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在不同投料比(SiO2/Al2O3=13.8,19及21)条件下,合成了三种Ω型分子筛原粉.对投料比为13.8的原粉样品进行了四种不同方式的脱铝处理,即水热、SiCl4、EDTA和(NH4)2SiF6处理,而形成了系列脱铝Ω型分子筛样品.对原粉及其脱铝样品进行了29Si和27AlMASNMR测试,确定出样品骨架硅铝比和铝在两种晶体学不等价T位上的占据比率,以探索四种脱铝方法的效果.实验结果与分析表明:在所有样品中,铝原子的占据具有择优B位的倾向;且铝在TA与TB位上的占据比率与合成条件有关;四种处理方式对Ω型分子筛的脱铝效果不尽相同. 相似文献
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载铂铝交联蒙脱土的烷烃芳构化特性──Ⅰ.载铂铝交联蒙脱土对烷烃的择形芳构化作用 总被引:1,自引:0,他引:1
对比考察了Pt/KL沸石,Pt/Al2O3和载铂铝交联蒙脱土(Pt/Al-CLM)催化剂对不同碳原子数烷烃的芳构化特性.脉冲微反的评价结果表明:Pt/Al-CLM比Pt/Al2O3和Pt/KL具有较高的转化n-C8,n-C9为其对应芳烃的选择性,在转化n-C8时,产物中的间、对位二甲苯收率很高,而转化n-C9时有高的正丙苯收率.采用129Xe-NMR、XRD和孔分布测定考察了Pt/Al-CLM和Pt/KL、Pt/Al2O3之间孔结构的差异.结果表明:由于n-C8,n-C9在反应过程中其过渡态的极限尺寸与Pt/Al-CLM0.9nm左右的层间域相匹配,因而它对n-C8,n-C9具有择形芳构化作用. 相似文献
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使用固体高分辨^27Al MASNMR技术研究了改良HZSM-5分子筛在不同预处理条件及催化反应与再生时结构热稳定性。结果表明,预处理条件对HZSM-5骨架的热稳定性有着明显影响。骨架脱顺序为:水热处理>热处理;GaHZSM-5>HZSM-5HZSM-5>>ZnHZSM-5。水热处理样品HZSM-5,GaHZSM-5在反应后非骨架铝重新迁入了沸石骨架,即存在“反应补铝”效应。 相似文献
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α—蒎烯阳离子聚合的二聚体研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了α-蒎烯阳离子聚合反应中二聚体的形成及其结构。结果表明,活性中心为H^+的AlCl3,CF3SO3H催化体系引发α-蒎烯聚合,产物中二聚体含量较高(27 ̄63%);而在引发活性中心为金属正离子的AlCl3/SbCl3复合体系的产物中,二聚体含量很低( ̄5%)。用制备GPC对二聚不同进行分离,进而用^13C-NMR、^1H-NMR进行结构分析,提出了5种主要二聚体的分子结构。不同催化体系导致相 相似文献
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采用不同的脱铝方法得到Si/Al比为15~112的丝光沸石,用IR方法测定了样品的脱铝空穴含量,并考察样品的热稳定性和疏水性,实验结果表明,脱铝后形成的大量末端硅羟基仍有亲水性,因而单纯酸脱铝疏水化效果有限,用水蒸汽处理或(NH4)2SiF6补硅的方法使沸石表面硅羟基转变成≡Si-O-Si≡键,能显著地提高沸石疏水性。 相似文献
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IntroductionTheuseoflarge-PorezeolitessuchasXandYforcarelyzingtheesterificationhasbeenearlysuggestedbyBergklllandnorelationshipbetweentheactivityandsubdueaciditywasobserved.ItalianPatent[2]reportedthatdecationizedYzeolitesareveryactiveandselectivecatalyst… 相似文献
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Effects of Calcination Temperature on the Acidity and Catalytic Performances of HZSM-5 Zeolite Catalysts for the Catalytic Cracking of n-Butane 下载免费PDF全文
The acidic modulations of a series of HZSM-5 catalysts were successfully made by calcination at different treatment temperatures, i.e. 500, 600, 650, 700 and 800 ℃, respectively. The results indicated that the total acid amounts, their density and the amount of B-type acid of HZSM-5 catalysts rapidly decreased, while the amounts of L-type acid had almost no change and thus the ratio of L/B was obviously enhanced with the increase of calcination temperature (excluding 800 ℃). The catalytic performances of modified HZSM-5 catalysts for the cracking of n-butane were also investigated. The main properties of these catalysts were characterized by means of XRD, N2 adsorption at low temperature, NH3-TPD, FTIR of pyridine adsorption and BET surface area measurements. The results showed that HZSM-5 zeolite pretreated at 800 ℃ had very low catalytic activity for n-butane cracking. In the calcination temperature range of 500-700 ℃, the total selectivity to olefins, propylene and butene were increased with the increase of calcination temperature, while, the selectivity for arene decreased with the calcination temperature.The HZSM-5 zeolite calcined at 700 ℃ produced light olefins with high yield, at the reaction temperature of 650 ℃ the yields of total olefins and ethylene were 52.8% and 29.4%, respectively. Besides, the more important role is that high calcination temperature treatment improved the duration stability of HZSM-5zeolites. The effect of calcination temperature on the physico-chemical properties and catalytic performance of HZSM-5 for cracking of n-butane was explored. It was found that the calcination temperature had large effects on the surface area, crystallinity and acid properties of HZSM-5 catalyst, which further affected the catalytic performance for n-butane cracking. 相似文献
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表面强酸分布——影响HZSM-5沸石对位选择性的主要因素 总被引:2,自引:0,他引:2
考察了交换剂和改性处理对HZSM-5沸石在甲苯乙基化反应中对位选择性的影响,检测了反应初级产物的组成,用原位TPD法研究了沸石表面酸中心的催化性质。结果表明,孔径和酸性分布都是影响沸石对位选择性的重要因素,但是表面酸性的调变对提高HZSM-5沸石的对位选择性更为重要。对-甲乙苯是甲苯乙基化反应的初级产物,在表面异构化反应后生成间-甲乙苯。烷基化和异构化两种反应活性中心在酸强度上的差异很小,仅仅是所处位置不同。由于改性处理同时抑制了这两类活性中心,使HZSM-5沸石在甲苯乙基化反应中的对位选择性上升而活性下降,表现出反向变化关系。 相似文献
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采用负压沉积沉淀法制备了纳米Au/HZSM-5催化剂前体,研究了深床焙烧和等离子体焙烧两种方法,以及焙烧温度和焙烧气氛对催化剂中纳米金粒径和催化性能的影响,并采用ICP、TEM、XRD、UV-vis、XPS等表征方法对催化剂金粒子进行了物化性能表征,采用合成气羰基化制乙酸甲酯反应表征催化性能。结果表明,不同焙烧方法和不同焙烧温度及气氛对负载型纳米Au/HZSM-5催化剂中金粒径、形貌、物化性质和催化性能有明显影响。其中,以等离子体焙烧方法在500℃氮气气氛下制备的纳米1.86%Au/HZSM-5催化剂中的金粒径最小,为2-5 nm。用于催化合成气羰基化制乙酸甲酯反应,原料中CO的转化率为67%,乙酸甲酯选择性可达78%。 相似文献
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HZSM-5分子筛焙烧脱铝的27Al MQMAS NMR研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用29Si、27Al魔角旋转固体核磁共振(MAS NMR)结合二维多量子魔角旋转(2D MQMAS)技术对焙烧脱铝的HZSM-5分子筛中铝的配位状态进行了研究.结果表明,HZSM-5分子筛经焙烧后,在化学位移(δ)45处出现一宽峰信号,其主要来自扭曲四配位铝.通过二维三量子铝谱计算出扭曲四配位铝的四极作用常数约为5.2 MHz.对700和750 ℃焙烧样品的铝谱进行分峰拟合,发现在δ 30处又出现一个小峰,归属为非骨架五配位铝.同时,在750 ℃焙烧样品的二维多量子铝谱中直接观察到非骨架五配位铝的信号.焙烧温度低于700 ℃,脱铝不明显;高于700 ℃,引起分子筛骨架的显著脱铝.焙烧还造成部分骨架铝的信号变得“不可观测”. 相似文献
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磷改性HZSM-5分子筛的制备及其在合成气一步法制二甲醚反应中的应用 总被引:5,自引:0,他引:5
以磷酸为前驱体,采用浸渍法制备了一系列不同P2O5含量(分别为5%, 10%和15%)的磷改性HZSM-5分子筛(P2O5/HZSM-5), 并采用氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱法研究了其酸性. 结果表明,随着P2O5含量的增大, P2O5/HZSM-5样品的酸量尤其是强Brnsted酸位的酸量逐渐减少. 以上述P2O5/HZSM-5分子筛为甲醇脱水催化剂与工业甲醇合成催化剂(Cu-ZnO-Al2O3)组成双功能催化剂,在连续流动加压固定床反应器上考察了其对合成气一步法制二甲醚反应的催化性能. 结果表明,以适量磷(10%P2O5)改性的HZSM-5分子筛作为甲醇脱水催化剂,可使产物中二氧化碳和烃类副产物的选择性分别由改性前的43.3%和3.0%下降至低于33%和0.1%, 从而使二甲醚的选择性由49.7%提高到63%以上. 当P2O5/HZSM-5中的磷含量(15%P2O5)过高时,产物中甲醇的选择性高达30%以上,表明反应所生成的中间产物甲醇无法有效地转化,从而使二甲醚的选择性和一氧化碳的转化率均大大降低. 相似文献
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利用XRD,IR,MAS-NMR,TEM,XPS和SIMs等方法研究了经不同浓度NH_4F浸渍后的HZSM-5分子筛结构和表面性质的变化,并用NH_3-TPD和吡啶吸附的IR光谱研究了分子筛表面酸性的变化。发现NH_4F对HZSM-5分子筛有脱铝和脱硅作用,并有羟基氟化铝微晶生成。经改性后的HZSM-5表面富铝,F以取代O或OH的形式与分子筛中的Si或Al结合。NH_4F使HZSM-5总酸量减少,酸性减弱,B酸比例增加。经改性后,HZSM-5分子筛对甲苯歧化反应的催化性能将得到改善,乙苯-乙醇烷基化反应稳定性和二乙苯收率得到提高。 相似文献
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碳四烃在改性HZSM-5分子筛上芳构化研究 总被引:8,自引:0,他引:8
研究了炼厂混合C_4烃在Zn、Ga、Cr、La改性的HZSM-5分子筛催化剂上的芳构化反应,采用TPD和IR测定了催化剂的表面酸性质。结果表明,用Zn(3%)和Zn(2%)Ga(1%)改性的HZSM-5分子筛具有较好的芳构化性能;各改性HZSM-5分子筛催化剂芳构化性能变化与表面酸性有关,总酸量下降,芳构化活性下降,强B酸中心减少,深度裂解反应减少;Zn的单组分和双组分改性的HZSM-5分子筛催化剂芳构化活性的增高与表面强L酸浓度增加和吡啶吸附IR谱中的1615cm~(-1)吸收峰出现有关。 相似文献