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蜂窝催化剂上甲醇自热重整制氢的动力学研究 总被引:5,自引:2,他引:5
400 ℃~460 ℃,400 h-1~1 600 h-1,O2/CH3OH(mol ratio)=0.10~0.25,H2O/CH3OH (mol ratio) =1.0~1.8下,通过正交实验设计方法,用BSD-2A型内循环无梯度反应器研究了Zn-Cr/CeO2-ZrO2蜂窝催化剂上甲醇自热重整制氢反应的宏观动力学。以甲醇水蒸气重整反应、甲醇分解反应和甲醇完全氧化反应为独立反应进行了研究,得出了幂指数型反应速率表达式,并根据实验结果,利用最小二乘法求解了动力学参数值。F检验表明该动力学模型是高度显著的。该多重反应动力学方程的得出为蜂窝反应器的进一步模拟、优化和设计提供了数据。 相似文献
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采用不同合成方法制备了4种组成为Ce0.5Zr0.5O2的铈锆固溶体.通过XRD,BET,H2-TPR,HREM以及SEAD等表征手段,研究了微观晶相结构对铈锆固溶体还原性能的影响规律,以及对固溶体储放氧能力的影响.分析结果表明,在同一组成下,不同制备方法得到截然不同的晶相组成,4种固溶体包含4种不同的晶相组合.通过对微观晶相结构的定量分析,发现立方相的形成对促进固溶体的还原性能起到重要作用.其中,反相微乳法制得的铈锆固溶体能够形成完整的立方相结构,在H2-TPR还原过程中耗氢量最大,表明其具有优良的可还原性及储放氧能力,适合作为TWC,POX等催化剂载体. 相似文献
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采用微分反应器,研究了新型Re/Pt/Ce0.8Zr0.2O2/蜂窝催化剂上低温水煤气变换反应的动力学行为。利用非线性最小二乘法处理正交设计的实验数据,获得了动力学方程的模型参数。所得的结果符合幂函数型动力学方程,经F检验和相关指数检验,实验值和模拟计算值符合较好。在该催化剂上水煤气变换反应的活化能为70kJ/mol,与文献中报道的数值相吻合。该催化剂上反应速率对CO、H2O、H2和CO2的反应级数分别为0.09、0.88、-0.54和-0.11,与传统的Cu基低变催化剂上的反应级数相差较大。这表明,低温水煤气变换反应在两种催化剂上遵循不同的反应机理。 相似文献
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对Ir/CexZr1-xO2/A12O3/FeCrAl催化剂的制备及其在高温甲醇水蒸气重整中的应用进行了研究。通过XRD,SEM,TPR等表征对FeCrAl箔片、CexZr1-xO2/Al2O3/FeCrAl样品及CexZr1-xO2粉体进行了分析;比较了以FeCrAl合金和陶瓷蜂窝为载体的高温水蒸气重整催化剂的性能;针对CexZr1-xO2涂层中Ce/Zr比例对催化剂性能的影响进行了研究。在100h寿命评价中,Ir/Ce0.8Zr0.2O2/A12O3/FeCrAl催化剂显示出了较好的催化活性和稳定性。 相似文献
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对Ir/CexZr1-xO2/Al2O3/FeCrAl催化剂的制备及其在高温甲醇水蒸气重整中的应用进行了研究.通过XRD,SEM,TPR等表征对FeCrAl箔片、 CexZr1-xO2/Al2O3/FeCrAl样品及CexZr1-xO2粉体进行了分析;比较了以FeCrAl合金和陶瓷蜂窝为载体的高温水蒸气重整催化剂的性能; 针对CexZr1-xO2涂层中Ce/Zr比例对催化剂性能的影响进行了研究.在100 h寿命评价中,Ir/Ce0.8Zr0.2O2/Al2O3/FeCrAl催化剂显示出了较好的催化活性和稳定性. 相似文献
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Zn-Cr整体催化剂中Ce-Zr溶胶涂层的制备、表征及对甲醇自热重整反应的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
以溶胶-凝胶法制备出粒子尺度均一的Ce-Zr溶胶. TEM和XRD结果表明, 1073 K焙烧后, Ce-Zr复合氧化物的粒径仍保持在20~50 nm. 将Ce-Zr溶胶作为甲醇自热重整制氢Zn-Cr整体催化剂的涂层,考察了溶胶在涂层多次重复过程中的稳定性和干燥方式对Ce-Zr涂层龟裂程度的影响. 结果表明,对多次使用后的溶胶进行胶溶处理可以有效控制涂层制备过程中胶体粒子的大小; 微波干燥更加有利于蜂窝陶瓷载体各通道中Ce-Zr涂层的均匀干燥; Ce-Zr涂层的引入显著提高了甲醇自热重整Zn-Cr整体催化剂的稳定性,这归因于Ce-Zr涂层提高了催化剂的氧化还原活性,使其能量匹配更好,避免了热点的产生,从而抑制了催化剂的烧结与失活. 相似文献