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相似文献
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1.
刘进  司福祺  周海金  赵敏杰  窦科  王煜  刘文清 《物理学报》2015,64(3):34217-034217
本文主要介绍了一种快速测量区域大气痕量气体二维分布的方法——机载成像差分吸收光谱(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)技术. 该技术基于成像光谱仪, 利用DOAS算法, 对痕量气体大范围分布快速扫描成像, 可实现污染源扩散趋势的可视化观测, 应用于污染源定位、污染源排放率监测、污染物传输演化等研究. 文中详细介绍了研制的机载成像DOAS系统, 并利用该系统开展飞行实验, 快速获取了飞行轨迹上空的NO2浓度分布. 实验中针对重点关注区域进行扫描测量, 成功获取了高分辨率的NO2二维分布图, 分析了污染扩散趋势, 并结合风场数据, 估算污染点源的NO2排放率为1570 kg/h.  相似文献   

2.
高纯气体在半导体器件制作及燃料电池等行业应用广泛,但其杂质气体直接对加工精度及效果产生显著影响,因此对关键痕量杂质气体进行浓度诊断尤为必要.本文基于化学发光光谱理论和氮氧化物催化转化机理,设计了一套痕量NO/NOx同步高精度测量系统,通过标定实验可知,该测量系统具有高线性度(R~2=0.99967)、高灵敏度、低检测下限(约25 ppt, 1 ppt=10–12)、易操作性等优势;同时,综合考虑不同背景气体对荧光、磷光的淬灭效应,建立不同高纯气体中NOx测量方法,并利用该探测系统对实验室常用4种高纯气体(Ar, O2, CO2,N2)中ppb量级的氮氧化物进行测量,结果表示CO2中的NO含量最高,约为9 ppb (1 ppb=10–9),其他高纯气体中的NO含量较低,仅有0—4 ppb, 4种高纯气体的NO2含量均较低(<6 ppb);最后结合气体制备及提纯方式对高纯气体中杂质NOx含...  相似文献   

3.
利用激光磁共振方法研究等离子体放电对NOx的改性   总被引:2,自引:2,他引:0  
首次利用激光磁共振光谱方法对在直流辉光放电情况下NO2,NO气体性能改变进行研究,并提出了利用放电法消除有害化学尾气NO2的可能性。  相似文献   

4.
针对呼吸性粉尘浓度连续、可靠、低成本的实时检测需求,实现了光谱应用技术创新,提出了一种基于光声光谱的呼吸性粉尘探测系统,低功率二极管激光器光谱中心波长为403.56 nm及相应的NO2有效吸收截面为5.948 5×10-19 cm2·mole-1;通过频率扫描拟合得到了1.35 kHz的谐振频率。开展了光声池结构的影响分析,得到了光声池长度参数对本底噪声影响较小但对激光信号影响较大、内径参数对本底噪声存在一定影响但对本底噪声影响较小的结论。在考虑品质因数、加工条件、使用场合和待测对象属性等影响情况下,选用120 mm的长度参数和8 mm的内径参数;基于长度为60 mm、内径为25 mm的缓冲腔结构,开展了缓冲隔板对系统稳定性的影响分析,通过在缓冲腔中设置缓冲隔板,降低了本底噪声、稳定了系统,其幅值及波动由(2.83±0.11) μv稳定为(1.26±0.03) μv。分析得到了NO2的比吸收系数为195.28 Mm-1·(mg·m-3)-1,利用NO2气体在405 nm处的吸收对系统进行了标定,得到了拟合斜率为0.0436 8 μv/Mm-1、相关系数为0.998、池常数为300.24 Pa·cm·W-1的结论。同时在1 min平均时间下,得到了系统探测浓度下限及吸收系数为2.30 μg·m-3和0.448 Mm-1。基于标准微球的聚苯乙烯作为气溶胶发生器对象开展了呼吸性粉尘的吸收系数影响分析,进行了5μm以下不同数浓度颗粒及同一数浓度下不同粒径颗粒吸收系数的测试,结果表明:呼吸性粉尘的吸收系数和数浓度成正比,线性拟合后的斜率为10.598±0.641 96,相关系数为0.993;吸收系数曲线的方差在3~4 Mm-1间,不同粒径的颗粒对吸收系数存在着一定的影响;随着粒径增加,吸收系数随之增加。开展了环境大气中NO2的测量,选用0.2 μm的过滤膜滤除粉尘的干扰,实验结果表明大气NO2浓度为16.4~61.6 μg·m-3,平均浓度为41.1 μg·m-3。为了证实测量系统的准确性,与课题组自行研发的长光程差分吸收光谱系统(LP-DOAS)进行了对比测试,测试结果显示了本光声光谱系统和LP-DOAS系统测量NO2浓度的相关性较好,线性拟合后的斜率为1.011 78±0.040 13,相关系数为0.947 81。开展了环境大气中呼吸性粉尘的测量,选用5 μm过滤片过滤环境大气,通过“NO2+5 μm粉尘”和“NO2+0.2 μm粉尘”两路测量对象的差分测量,得到了呼吸性粉尘的变化趋势,可以满足自然悬浮状态下的呼吸性粉尘吸收系数实时测量。  相似文献   

5.
王杨  李昂  谢品华  陈浩  牟福生  徐晋  吴丰成  曾议  刘建国  刘文清 《物理学报》2013,62(20):200705-200705
研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的对流层NO2垂直廓线及垂直柱浓度反演方法. 该方法采用了先反演气溶胶廓线, 然后在此基础上反演痕量气体垂直分布的两步反演方法. 其中痕量气体廓线反演时采用了非线性最优估算法, 使反演更少地依赖于先验信息, 更有利于自动获取痕量气体廓线. 首先研究了应用非线性最优估算法的痕量气体垂直廓线反演算法中权重函数、 先验廓线及其协方差矩阵的计算方法, 设计了适合于痕量气体垂直分布变化剧烈地区的迭代方案. 通过计算机仿真, 研究了算法重建盒子型和抬高型NO2廓线的效果, 研究表明两种典型分布下算法都可以较好地重建2 km以下的NO2分布, 在近地面的反演精度达到0.6%. 然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种典型条件下, 研究了算法重建同一NO2廓线的效果, 研究表明不同气溶胶条件下反演算法都可以得到相似的结果. 分析了错误的气溶胶状态对于NO2廓线反演的影响以及反演算法的误差来源. 在合肥地区开展连续观测实验, 并将观测的NO2垂直柱浓度与卫星对比, 相关性系数达到了0.85. 将MAX-DOAS反演的近地面NO2 浓度与长程DOAS 结果对比, 相关性系数达到0.76. 此外简化的MAX-DOAS痕量气体垂直柱浓度反演方法中常采用固定典型的气溶胶状态, 将两步法结果与简化方法结果进行对比, 两者的最大相对偏差为112%. 因此准确获取气溶胶状态, 尤其是气溶胶光学厚度, 对准确反演对流层NO2垂直柱浓度十分必要. 关键词: 多轴差分吸收光谱 2垂直廓线')" href="#">对流层NO2垂直廓线 2垂直柱浓度')" href="#">对流层NO2垂直柱浓度 最优估算法  相似文献   

6.
大气气溶胶吸收太阳辐射,直接影响地气系统辐射平衡,降低能见度,改变局地气候效应。光声光谱技术具有灵敏度高、原位测量、结构简单等优势,是研究气溶胶吸收特性最为直接、有效的方法。光声光谱近红外气溶胶吸收系数测量系统的精度与标定方法密切相关,为了探究不同标定方案的差异,选择NO2气体(532 nm)和单分散苯胺黑气溶胶(532、 1 064 nm)分别开展气溶胶吸收系数标定实验。其中,单分散苯胺黑气溶胶的标定方法主要基于Mie理论,结合苯胺黑气溶胶粒子数浓度、苯胺黑气溶胶粒子的复折射率、苯胺黑粒子粒径分别计算532和1 064 nm单分散苯胺黑气溶胶吸收系数。实验结果表明:NO2气体获取的标定系数介于苯胺黑气溶胶在532和1 064 nm波长处获取的标定系数之间,与532 nm波长处粒径225 nm的苯胺黑单分散气溶胶、 1 064 nm波长处粒径125 nm的单分散苯胺黑气溶胶标定系数相近,在其他粒径处存在一定差异。尽管NO2气体与苯胺黑气溶胶在特定波长处具有相似的连续吸收特征,对于同一标定系统,标定气体和气溶胶性质、状态不...  相似文献   

7.
刘进  邹莹  司福祺  周海金  窦科  王煜  刘文清 《物理学报》2015,64(16):164209-164209
基于差分吸收光谱技术, 对大气痕量气体二维观测方法进行研究. 对常规多轴差分吸收光谱系统进行改进, 使望远镜可指向不同方位角, 获取测量点各方位角上的痕量气体信息, 从而更直观地了解测量点四周污染气体分布及其演变情况. 主要对NO2浓度分布进行了研究, 同时获取了不同方位角上的O4斜柱浓度; 采用辐射传输模型模拟计算O4斜柱浓度并与实测数据对比, 结果表明二者具有高度相关性, 验证了大气中O4分布的稳定性; 基于实测O4数据提取光路信息, 结合辐射传输模型对NO2和O4因廓线不同造成的散射路径差异进行修正, 将NO2斜柱浓度进一步转化为体积混合比, 获得了不同方位角上NO2 浓度分布图. 将计算结果与长光程差分吸收光谱技术数据进行对比, 结果表明二者具有较好的一致性.  相似文献   

8.
二氧化氮(NO2)在大气光化学中发挥着重要作用,不仅参与了对流层臭氧(O3)的催化生成,同时也能促进生成二次气溶胶。NO2作为交通运输和工业过程中的重要排放产物,通常也被视为一种评估人为污染源排放的指示物,因此,开展城市NO2分布与排放研究对于城市大气污染管控与治理具有重要意义。2018年1月和2月期间,基于车载多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)对衡水市区开展了4次走航观测实验,获取了衡水市区环城路上对流层NO2垂直柱浓度(VCD)的空间分布,其浓度范围为0.89×1015~56.33×1015 molecule·cm-2,均值在22.42×1015~30.20×1015 molecule·cm-2。观测结果表明衡水市NO2污染源主要分布在城外东南方向的工业聚集区,以及市区环城路东部的立交桥路段;而城市西部和北部则较为干净,当风场来自该区域会对污染源区起到一定的清洁作用,可使源区NO2浓度降低20%以上。航测期间进行了站点对比观测,综合两者的观测结果评估了衡水市东部污染区域的相对贡献,其NO2含量比西部洁净区域高出了30.1%~61.9%、贡献值高7.89×1015~13.32×1015 molecule·cm-2。将NO2城市分布与WRF模式模拟的气象数据相结合,可计算出目标区域的NO2本地排放通量为0.86×1024 molecule·s-1,该结果相对较低,一方面说明衡水市区相对于其他研究区域,其NO2污染源并非在集中在市区内部;另一方面是因为本次实验研究区域的面积仅有50 km2,远小于其他研究的城市区域范围。对于实验测得的衡水市区输出总通量,其中96.16%来源于外部传输,3.84%为本地排放造成,进一步证明了衡水市NO2主要污染源位于城外。通过实验期间衡水市区的后向轨迹气团与OMI卫星的NO2平均结果可看出,衡水市除城市东部和东南部的本地污染源外,也受到了北部的保定、廊坊和西北部的石家庄等地的污染传输影响。总体来看,车载多轴差分吸收光谱技术对于城市NO2等污染气体的源区确认、污染贡献评估和排放通量计算方面有较出色的应用前景。  相似文献   

9.
为了探究京津冀本底浓度地区NO2这一重要空气污染物的变化特征,采用多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)在上甸子区域大气本底站开展了太阳散射光谱观测以及NO2柱浓度反演研究。在NO2的405~430nm特征谱段进行了定量光谱解析,并通过几何近似法计算了2009年7~9月NO2对流层垂直柱浓度(VCDtrop)。观测期间NO2 VCDtrop平均值和最大值分别为5.43×1015和7.15×1016 molec·cm-2。NO2 VCDtrop日均值浓度水平较低,但总体上有上升趋势。NO2 VCDtrop变化过程与风速风向关系密切:西南风时风速越小NO2 VCDtrop越低,东北风对NO2 VCDtrop有扩散稀释作用。NO2 VCDtrop日变化形态总体上呈现为中午时段低、早晚较高的特征,并且傍晚峰值比早间峰值略高。上甸子站NO2 VCDtrop浓度水平和日变化幅度相比北京城区同期观测结果明显偏小。NO2 VCDtrop变化特征与河北香河和固城等污染相对较轻站点观测到的变化特征相一致。总之,MAX-DOAS能够有效监测区域本底大气的NO2 VCDtrop,其变化特征与工业和交通排放、大气光化学过程、大气传输等复杂因素有关,还需积累更多数据和深入研究。  相似文献   

10.
光声池中微弱光声信号检测   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
许雪梅  戴鹏  杨兵初  尹林子  曹建  丁一鹏  曹粲 《物理学报》2013,62(20):204303-204303
大气中的污染源气体含量很少, 用光声光谱对其进行监测得到的光声信号极其微弱. 本文首先分析微弱信号产生机理, 在分析Holmes Duffing方程的基础上, 提出了适合光声池微弱信号检测的变尺度差分方法. 该方法通过对信号进行尺度变换, 再做差分来检测微弱信号. 理论分析和实验表明, 变尺度差分方法能很好地抑制系统相空间的共模噪声, 而且能很好地凸显混沌状态临界值. 变尺度差分方法测出的信号相对误差都小于5%, 说明其可以用于较高频率、 相位和频率都未知的微弱光声信号幅值检测. 关键词: 光声光谱 微弱信号 幅值 Duffing  相似文献   

11.
设计了一套基于红外热辐射光源的光声光谱多组分气体分析仪。通过分析多组分气体间交叉干扰的主要因素以及特征气体的红外吸收谱线,确定了中红外带通滤光片的参数。利用标准气体对设计的光声光谱仪进行标定,研究了待测气体之间交叉干扰的定量关系,并利用湿度发生器对装置受到水气干扰情况进行分析。实验结果表明,C2H2对CH4、CH4对C2H_6的干扰水平分别达到10.49μV/(μL/L)、18.66μV/(μL/L),其他烃类气体间的干扰可以忽略。CO2对CO、CH4、C2H2和C2H4干扰响应度分别为1.615μV/(μL/L)、0.055μV/(μL/L)、0.130μV/(μL/L)以及0.016μV/(μL/L)。此外,水气对C2H2、CH4、C2H_6、C2H4、CO和CO2都会产生一定的干扰,干扰的响应度分别为0.591μV/(μL/L)、0.421μV/(μL/L)、0.071μV/(μL/L)、0.007μV/(μL/L)、0.051μV/(μL/L)和0.055μV/(μL/L)。实验结果表明C2H2对CH4、CH4对C2H_6、CO2对CO以及高浓度水气对其他气体的检测会产生较高水平的干扰,在测量过程中应当考虑扣除。  相似文献   

12.
NOx removal methods using plasma chemical reactions in nonthermal plasmas have been widely studied. In this paper, the effects of the addition of fly ash on NOx removal using short-pulsed discharge plasmas are described. Fly ash which had been collected from a coal-burning thermal electrical power plant was used. Experiments were performed using four different mixtures of gases which included NO. These were (N2+NO), (N2+NO+O2), (N2+NO+H2O), and (N2+NO+O2+H 2O). These gas mixtures were used either with or without the addition of fly ash. The initial concentration of NO was fixed at 200 ppm (NO parts per million of the gas mixture), The study of the NOx (NO+NO2) removal was performed with the fly ash, as it is relevant to real situations in coal power plants. The results show that the presence of fly ash decreased the NOx removal rate slightly in the case of dry gas mixtures while it increased the NOx removal rate substantially in the case of wet gas mixtures. These results suggest that the presence of fly ash in the flue gases, which also contain a few percentages of moisture, would be advantageous to the treatment of flue gases emitted from thermal power plants for the removal of nitrogen oxides  相似文献   

13.
用激光磁共振方法研究了氮氧化物与腐殖酸的反应.腐殖酸是一种重要的地表环境物质,氮氧化物是大气中主要的污染源之一,研究它们之间的反应从而了解地表环境物质与大气环境物质的相互作用,表明在一定程度上地表环境能吸收掉一些污染.NO2与胡敏酸反应被消除85%,NO2与富里酸反应被消除90%.NO与胡敏酸反应被消除30%,NO与富里酸反应被消除33%.腐殖酸在消除氮氧化物的同时也将被氧化和硝化形成有机矿物肥料,这些为使用地表环境物质治理工业污染废气提供了有用的数据.  相似文献   

14.
腔增强吸收光谱技术作为一种高灵敏的痕量气体测量技术,其吸收光谱的浓度反演是极其关键的环节.为消除因吸收截面和仪器响应函数的不确定性引入的测量误差,本文提出了一种基于标准样品吸收光谱的浓度回归算法,该方法在浓度反演过程上进行优化,采用标准气体样品吸收光谱直接拟合未知浓度气体吸收光谱.采用中心波长在440 nm处的蓝色发光二极管(LED)作为光源,建立了一套非相干光腔增强吸收光谱技术(IBBCEAS)系统,实测腔镜反射率为99.915%,利用NO2气体的实测吸收光谱对该算法的有效性进行了验证.与常规吸收截面回归算法比较,结果表明本文提出的标准样品回归算法具有显著的优越性,测量精度提升约4倍.利用改进的算法结合标准样品配制的多个NO2气体对实验系统性能进行了深入评估,测量结果与理论值具有很好的一致性.Allan方差分析显示在积分时间为360 s的情况下,NO2检测限可达到5.3 ppb(1 ppb=10–9).  相似文献   

15.
针对现有利用自然光源的被动DOAS测量方法无法实现夜间对NO2等痕量气体进行垂直分布探测的问题,提出构建一种基于窄带光源蓝光LED技术的DOAS测量NO2的方法,搭建了仪器系统,成功地实现了夜间对NO2气体浓度的测量。该系统主要分为灯源发射系统和望远镜接收系统两部分,采用主波长为450nm的LED作为光源,通过望远镜采集发光束的散射光,利用光纤耦合将望远镜接收到的散射光导入光谱仪中,结合DOAS原理运用计算机进行处理。DOAS的理论基础是朗伯-比尔(Lambert-Beer)定律,据此原理可将数据处理过程概述如下:首先采集相对干净光谱作为背景参考谱,用实际测量大气谱除以参考谱,利用数字高通滤波去除慢变化部分,然后取对数,即可获得光学厚度;其次将仪器函数与NO2的高分辨率截面卷积,得到与所用仪器相匹配的低分辨率吸收截面;最后将差分吸收截面与处理后的差分光学厚度相结合,运用最小二乘法拟合并结合光程L即可获得NO2浓度值。同时可通过调节灯源光速发射角度及望远镜接收角度,测出不同位置处NO2浓度值,进而给出NO2气体浓度的立体分布信息。在算法确定的情况下,LED灯谱质量对仪器系统的可靠性显得尤为重要。由于LED光谱受温度及驱动电流影响较大,为了保证LED处于最佳工作状态,开展了LED光谱温度及驱动电流敏感性实验。测试结果表明,要确保采集到的光谱稳定且具有较高质量,LED工作温度应低于20 ℃,驱动电流需控制在1.5 A以内,且两者波动范围较小。实验中,LED实际工作温度为10~15 ℃,驱动电流为1.4 A,控制精度±1 mA,能够满足实验要求。为了提高LED阵列密度、获得更加集中的发光束,LED底座基板采用正六边形结构,每块正六边形基板上7只LED串联,各个基板之间并联。经计算较采用矩形结构,其空间利用率提高了8%。各基板工作电流1.4 A,最大电压23.8 V,易于扩展,维护方便。为了验证方案可行性及系统的可靠性,进行了实验室测试及外场实验。实验室采用NO2样气浓度为1 642.86 mg·m-3, 不确定度5%。系统测量结果为1 607.54 mg·m-3, 与标定值误差为2.15%,在标定的不确定度范围以内,经计算系统检测线为0.014 3 mg·m-3(6.942 ppb),因此可认为测量结果准确。将外场实验测量结果与同时段国控站点给出的NO2数据进行了对比,对应时间段结果偏差均在10%以内,两组数据线性拟合一致性较好,相关系数达0.967,表明该系统所测NO2结果较准确。研究结果表明,在确保LED光源稳定的基础上,采用基于窄带光源蓝光LED的DOAS方法能够实现夜间对NO2气体垂直分布情况测量。为大气痕量气体垂直分布测量、特别是在夜间条件下对痕量气体立体分布测量提供了一种新的思路。  相似文献   

16.
自2013年国务院颁布《大气污染防治行动计划》等大气综合治理政策以来,我国东部地区大气颗粒物等重要污染物得到了有效控制。伴随着我国能源政策的变化,西北地区在加大能源开发力度的同时,大气污染亦呈现加剧趋势,但在之前的研究中未得到重视。卫星遥感的监测手段较地面观测具有不受地域限制,观测时间长,观测污染物种类多等优势。其中,星载紫外-可见高光谱仪OMI自2005年在轨运行,在大气污染的时空变化趋势探测、排放源估计以及模式的同化和验证等科学应用中得到广泛应用。中国科学技术大学的卫星对流层NO2柱浓度产品,通过对OMI原始测量光谱的二次标定和气体反演算法的关键优化,在与地基观测的结果对比验证中呈现良好的相关性,适合用于我国高气溶胶背景下的大气污染分析。结合中国科学技术大学OMI NO2数据产品,我国新疆地区大气NO2污染的时空分布特征得以表征。在2007年-2017年期间,新疆地区的NO2污染集中分布于北疆,其中“乌鲁木齐-昌吉-石河子”城市群(乌昌石地区)与新疆总体NO2水平月变化相关性很强(相关性系数r=0.942,p-value<0.01)。新疆NO2年际变化存在明显阶段性特征,与相关政策以及能源行业排放变化相符:2007年-2010年变化趋势不明显,2014年较2010年总体年平均浓度增长18.5%,其中乌昌石地区增长41.3%;2017年较2014年总体平均浓度下降26.4%,乌昌石地区下降42.8%。乌昌石地区由于石油化工企业,经济开发区等分布密集,成为NO2污染的聚集区,与乌鲁木齐市,昌吉市NO2变化具有强相关性(r=0.982,p-value<0.01;r=0.951,p-value<0.01)。受采暖时期排放以及特殊气象条件控制,乌昌石地区NO2污染峰值为12月,冬季污染尤其显著;在2007年-2016年采暖期间(每年10月-次年4月初),乌昌石地区NO2水平有显著上升趋势(显著性水平α=0.01),在未来大气治理中需要格外关注。  相似文献   

17.
梁帅西  秦敏  段俊  方武  李昂  徐晋  卢雪  唐科  谢品华  刘建国  刘文清 《物理学报》2017,66(9):90704-090704
介绍了一套用于机载平台测量的非相干宽带腔增强吸收光谱(IBBCEAS)系统,并应用于实际大气NO_2空间分布的高时间分辨率观测.为满足机载测量中对时间分辨率的需求,系统采用离轴抛物面镜代替消色差透镜提高光学耦合效率;并运用Allan方差,对系统性能进行了分析.通过腔增强吸收光谱系统与长光程吸收光谱系统对实际大气NO_2的对比测试,两者线性相关系数R~2达到0.86.将IBBCEAS系统应用于机载平台,在时间分辨率为2 s的情况下,探测限达到95 ppt(1σ).通过机载观测,获得了华北地区石家庄等地上空对流层大气NO_2的廓线信息.  相似文献   

18.
In a streamer-dominated pulsed corona the energetic electrons can interact with the background molecules and produce O, OH, and HO2 radicals. Reactions involving these radicals are studied to analyze their effect on the removal of acidic pollutants NO, NO2 , and SO2 from flue gases. For the NO removal the reactions with O and HO2 play a dominant role, whereas the OH radical is primarily responsible for the SO2 and NO2 removal  相似文献   

19.
使用中心波长为450 nm的高功率多模蓝光激光管(LD)作为激励光源, 结合电学调制相消法和离轴石英增强光声光谱(QEPAS)配置, 设计了一款高灵敏二氧化氮传感器. 电学调制相消法使离轴QEPAS传感器的背景噪声降低至1/269, 在标准大气压和1 s积分时间下, 获得的探测灵敏度为4.5 ppb, 对应的归一化噪声等效吸收系数(1σ )为2.2×10-8 cm-1·W/Hz1/2. 延长积分时间到46 s, 灵敏度能够进一步下降到0.34 ppb. 气体流速对该传感器的影响也被研究.  相似文献   

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