生不同程度的变化。这些实验结果从不同方面解释了碱金属助剂对催化剂活性和抗积炭性的影响。实验结果表明Ni-Li2O/CaO-Al2O3具有较好的活性和抗积炭性。 相似文献
4.
5.
Ni/Al2O3上甲烷二氧化碳氧气转化制备合成气的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
在固定床流动反应装置上,从活性组分的负载量,载体的焙烧温度、反应温度,空速等几个方面考察了Ni/Al2O3催化剂对CH4-CO2-O2转化制备合成气的催化活性,发现采用1100℃焙烧的γ-Al2O3载体制备的镍负载量为9.17w%的Ni/Al2O3催化剂。 相似文献
6.
甲烷部分氧化制合成气 总被引:12,自引:0,他引:12
对镍铜甲烷部分氧化催化剂的制备化学研究表明,在Al2O3、SiO2、mgO、TiO2、Y型分子筛等载体中,具有较好氢溢流功能的Al2O3所担载的镍铜催化剂,有最佳的反应性能、载体的产物溢物功能对反应中合成气的生成是有利的,对NiO-CuO-Al2O3催化剂,组分Cu的最佳含量是Cu/Al=0.2/4(原子比),Ni/Al(原子比)在1/4-1.5/4范围内催化剂均保持最佳的反应性能,此时,甲烷转化 相似文献
7.
对镍铜甲烷部分氧化催化剂的制备化学研究表明,在Al2O3、SiO2、MgO、TiO2、Y型分子筛等载体中,具有较好氢溢流功能的Al2O3所担载的镍铜催化剂,有最佳的反应性能,载体的产物溢流功能对反应中合成气的生成是有利的.对于NiO-CuO-Al2O3催化剂,组分Cu的最佳含量是Cu/Al=0.2/4(原子比),Ni/Al(原子比)在1/4-1.5/4范围内催化剂均保持最佳的反应性能,此时,甲烷转化率为98.1%,对CO、H2的选择性分别达97%、100%.制备方法对催化性能影响的结果显示,以(NH4)2CO3为沉淀剂的共沉淀法,是制备NiO-CuO-Al2O3催化剂的最佳方法.NiO-CuO-Al2O3催化剂的甲烷部分氧化性能在400-500℃间有一突跃,并在700℃时达到最佳值;过高的反应气空速对CO、H2的选择性是不利的 相似文献
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La2O3对Ni-Mo/γ-Al2O3催化剂CO和CO2甲烷化的影响 总被引:10,自引:0,他引:10
采用浸渍法制备了一系列Ni-Mo-La/γ-Al2O3催化剂并测定了催化剂的CO和CO2甲 化活性采用TEM,XPS和CO化学吸附等手段研究了表面性质。结果表明,La2O3的咖入提高了Ni-Mo/γ/Al2O3催化剂的CO和CO2甲烷化活性,增加了催化剂中Ni的分散度,活性表面积及催化剂表面Ni原子的浓度,降低了电子结合能。 相似文献
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报道了用脉冲反应研究Ni/Al2O3催化剂上CH4/CO2重整反应的结果。脉冲反应显示,在还原的Ni/Al2O3催化剂上,CH4在673K就开始发生分解,并有C2H6、C2H4生成,1023K下,CH4几乎完全分解,单纯的CO2则很难在还原的催化剂上发生反应,在973K以上的高温下才会有少量C胜成CO.CHCO2的脉冲反应表明,当CH4在较低温度下开始分解时,CO2也会发生分解,并生成CO。脉冲反 相似文献
10.
CuO/CeO2和CuO/Al2O3催化剂的催化性能 总被引:13,自引:0,他引:13
本文以CO氧化为模式反应考察了CeO2和Al2O3负载氧化铜催化剂的氧化活性,运用XRD和TPR技术研究了催化剂的还原性能和物相结构,结果表明:载体性质对负载CuO催化剂的CO氧化活性有很大影响,CuO/CeO2催化剂活性明显高于CuO/Al2O3催化剂.催化剂的还原特性随载体不同而不同.同时发现,热处理对催化剂铜物种的存在形式,晶粒大小、还原特性及其催化活性有明显影响,CuO/Al2O3催化剂活性下降的主要因素是生成了活性较低的CuAl2O4相,而CuO/CeO2催化剂活性下降是由于CuO和CeO2发生烧结,晶粒变大 相似文献
11.
添加碱金属对甲烷与空气制合成气的催化剂性能的影响 总被引:3,自引:1,他引:3
考察了添加在镍基催化剂中的碱金属助剂 ,对甲烷与空气制合成气的催化反应性能的影响 ;并用 TPO、TPR、CO2 程序升温脱附 (TPD)、XPS及 CO脉冲色谱技术 ,对催化剂进行了表征 .实验表明 ,碱金属助剂对降低催化剂结炭有一定的作用 ,催化剂的抗积炭性能为 Ni- K2 O/Ca O- Al2 O3>Ni- L i2 O/Ca O- Al2 O3>Ni- Na2 O/Ca O-Al2 O3>Ni/Ca O- Al2 O3.在实验中发现 ,碱金属的添加 ,可使催化剂的 Ni比表面积变小、吸附 CO2 的能力增强 ,且结合能可发生不同程度的改变 .从而解释了碱土金属助剂对催化剂活性和抗积炭性的影响 .实验显示 ,Ni-L i2 O/Ca O- Al2 O3具有较好的活性和抗积炭性能 相似文献
12.
In the reaction of catalytic oxidation of CH4,CO2 with O2 to synthesis gas, carbon-deposition is an important factor for deactivation. By adding different oxides to Ni/AI2O3 catalyst, its resistance to carbon-deposition was improved. The experimental results indicate that the order of resistance to carbon-deposition is as follows: Ni/CaO-AI2O3>Ni/MgO-AI2O3>Ni/ TiO2-AI2O3>Ni/CeO2-AI2O3>Ni/La2O3-AI2O3>Ni/Y2O3-AI2O3>Ni/Fe2O3-AI2O3>Ni/AI2O3. The catalysts were characterized by CO2-TPD, O2-TPD and XPS methods. Here the relation between the order of resistance to carbon-deposition and performance of catalyst is discussed. 相似文献
13.
载体对担载Ni催化剂甲烷与二氧化碳重整反应活性的影响 总被引:7,自引:2,他引:5
制备了 Zr O2 、Mg O改性的 Al2 O3、Ti O2 复合载体 ,并应用 X-射线粉末衍射 (XRD)、比表面积测定、扫描电镜 (SEM)等手段进行了表征 .结果表明 ,这些氧化物在 Al2 O3上的晶粒尺寸小、比表面积大 ,分散较好 ,而在Ti O2 上的分散性较差 .对经 10 73K焙烧的 Mg O/ Ti O2 ,还发现部分 Ti O2 载体由锐钛矿变为金红石 ,同时生成Mg Ti O3 新相 .考察了载体对 Ni催化剂的 CH4与 CO2 重整反应活性的影响 ,其次序为 :Mg O/ Al2 O3>Zr O2 /Al2 O3>Al2 O3>Mg O >Zr O2 >Ti O2 >Mg O/ Ti O2 . Ti O2 及 Mg O/ Ti O2 担载 Ni催化剂的低活性可能与 Ti O2 本身的还原性有关 相似文献
14.
甲烷部分氧化制合成气Pt-Ni/Al~2O~3催化剂的研究 总被引:7,自引:0,他引:7
研究了Ni/Al~2O~3,Pt/Al~2O~3和一系列Pt-Ni/Al~2O~3催化剂对甲烷部分氧化制合成气的催化作用,发现Pt-Ni/Al~2O~3催化剂显示了比Ni/Al~2O~3和Pt/Al~2O~3更高的活性和稳定性。H~2-TPR,CO-TPD,CO~2-TPD,SEM,XPS和XRD等结果证明:Pt和Ni之间存在较强的相互作用,Pt和部分Ni形成固溶体合金并且Pt在催化剂表面富集。Pt和Ni之间的相互作用提高了催化剂的活性和稳定性,甲烷在Pt-Ni/Al~2O~3上的催化部分氧化具有不同于在Pt/Al~2O~3和Ni/Al~2O~3上的反应性能。 相似文献
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PROMOTING EFFECT OF RARE EARTH OXIDES ON Ni/Re_xO_y-Al_2O_3 CATALYST FOR PARTIAL OXIDATION OF METHANE TO SYNTHESIS GAS 下载免费PDF全文
IntroductionSynthesisgas(HZ CO)isproducedfrommethanemoshybysteamrefonningwhichsuffersfromlimitationssuchasveryhighenergyrequirements,complicatedequipmentandinstallations,highHZ/COproductratioandpoorselectivityforcarbonmonoxide.Recently,manyresearchershave… 相似文献
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钡改性的Ni/γ- Al2O3催化剂用于甲烷部分氧化的研究 总被引:5,自引:5,他引:5
800 ℃、80 000 h-1、CH4/O2/N2=14/7/79下比较了质量分数20%的Ni/γ- Al2O3和Ba改性的Ni/γ- Al2O3催化剂,用于甲烷部分氧化反应的活性和选择性。结果表明,Ba的添加提高了镍基催化剂的活性和稳定性。BET和XRD表明,Ba的加入有利于高温焙烧下抑制大颗粒的Ni Al2O4的形成,保持了高比例的活性镍组分,提高了催化剂催化活性。常压下,xCH4接近100%,sCO、sH2达到92.2%和98.1%,催化剂15 h内活性稍微下降。Ba的加入使Al2O3的晶型转化温度由800 ℃提高到900 ℃,提高了载体的稳定性。 相似文献
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用浸渍法制备了Ni/Al2O3和Zr-Ni/Al2O3催化剂,用于以过氧化氢为氧化剂的苯直接氧化胺化制苯胺反应,并对催化剂进行了程序升温还原、室温氧吸附和氢吸附及XRD表征,结果表明,我们所制的Ni基催化剂对苯胺的生成都有活性,加入Zr后,催化剂中Ni物种更分散,低温可还原物种增加,室温吸氧和吸氢能力都增强,反应活性和对目标产物的选择性增大,Zr一方面使Ni物种进一步分散,增大催化剂的吸氢量和表面可还原Ni物种,有利于C-H键的活化;同时Zr与Ni的相互作用,促进了低温可还原物种的生成,使催化剂室温吸氧量增大,有利于苯的氧化,这种Zr和Ni的协同作用提高了催化剂的活性和选择性,催化剂的制备方法影响Zr与Ni的协同作用,使含Zr的两个催化剂的活性和选择性显示出差异。 相似文献
18.
llltcractlOllIntroductionNaturalgas.oft"hichthemajorconstituentismethane.hasbeenusedtoproduces'.nthcsisgasonalargeindustrialscaleforseveraldecades-mostl}'insteamreformingreaction(SR)t'.hichsuffersfromthedisadvantageofhighHZ/COratio(>4-whichis11otsuitablef… 相似文献
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碱性助剂的添加对Ni/CaO-Al2O3催化剂性能的影响 总被引:8,自引:1,他引:7
在CH4、 CO2和O2制合成气的反应中, 通过在Ni/CaO-Al2O3催化剂中添加碱性助剂K2O、 MgO和La2O3, 使催化剂的性能得到了改善. 实验结果表明, MgO和La2O3助剂的添加, 有利于提高催化剂的活性;添加K2O, 却相反. 测得催化剂上积炭量的顺序为: Ni-La2O3/CaO-Al2O3相似文献
20.
SU Bao-Lian* GUO Shen-DuChengdu Institute of Organic Chemistry Acaderma Siiaca Chengdu Sichuan 《天然气化学杂志》1995,(2)
The Catalytic performances for methane steam reforming reaction ofNi/Al_2O_3(commercial), Ni/Al_2O_3 (developed surface )and Ni/Al_2O_3-R_xO_y (R israre earth oxide) Catalysts were investigated by means of X-ray diffraction,TG, SEM/ X-ray analysis, pulse gas chromatography,BET and Mercuryporsiniter techniques. The distribution of rear earth oxides on the supports,themetal-support (additives) interaction and the influence of rare earth oxideadditives on the dispersion of active components,catulytic activities,variationof nickel crystallites size,CO chemisorption,formation of NiAl_2O_4 as well asthe reducibility of the catalysts were examined.The presence of rare earthoxides in the Ni/Al_2O_3 (developed surface) results in great improvement ofstubility through suppressing the growth of Ni crystallites,the oxidation of themetallic Ni and the formation of NiAl_2O_4. The effect of heavy rare earth oxidesis more distinct than that of the light ones.Strong metal support interaction(SMSI) exists in Ni/Al_2O_3- R 相似文献