Pt/γ-Al2O3/CexZr1-xO2催化剂低温催化燃烧去除饮食油烟

以CexZr1-xO2固溶体做载体,制备了系列Pt/γ-Al2O3/CexZr1-xO2催化剂(x=1,0.75,0.5,0.25,0).应用Brunauer-Emmet-Teller(BET)比表面积分析、X射线衍射(XRD)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行相关表征,并系统研究了催化剂在饮食油烟催化燃烧中的催化活性.BET结果表叫催化剂的比表面积随Ce/Zr摩尔比的减小而减小.XRD结果表明贵金属Pt很好地分散在氧化铝和CexZr1-xO2固溶体上.H2-TPR结果发现催化剂Pt/γ-Al2O3/Ce0.5Zr0.5O2的还原峰面积最大且氧离子的流动性最好.催化活性研究结果表明Pt负载在CexZr1-xO2固溶体上有利于油烟的催化燃烧,降低了反应温度.随着CexZr1-xO2固溶体中Ce/Zr摩尔比的变化,催化剂的活性顺序为Pt/γ-Al2O3/Ce0.5Zr0.5O2＞Pt/γ-Al2O3/Ce0.25Zr0.75O2＞Pt/γ-Al2O3/Ce0.75Zr0.25O2＞Pt/γ-Al2O3/CeO2＞Pt/γ-Al2O3/ZrO2.     

Pt/γ-Al2O3/CexZr1-xO2催化剂低温催化燃烧去除饮食油烟

以CexZr1-xO2固溶体做载体, 制备了系列Pt/γ-Al2O3/CexZr1-xO2催化剂(x=1, 0.75, 0.5, 0.25, 0). 应用Brunauer-Emmet-Teller (BET)比表面积分析、X射线衍射(XRD)和H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行相关表征, 并系统研究了催化剂在饮食油烟催化燃烧中的催化活性. BET结果表明催化剂的比表面积随Ce/Zr摩尔比的减小而减小. XRD结果表明贵金属Pt很好地分散在氧化铝和CexZr1-xO2固溶体上. H2-TPR结果发现催化剂Pt/γ-Al2O3/Ce0.5Zr0.5O2的还原峰面积最大且氧离子的流动性最好. 催化活性研究结果表明Pt负载在CexZr1-xO2固溶体上有利于油烟的催化燃烧, 降低了反应温度. 随着CexZr1-xO2固溶体中Ce/Zr摩尔比的变化, 催化剂的活性顺序为Pt/γ-Al2O3/Ce0.5Zr0.5O2>Pt/γ-Al2O3/Ce0.25Zr0.75O2>Pt/γ-Al2O3/Ce0.75Zr0.25O2>Pt/γ-Al2O3/CeO2>Pt/γ-Al2O3/ZrO2.     

Low Temperature Catalytic Combustion of Ethanol over Pt/γ-Al_2O_3/Ce_xZr_(1-x)O_2 Honeycomb Catalysts

It has been found that the catalytic activity toward the decomposition of ethanol in a fix bed reactor can be greatly improved by loading Pt on the surface of CexZr1-xO2. In this study, we have investigated the effects of different x of Pt/γ-Al2O3/CexZr1-xO2 on the catalytic activity of catalysts. The prepared catalysts were characterized by BET, XRD, and TPR. The BET surface areas of the catalysts decreased with x decreasing. XRD results reveal that deposited Pt dispersed on the CexZr1-xO2 and γ-Al2O3 matrix. The order of catalytic activities is Pt/y-Al2O3/Ce0.5Zr0.5O2＞Pt/γ-Al2O3/Ce0.25Zr0.75O2＞Pt/γ-Al2O2/Ce0.75Zr0.25O2＞Pt/y-Al2O3/CeO2＞Pt/γ-Al2O3/ZrO2. Among the catalysts, the reduction peak area of Pt/γ-Al2O3/Ce0.5Zr0.5O2 is the largest and the oxygen mobility is noticeably pro-moted, which is in good harmony with the catalytic activity. Incorporation of ZrO2 into the CeO2 lattice considerably decreases the destruction temperature for ethanol. Based on these observations, the mechanistic role of oxygen mo-bility in the oxidation reaction has been suggested.     

整体式Pt/γ-Al2O3/Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2催化剂低温催化燃烧饮食油烟

 采用固定床反应器评价了整体式催化剂 Pt/γ-Al2O3/Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 去除饮食油烟的催化性能. 制备了一系列不同 Mn 含量的 Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 储氧材料, 并考察了其作为载体对 Pt/γ-Al2O3/Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 催化剂活性的影响. 应用 X 射线衍射 (XRD)、N2 物理吸附和 H2 程序升温还原 (H2-TPR) 等手段对催化剂进行了表征. XRD 结果表明, 贵金属 Pt 很好地分散在载体 γ-Al2O3 和 Ce0.5-xZr0.5-xMn2xO2 上. N2 物理吸附和 H2-TPR 研究结果与催化剂活性测试能很好吻合. 催化剂的活性顺序为 x = 0.10 > x = 0.15 > x = 0.05 > x = 0 > x = 0.20, Pt/γ-Al2O3/Ce0.4Zr0.4Mn0.2O2 催化剂活性最好, 油烟完全转化温度仅为 495 K.     

Ni-La/CexZr1-xO2对甲烷部分氧化/CH4-CO2重整耦合制合成气的催化剂制备及反应性能

通过共沉淀法制备铈锆固溶体作为载体,采用等体积、分步浸渍的方法制备了一系列10% Ni-3% La/CexZr1-xO2（X=0、0.16、0.5、0.75、1）催化剂,并将其应用到甲烷部分氧化和甲烷二氧化碳重整耦合制合成气的反应中。对不同Ce/Zr比的催化剂性能展开研究,采用XRD、H2-TPR、SEM手段对载体及催化剂进行了表征。结果表明,铈锆固溶体的形成不仅提高了催化剂表面活性组分的分散度,使催化剂表面NiO晶粒尺寸从26.5 nm减到13.7 nm;而且能够加强活性组分与载体之间的相互作用,提高催化剂的热稳定性能;随着Ce/Zr比的增加,催化剂的转化率、选择性及稳定性随之增强,其关系为：Ni-La/Ce0.75Zr0.25O2 > Ni-La/Ce0.5Zr0.5O2 > Ni-La/Ce0.16Zr0.84O2。     

Ir/CexZr1-xO2/Al2O3/FeCrAl高温甲醇水蒸气重整催化剂的研究

对Ir/CexZr1-xO2/Al2O3/FeCrAl催化剂的制备及其在高温甲醇水蒸气重整中的应用进行了研究.通过XRD,SEM,TPR等表征对FeCrAl箔片、 CexZr1-xO2/Al2O3/FeCrAl样品及CexZr1-xO2粉体进行了分析;比较了以FeCrAl合金和陶瓷蜂窝为载体的高温水蒸气重整催化剂的性能; 针对CexZr1-xO2涂层中Ce/Zr比例对催化剂性能的影响进行了研究.在100 h寿命评价中,Ir/Ce0.8Zr0.2O2/Al2O3/FeCrAl催化剂显示出了较好的催化活性和稳定性.     

CuO/Ce0.5Zr0.5O2的结构特征及催化性能表征

以硝酸铈和硝酸锆为原料,采用共沉淀法制备了不同摩尔比(X=0,0.1,0～1.0)的CexZr1-xO2样品.并以Ce0.5Zr0.5O2为载体,采用浸渍法负载不同含量的CuO,用色谱流动法考察其对CO的氧化活性.并用XRD,TPR和BET等技术对CuO/Ce0.5Zr0.5O2各样品进行了表征,结果表明,当CuO负载量为10.0%时,催化剂CO的氧化活性最高;XRD测定表明催化剂氧化活性的高低与铜物种在Ce0.5Zr0.5O2上的分散状态有关;TPR结果亦显示活性的高低与Ce0.5Zr0.5O2上分散较好的铜物种的α还原峰及分散较差的γ还原峰的峰温及形状有关.     

Ce0.5Zr0.5O2修饰的Ni/SiC、Fe/SiC和Co/SiC催化燃烧甲烷性能

以铈锆固溶体(Ce0.5Zr0.5O2)修饰的高比表面积SiC为载体,采用两步浸渍法制备了Ni、Fe和Co基催化剂,研究了其在煤层气催化燃烧脱氧中的催化活性和稳定性.利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、比表面积(BET)、热重分析(TGA)和H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征.分析结果表明,Ni、Fe和Co部分进入Ce0.5Zr0.5O2固溶体晶格内部,导致催化剂体相形成更多的缺陷;同时Ce0.5Zr0.5O2固溶体有助于加速金属氧化物和金属之间氧化还原过程的进行,促进了氧吸附、传输和对甲烷的活化.另外,SiC和Ce0.5Zr0.5O2固熔体良好的抗积碳性能,有效避免了催化剂在富甲烷反应气氛中因积碳而失活,从而使三种催化剂均具有优良的催化燃烧脱氧活性和稳定性.其中,Co/Ce0.5Zr0.5O2/SiC活性最高,可在320℃活化催化甲烷,并在410℃实现完全脱氧.     

Pd/CexZr1-xO2/SiO2催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能的研究

采用浸渍法制备了Pd质量分数为0.1%~1.0%的Pd/SiO2和Pd/5%CexZr1-xO2/SiO2（x0.0~1.0）系列催化剂，在微型固定床反应器上对催化剂的甲烷催化燃烧性能进行了评价，用XRD、H2-TPR等分析测试技术对催化剂的结构进行了表征。结果表明，Pd/SiO2和Pd/CexZr1-xO2/SiO2催化剂都具有较好的甲烷催化燃烧活性，CexZr1-xO2可以明显提高催化剂的催化活性，并且Ce和Zr的比值对催化剂催化活性也有显著的影响。XRD和TPR显示，Pd/CexZr1-xO2/SiO2催化剂中的CexZr1-xO2对PdO的分散性和还原性有较好的促进作用。     

Ce0.5Zr0.5O2修饰的Ni/SiC、Fe/SiC和Co/SiC催化燃烧甲烷性能

以铈锆固溶体(Ce0.5Zr0.5O2)修饰的高比表面积SiC为载体,采用两步浸渍法制备了Ni、Fe和Co基催化剂,研究了其在煤层气催化燃烧脱氧中的催化活性和稳定性.利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、比表面积(BET)、热重分析(TGA)和H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征.分析结果表明,Ni、Fe和Co部分进入Ce0.5Zr05O2固溶体晶格内部,导致催化剂体相形成更多的缺陷;同时Ce0.5Zr0.5O2固溶体有助于加速金属氧化物和金属之间氧化还原过程的进行,促进了氧吸附、传输和对甲烷的活化.另外,SiC和Ce0.5Zr0.5O2固熔体良好的抗积碳性能,有效避免了催化剂在富甲烷反应气氛中因积碳而失活,从而使三种催化剂均具有优良的催化燃烧脱氧活性和稳定性.其中,Co/Ce0.5zr0.5O2/SiC活性最高,可在320 ℃活化催化甲烷,并在410 ℃实现完全脱氧.     

Ce0.67Zr0.33O2对CH4燃烧催化剂Fe2O3/Al2O3的改性作用

固定n(Ce)/n(Zr)比为0.67/0.33,用共沉淀法制得一系列CeO2-ZrO2-Al2O3固溶体.采用这些固溶体作载体,以Fe2O3为活性组分,用浸渍法制备了一系列催化剂.BET结果显示,将适量Ce0.67Zr0.33O2引入到Al2O3载体中有助于催化剂保持较高的比表面积.TPR结果显示,载体中引入适量的Ce0.67Zr0.33O2可以改善催化剂的氧化还原性能.XRD结果表明,Fe2O3在CeO2-ZrO2-Al2O3载体上呈现出良好的分散状况,老化前后催化剂的晶相结构基本无明显变化.特别是当载体中m(Ce0.67Zr0.33O2)∶m(Al2O3)的值为1∶2时,Fe2O3/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂在甲烷催化燃烧中显示出最佳的催化性能和抗高温老化性能.     

Ce0.67Zr0.33O2对CH4燃烧催化剂Fe2O3/Al2O3的改性作用

固定n(Ce)/n(Zr)比为0.67/0.33, 用共沉淀法制得一系列CeO2-ZrO2-Al2O3固溶体. 采用这些固溶体作载体, 以Fe2O3为活性组分, 用浸渍法制备了一系列催化剂. BET结果显示, 将适量Ce0.67Zr0.33O2引入到Al2O3载体中有助于催化剂保持较高的比表面积. TPR结果显示, 载体中引入适量的Ce0.67Zr0.33O2可以改善催化剂的氧化还原性能. XRD结果表明, Fe2O3在CeO2-ZrO2-Al2O3载体上呈现出良好的分散状况, 老化前后催化剂的晶相结构基本无明显变化. 特别是当载体中m(Ce0.67Zr0.33O2)∶m(Al2O3)的值为1∶2时, Fe2O3/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂在甲烷催化燃烧中显示出最佳的催化性能和抗高温老化性能.     

介孔CexZr1-xO2的多元醇法合成及性能研究

采用多元醇法合成了介孔CexZr1-xO2(x=0.5～0.8)复合氧化物,并运用XRD,Raman,BET,FT-IR ,TG和H2-TPR等手段对复合氧化物进行了表征.结果表明,所制样品均为立方萤石结构的介孔铈锆固溶体复合氧化物,并具有较高的比表面积(133～181 m2·g-1)和较集中的孔径分布(3.7～7.7nm).CexZr1-xO2固溶体的晶体结构、比表面积、孔性能和还原性能均与Zr含量有关,随着zr含量的增加,样品的比表面积和孔体积增大,孔径和晶胞参数减小.     

Ir／CexZr1-xO2／A12O3／FeCrAl高温甲醇水蒸气重整催化剂的研究

对Ir／CexZr1-xO2／A12O3／FeCrAl催化剂的制备及其在高温甲醇水蒸气重整中的应用进行了研究。通过XRD,SEM,TPR等表征对FeCrAl箔片、CexZr1-xO2／Al2O3／FeCrAl样品及CexZr1-xO2粉体进行了分析;比较了以FeCrAl合金和陶瓷蜂窝为载体的高温水蒸气重整催化剂的性能;针对CexZr1-xO2涂层中Ce／Zr比例对催化剂性能的影响进行了研究。在100h寿命评价中,Ir／Ce0.8Zr0.2O2／A12O3／FeCrAl催化剂显示出了较好的催化活性和稳定性。     

Pt/Ce0.75Zr0.25O2的催化性能及其氧移动性的 18O 同位素交换表征

 采用浸渍法制备了Pt/Ce0.75Zr0.25O2催化剂,考察了催化剂对乙醇及CO的氧化活性,并采用 18O 同位素交换、乙醇程序升温表面反应(C2H5OH-TPSR)、一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)和程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了表征. 结果表明, Pt/Ce0.75Zr0.25O2催化剂表现出较高的乙醇和CO氧化活性,其催化活性随着Pt负载量的增加而提高. 当Pt负载量为3%时,活性最高. 继续增加Pt负载量,催化剂活性下降. C2H5OH-TPSR和CO-TPD结果表明,催化剂对乙醇或CO的氧化活性与从催化剂表面脱附出来的CO2量有对应关系, CO2脱附量越大,催化剂活性越高. 18O 同位素交换结果表明,表面氧交换能力与其氧化活性有一定对应关系,催化剂的表面氧交换能力越高,氧化活性越高.     

铈锆固溶体的表面碱性对催化剂中Pd烧结性能的影响

以尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了CexZr1-xO2(0≤x≤1)固溶体,并以其为载体制备了负载型Pd/CexZr1-xO2催化剂。利用XRD、N2物理吸附、CO脉冲化学吸附、CO2-TPD、原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)等技术考察了载体表面碱性强弱对Pd/CexZr1-xO2催化剂中Pd烧结行为的影响。结果表明,载体的弱碱性位能有效抑制Pd的烧结,其中Pd/Ce0.75Zr0.25O2催化剂其载体具有更多的弱碱性位,活性组分钯的分散度较高,催化剂的热稳定性较好。     

Pd/γ-Al2O3三效催化剂中CeO2-ZrO2-La2O3的作用

用浸渍法制备了CeO2-ZrO2-La2O3复合氧化物,用XRD,TG-DTA,拉曼光谱、H2-TPR和BET表面积测定等方法对合成的样品进行了表征,研究了在单钯Pd/γ-Al2O3催化剂中添加CeO2-ZrO2-La2O3对催化剂活性和热稳定性的影响.结果表明,在Pd/γ-Al2O3中加入三元复合氧化物有利于提高三效催化剂的热稳定性,有利于阻止γ-Al2O3在高温时的相变以稳定Al2O3结构,防止在高温条件下催化剂表面积的损失.在Pd的负载量为1 g*L-1条件下,测定了Pd/CeO2-ZrO2-La2O3/γ-Al2O3/蜂窝陶瓷催化剂对CO,C3H6和NO净化的三效活性,研究了催化剂的结构和三效催化活性之间的关系.结果表明,CeO2-ZrO2-La2O3的存在能明显提高Pd基催化剂对CO,C3H6和NO的三效净化活性,扩大催化剂的操作窗口,提高在富氧条件下对NOx的还原性能.     

介质阻挡放电等离子体辅助CuO/CeO2-TiO2/r-Al2O3

在介质阻挡等离子体放电(DBD)辅助催化剂(6%CuO/15%TiO2/γ-Al2O3,6%CuO/5%CeO2/15%TiO2/γ-Al2O3)反应装置上,研究了4种不同反应条件下(NO+CH4,NO+CH4+O2,NO+CH4+NTP,NO+CH4+O2+NTP)NO和CH4反应,采用BET、XRD、H2-TPR和XPS等手段对催化剂进行了表征.结果表明在上述4种反应条件下,对于NO+CH4的反应,O2的存在有利于NO脱除,在等离子体条件下,O2的加入对NO的转化有所抑制;而等离子体的活化极大增强了NO的低温脱除活性.在等离子体存在条件下,6%CuO/5%CeO2/15%TiO2/γ-Al2O3(6Cu5Ce15TA)对NO的转化率都优于6%CuO/15%TiO2/γ-Al2O3(6Cu15TA).BET结果显示添加TiO2和CeO2于γ-Al2O3表面后,比表面积都有少量降低;而各载体负载6%CuO后比表面积也有所下降.XRD结果表明6Cu15TA和6Cu5Ce15TA催化剂由锐钛矿相TiO2组成,CuO在各催化剂表面呈现高度分散.H2-TPR数据和XPS实验结果显示负载CuO后,催化剂表面的铜物种由高度分散的CuO和嵌入到CeO2或TiO2晶格中Cu2+所组成.6Cu5Ce15TA表面含有较6Cu15TA多的Cu+,从而增强了NO的脱除活性.     

Co0.2/Ce1-xZrxO2催化剂的制备、表征及其催化碳烟燃烧反应性能

 采用微孔扩散-共沉淀法制备了不同 Ce/Zr 摩尔比的 Ce1-xZrxO2 (x = 0, 0.2, 0.4, 0.5) 固溶体, 并以此为载体用超声波助分散等体积浸渍法制备了 Co0.2/Ce1-xZrxO2 催化剂, 考察了催化剂中 Ce/Zr 比对其催化柴油车尾气碳烟颗粒物燃烧反应性能的影响. 结果表明, 在催化剂与碳烟颗粒松散接触条件下, Co0.2/Ce1-xZrxO2 催化剂催化碳烟颗粒物燃烧的活性非常高. 其中 Co0.2/Ce0.8Zr0.2O2 催化剂活性最高, T10, T50, T90 和 SmCO2 分别为 316 oC, 385 oC, 413 oC 和 99.9%. 这与目前文献报道的松散接触条件下活性最高的担载 Pt 催化剂相近. 应用 X 射线衍射、透射电镜、扫描电镜、紫外-可见漫反射和傅里叶变换红外光谱技术对 Ce1-xZrxO2 固溶体及 Co0.2/Ce1-xZrxO2 催化剂进行了表征. 结果表明, Ce1-xZrxO2 固溶体由纳米级小颗粒组成 (平均粒径在 10 nm 左右). 适量的 Ce/Zr 比有利于改善立方尖晶石型 Co3O4 在 Ce1-xZrxO2 固溶体表面的分散, 从而提高催化剂活性. 程序升温还原结果表明, Co0.2/Ce0.8Zr0.2O2 催化剂具有最优的低温还原特性, 与它具有最高的催化活性相一致.     

CexZr1-xO2/Co/C-N催化CO2加氢性能研究

将不同比例的铈锆前驱体负载到ZIF-67,氮气气氛焙烧制备CexZr1-xO2/Co/C-N催化剂,对催化剂进行了XRD,H2-TPR、XPS表征,并在固定床反应器评价其CO2加氢制甲醇性能。XRD结果表明,在铈中加入适量锆形成铈锆固溶体,铈锆固溶体与钴物种较强的相互作用力可以阻止表明金属Co的氧化。但过量加入的锆又会削弱这一作用力,部分金属Co被氧化为Co3O4。H2-TPR结果表明适量的锆的加入改善催化剂的还原性能,催化剂还原温度降低。XPS证实了25%Ce0.67Zr0.33O2/Co/C-N催化剂中含有更多的氧空穴及氮含量,氧空穴和碱性氮都有利于CO2的解离吸附。优化后的25%Ce0.67Zr0.33O2/Co/C-N 催化剂在225 oC,2 MPa,GHSV = 6 L/gcat/h反应条件下取得最高甲醇时空收率,为3.0 mmol/gcat/h。