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甲烷部分氧化制合成气 总被引:12,自引:0,他引:12
对镍铜甲烷部分氧化催化剂的制备化学研究表明,在Al2O3、SiO2、mgO、TiO2、Y型分子筛等载体中,具有较好氢溢流功能的Al2O3所担载的镍铜催化剂,有最佳的反应性能、载体的产物溢物功能对反应中合成气的生成是有利的,对NiO-CuO-Al2O3催化剂,组分Cu的最佳含量是Cu/Al=0.2/4(原子比),Ni/Al(原子比)在1/4-1.5/4范围内催化剂均保持最佳的反应性能,此时,甲烷转化 相似文献
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主要用第四周期金属元素的氧化物与Al2O3的复合氧化物催化剂上甲烷氧化的结果证实了催化剂设计中的预测:(1)催化剂首先应能解离活化甲烷,(2)催化剂要能较快地活化O2分子.只有同时满足这两个条件,催化剂才可能有较好的甲烷部分氧化活性.第四周期元素中只有镍具有这样的性质.Cu,Mn,Cr,La,Ca,Zn等氧化物的添加可明显提高Ni-Al2O3催化剂的甲烷部分氧化性能,其中Cu的助催化性能最好.催化剂NiO-CuO-Al2O3,NiO-MnO-Al2O3,NiO-Cr2O3-Al2O3的反应活性和选择性顺序,与金属Cu,Mn,Cr上CO和H2脱附的顺序是一致的 相似文献
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Ni/Al2O3上甲烷二氧化碳氧气转化制备合成气的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
在固定床流动反应装置上,从活性组分的负载量,载体的焙烧温度、反应温度,空速等几个方面考察了Ni/Al2O3催化剂对CH4-CO2-O2转化制备合成气的催化活性,发现采用1100℃焙烧的γ-Al2O3载体制备的镍负载量为9.17w%的Ni/Al2O3催化剂。 相似文献
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CH4,CO2和O2制合成气反应中载体对Ni催化剂抗氧化性能的影响 总被引:7,自引:0,他引:7
在CH4、CO2 催化氧化制合成气反应中, Ni/Al2O3 催化剂在高温下生成NiAl2O4 尖晶石,是导致催化剂失活的一个重要因素. 通过向载体(Al2O3)中添加各种氧化物, 使得催化剂的抗氧化性能得到改善. 并运用TPR、XRD对催化剂进行表征, 发现催化剂的抗氧化性顺序为: Ni/CaO-Al2O3 > Ni/MgO-Al2O3 > Ni/CeO2-Al2O3 > Ni/La2O3-Al2O3 > Ni/Y2O3-Al2O3 > Ni/TiO2-Al2O3> Ni/Al2O3> Ni/Fe2O3-Al2O3. 相似文献
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利用电场作用通过交流和直流等离子体在低温、常压和低功率下催化反应将甲烷直接转化为碳二烃(乙烷、乙烯、乙炔)。考察了在对称电场作用下催化剂的催化性能。实验结果表明,在交流电场作用下,碳二烃选择性差别不大;甲烷转化率的大小顺序为: MnO_2/Al2O3>Ni/Al2O3>MoO_3/Al2O3>Al2O3>Ni/Al2O3>MoO_3/Al2O3>Ni/NaY>Pd/ZSM-5>Ni/H4Mg2Si3O4>Ni/ZSM-5>Co/ZSM-5>无催化剂:在直流电场作用下,碳二烃选择性差别也不大(除Ni/NaY外),甲烷转化率的大小顺序为: Ni/A12O3>Ni/H4Mg2Si3O4>Ni/ZSM-5>Co/ZSM-5>MnO2/A12O3>MoO3/A12O3>Ni/NaY>无催化剂>Pd/ZSM-5。 相似文献
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甲烷/二氧化碳重整反应催化剂的制备及反应性能研究 总被引:9,自引:1,他引:9
采用浸渍法制备载镍CH4/CO2重整反应催化剂,应用ICP,BET,EPMA,SEM,TEM,XPS等手段考察了焙烧温度,浸渍液酸度,助剂等制备条件对催化剂结构及反应性能的影响。结果表明,低温热处理制备的Ni/γ-Al2O3催化剂具有较高的CH4/CO2重整反应活性.经酸或强碱溶液中制备的催化剂尽管活性分布及孔结构等均扔所不同,但二者的反应活性都很高; 相似文献
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甲烷在Ni/TiO_2催化剂表面的活化 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了Ni/TiO2催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性,实验表明,以TiO2为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性,尤其对H2的选择性较高,对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性.采用脉冲-质谱在线分析等技术,在无气相氧条件下向Ni/TiO2催化剂脉冲CH4,发现甲烷在催化剂表面的活化(转化)及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关.CH4与Ni/TiO2催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象,可能是这种溢流效应使得N/TiO2催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能. 相似文献
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Ni系列催化剂上甲烷直接氧化制合成气 总被引:20,自引:3,他引:20
采用固定床流动反应装置,考察负载型Ni系列催化剂在甲烷直接氧化制合成气反应上的催化活性.空速为5.0×105h-1,CH4/O2=2条件下,不同Ni含量的催化剂中,15%Ni/Al2O3活性较好.利用TPD和XRD技术将催化剂引发温度与催化剂组成进行关联,并在700℃下考察空速对催化性能的影响.随着空速的增加,CH4的转化率增加,7.0×105h-1时达到最大,与此同时,CO的选择性一直增加.实验结果说明在非平衡体系中,CO和H2是由CH4直接转化而来,CO2是CO深度氧化的产物,在此基础上对催化剂过程的机理作了初步的探讨. 相似文献
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以沥青中间相为原料,氢氧化钾直接活化,获得了比表面达2363m ̄2/g的超高比表面炭分子筛(CMS)。分别以CMS、SiO_2、活性炭和θ-Al_2O_3为担体,制备了负载钼催化剂,并研究其加压甲烷化反应性能,发现活性依下面顺序增加:θ-Al_2O_3<SiO_2<活性炭(AC)<CMS。还分别以钼酸铵和磷钼酸(HPMo)为前驱体,制备了CMS负载钼催化剂,并考察了其煤气甲烷化活性,发现不同的催化剂前驱体对催化剂反应活性影响很大。根据产物中CH_4/CO_2的变化,推测CO在钼催化剂上的甲烷化反应包括如下两个步骤:(1)3H_2+CO→CH_4+H_2O,(2)CO+H_2O→CO_2+H_2。 相似文献
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稀土氧化物对Ni/α—Al2O3催化甲烷部分氧化制合成气反应的影响 总被引:12,自引:3,他引:12
研究了稀土金属氧化物(La2O3,CeO2,Pr6O11和Nd2O3)对Ni/α-Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应的影响.X光粉末衍射和活性考察结果表明,稀土氧化物使Ni/α-Al2O3催化剂的稳定性有显著提高.稀土氧化物与活性组份Ni之间的相互作用抑制了催化剂表面Ni晶粒的生长和迁移,由于这种作用也抑制了催化剂表面积炭的生成.在实验中还发现CeO2容易进行Ce3+Ce4+氧化还原反应而对反应具有催化活性. 相似文献
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采用脉冲色谱技术、XRD、TPR和XPS等方法研究了在天然气二氧化碳转化制合成气反应中催化剂的抗积炭性能。实验结果表明,在N Al2O3催化剂中添加CeO2和MgO助剂(催化剂记为Ni/ARM)能有效抑制甲烷脱氢反应,提高二氧化碳消炭能力,增加催化剂的抗积炭性能。其主要原因是,添加CeO2和MgO助剂增加了活性组分镍的分散度,加强了活性组分和载体的相互作用。改性后的Ni/ARM催化剂在1023K、二氧化碳/天然气/氧气比为2.4/0.1以及1123K、二氧化碳/天然气/氧气比为1.4/1/0.05的条件下反应800小时后活性不降低,产物中合成气(CO+H2)摩尔百分含量始终保持在94-96%左右。说明该催化剂具有较高的活性、选择性和抗积炭性。 相似文献
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报道了用脉冲反应研究Ni/Al2O3催化剂上CH4/CO2重整反应的结果。脉冲反应显示,在还原的Ni/Al2O3催化剂上,CH4在673K就开始发生分解,并有C2H6、C2H4生成,1023K下,CH4几乎完全分解,单纯的CO2则很难在还原的催化剂上发生反应,在973K以上的高温下才会有少量C胜成CO.CHCO2的脉冲反应表明,当CH4在较低温度下开始分解时,CO2也会发生分解,并生成CO。脉冲反 相似文献
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考察了添加在镍基催化剂中的碱金属助剂对甲烷与空气制合成气的催化反应性能的影响。并用TPO、TPR、CO_2程序升温脱附(TPD)、XPS及CO脉冲色谱对催化剂进行了表征。实验结果表明,碱金属助剂对降低催化剂结炭有一定作用;催化剂抗积炭顺序为; Ni-K2O/CaO/Al2O3>Ni-Li2O/CaO-Al2O3>Ni-Na2O/CaO-Al2O3>Ni/CaO/Al2O3。在实验中,我们发现碱金属的添加使催化剂的Ni晶粒变大和吸附CO_2的能力增强,结合能发生不同程度的变化。这些实验结果从不同方面解释了碱金属助剂对催化剂活性和抗积炭性的影响。实验结果表明Ni-Li2O/CaO-Al2O3具有较好的活性和抗积炭性。 相似文献
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水滑石焙烧产物Mg(Al)O为载体的Pt催化剂的正己烷临氢反应性能 总被引:1,自引:1,他引:1
制备了以水滑石焙烧产物-Mg-Al复合氧化物为载体的Pt催化剂,并考察了它在氢存在下的烃类转化反应性能,表明此类催化剂具有比一般的Pt/Al2O3更好的正己烷脱氢环化和异构化反应活性和选择性,更低的氢解反应活性。分别制备了以H2PtCl6、Pt(NH3)4(OH)2和Pt(NH3)4Cl2为浸渍剂的催化剂,其中以用Pt(NH3)4Cl2和Pt(NH3)4(OH)2制备的催化剂的脱氢环化反应和异构化 相似文献
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锰基催化剂上CO2加氢反应性能的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了Mn基催化上CO2的加氢反应性能,结果表明:CO2活化吸附量的增加有利于CO2转化率的提高。Mn具有较好的CO2加氢生成CO的催化活性,CuO,Fe2O3的ZnO的加入使催化剂活性得到进一步的提高;NiO的加入增加了催化剂的H2活化吸附量,从而使催化剂对CH4的选择性得到提高,同时使CO2的转化率与Ni/γ-Al2O3相比略有下降。 相似文献
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采用TG、XRD、SEM、EDAX和脉冲色谱技术,研究了Ni/Al2O3和Ni/ARM催化剂的甲烷脱氢积炭反应特征。结果指出,甲烷脱氢反应的积炭行为与催化剂上镍的分散状态有关。Ni-2催化剂上Ni的分散度小,晶粒大,甲烷脱氢形成的炭丝较长,主要以石墨型炭游离存在:而Ni/ARM催化剂上Ni的分散度大,镍晶粒小,甲烷脱氢形成的炭丝较短,主要覆盖在催化剂活性中心表面。甲烷脱氢主要产生无定型炭和石墨型炭,其中无定型炭可以被CO2部分消除。在催化剂制备时,通过提高镍在催化剂表面的分散度,减小镍的晶粒大小,不仅可以提高催化剂的活性,而且可以提高CO2对积炭的消炭性能。 相似文献