多轴差分吸收光谱技术测量对流层SO2垂直廓线及柱浓度

针对被动多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)反演痕量气体SO_2中吸收强度弱以及易受反演波段和大气气溶胶状态影响的问题,研究了基于地基MAX-DOAS的对流层SO_2垂直廓线及垂直柱浓度的反演方法。通过反演误差对比确定了SO_2的最佳反演波段(307～330 nm),并精确获取了差分斜柱浓度。鉴于大气中气溶胶状态是影响SO_2等痕量气体反演的重要因素,反演中采用两步反演方法:第一步通过测量O_4气体的差分斜柱浓度来反演气溶胶廓线;第二步将气溶胶廓线输入到辐射传输模型中,利用痕量气体浓度垂直反演算法获取对流层(0～4 km)中SO_2的垂直分布廓线和垂直柱浓度。将SO_2廓线在0～100 m的反演结果和地面点式仪器数据进行对比,结果发现两者的一致性较高。研究表明,基于MAX-DOAS反演对流层中SO_2的垂直分布及垂直柱浓度是一种有效的手段。     

多轴差分吸收光谱技术反演气溶胶消光系数垂直廓线

研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的气溶胶消光系数垂直廓线反演算法. 该算法应用非线性最优估算法, 通过MAX-DOAS测量的氧的二聚体(O₄), 反演气溶胶消光系数垂直廓线和光学厚度(AOD). 首先研究了非线性最优估算法中权重函数、先验廓线协方差矩阵、测量不确定度协方差矩阵的计算方法, 针对中国气溶胶浓度较高且变化剧烈的特征, 设计了非线性迭代方案. 然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种状态下, 通过计算机仿真模拟验证了MAX-DOAS气溶胶消光系数垂直分布反演算法, 讨论了误差来源. 之后在合肥地区开展了连续观测实验, 并将反演的AOD与CE318太阳光度计对比, 两者的相关性系数达到了0.94. AOD反演的相对误差约为20%. 又将反演的最低层(0–0.3 km)气溶胶消光系数与能见度仪对比, 两者的相关性系数为0.65. 近地面气溶胶消光系数反演的总相对误差约为10%. 模拟验证和对比实验均说明本文研究的气溶胶消光系数垂直廓线反演算法可以较好地获取对流层的气溶胶状态. 关键词： 多轴差分吸收光谱 气溶胶消光系数垂直廓线 气溶胶光学厚度 最优估算法     

车载多轴差分吸收光谱探测对流层NO2分布研究

对流层NO₂垂直柱浓度在水平分布上具有较大不均匀性, 研究对流层NO₂分布特征对于研究污染的形成具有重要作用. 本文在国内首次采用车载多轴差分吸收光谱技术探测对流层NO₂的水平分布, 着重研究了基于车载移动平台上的多轴差分吸收光谱技术反演对流层NO₂垂直柱浓度的方法. 采用低阶多项式拟合扣除夫琅禾费参考谱和平流层对对流层NO₂的贡献, 反演得到移动平台上对流层NO₂垂直柱浓度. 结合大气辐射传输模型, 通过设置不同气溶胶光学厚度及层高、NO₂层高、方位角等对反演误差进行分析, 得出对流层NO₂垂直柱浓度的总误差小于25%. 在合肥开展观测实验, 获取观测时间段内合肥市对流层NO₂垂直柱浓度的水平分布特征. 并将观测结果与OMI卫星过顶数据比对, 在洁净和车载观测点较多的像元内, 两者结果符合较好; 在污染区域, 两者结果有一定差别. 研究显示, 采用车载多轴差分吸收光谱技术能较好的探测区域对流层NO₂的分布特征, 这对模型验证、卫星校验及研究输送过程具有重要意义.     

被动多轴差分吸收光谱技术监测大气NO_2垂直廓线研究

痕量气体垂直廓线的监测,对大气污染研究具有重要意义。介绍了被动多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术监测痕量气体垂直廓线的光学遥感方法。研究中MAX-DOAS测量多个角度的斜柱浓度、结合大气辐射传输模型,利用最优估算法反演出痕量气体垂直廓线,并对最优估算法参数选取和反演评估进行了详细描述。将该技术应用于合肥地区NO2垂直廓线的监测:通过与长光程差分吸收光谱仪的测量结果对比,相关系数达到0.80。该技术为大气环境立体监测提供了一种简便的方法。     

多轴差分吸收光谱技术对冬季大气HONO垂直分布特征研究

HONO作为大气OH自由基的前体物和重要贡献源，影响着大气中污染物的氧化降解，控制着对流层大气的自净能力，对灰霾和光化学烟雾形成起到重要作用，同时受污染排放特征、垂直传输和混合、非均相反应和大气光氧化等影响，HONO具有明显的垂直分布特征，因此探究大气中HONO的垂直分布特征对于了解大气灰霾和光化学污染的形成和控制都十分重要。MAX-DOAS作为一种被动遥感技术，能够快速有效地获取大气中污染物的立体分布特征。采用MAX-DOAS仪器对合肥市科学岛2017年12月冬季大气HONO和NO₂进行了立体探测，通过基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法PriAM获取了两种气体的垂直分布特征。研究结果表明，在观测期间NO₂在近地面10 m内体积混合比（VMR）和垂直柱浓度(VCD)的范围分别在0.51×1011～20.5×1011 molecules·cm-3和6.0×1015～5.5×1016 molecules·cm-2，在垂直方向上其浓度主要集中在1 km内，且在近地面浓度混合均匀。HONO的VMR和VCD分别在0.03×1010～5.1×1010 molecules·cm-3和3.5×1014～7.0×1015 molecules·cm-2之间，浓度高值出现在100 m内，浓度随高度的升高而明显下降。通过对HONO和NO₂的对比发现，HONO/NO₂比值在0.17%～16.0%（VMR）和1.0%～25.0%(VCD)之间，表明研究期间HONO主要来自于NO₂的转化。对冬季一次典型污染过程（2017.12.26—2017.12.31）分析，HONO/NO₂的比值大于5%，且HONO的浓度值升高（大于0.26×1011 molecules·cm-3），表明污染条件下NO₂向HONO的转化作用变强。结合风场信息研究发现，污染期间研究区域的NO₂和HONO浓度受到合肥市城区、安徽北部和西北部地区传输的影响。     

多轴差分吸收光谱技术测量近地面NO2体积混合比浓度方法研究

多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)通过测量不同角度的太阳散射光, 获取痕量气体的柱浓度信息, 广泛应用于整层NO₂柱浓度的监测. 由于缺少有效观测距离的信息, MAX-DOAS无法获取近地面NO₂的体积混合比浓度. 本文分析了消光系数和有效观测距离的关系, 提出了利用能见度信息获取有效观测距离, 进而将MAX-DOAS测量的水平方向NO₂斜柱浓度转换为体积混合比浓度的方法. 并在合肥开展了相应的观测实验, 成功实现了基于MAX-DOAS的NO₂体积混合比浓度测量. 通过与主动式长程差分吸收光谱仪测量的NO₂浓度进行对比, 结果呈现出较好的一致性, 说明了方法的可行性.研究为MAX-DOAS监测近地面NO₂体积混合比浓度提供了一种简单有效的方法, 拓展了MAX-DOAS的应用领域. 关键词： 多轴差分吸收光谱技术 大气消光系数 能见度 2体积混合比浓度')" href="#">NO₂体积混合比浓度     

基于MAX-DOAS的上海市区NO2对流层柱浓度研究

二氧化氮（NO₂）是大气中的主要污染物之一，在对流层和平流层大气化学中发挥关键作用，不仅参与对流层臭氧的催化形成，而且还有助于气溶胶的生成并导致酸雨等气候灾害，危害人体健康。人为源排放（工业，电厂、交通等排放）的NO₂占氮氧化物排放总量的大部分。传统的监测手段例如卫星遥感技术对对流层底部没有足够的敏感度，原位采样仪器则只能获得近地面的污染物浓度信息。近年来广泛使用的多轴差分吸收光谱技术（MAX-DOAS）不仅对近地面观测敏感，还拥有时间分辨率高，探测下限低，可以同时监测多种污染物等优点。为了实时监测上海市NO₂对流层柱浓度的变化特征，在上海市徐汇区搭设了地基MAX-DOAS仪器，进行了长期的持续观测。分析2019年6月至9月的MAX-DOAS观测数据，发现NO₂VCDs(垂直柱浓度)受交通排放影响显著，一般上午9:00左右达到峰值（1.56×1016 molec·cm-2），随光照增强浓度降低明显，午后达到最低值（1.21×1016 molec·cm-2），傍晚交通排放增强16:00以后浓度再次抬升。工作日早高峰期间的NO₂VCDs明显高于周末（高出约11.8%），而周末傍晚NO₂VCDs较工作日傍晚大幅上升。将MAX-DOAS观测结果与TORPOMI卫星观测数据对比发现，两个数据具有良好的一致性，相关性系数r为0.87。采用HYSPLIT后向轨迹模型对观测期间500 m高空气团输运后向轨迹进行聚类分析，发现上海市NO₂污染受沿海区域污染气团输送影响较大。研究表明，地基MAX-DOAS系统作为一种实时、快速、连续的大气监测手段，可以广泛应用于城市区域污染监测应用中。上海市对流层NO₂的观测研究为上海市大气污染防治提供了一定的数据支持。     

基于差分吸收光谱技术的大气痕量气体二维观测方法

基于差分吸收光谱技术, 对大气痕量气体二维观测方法进行研究. 对常规多轴差分吸收光谱系统进行改进, 使望远镜可指向不同方位角, 获取测量点各方位角上的痕量气体信息, 从而更直观地了解测量点四周污染气体分布及其演变情况. 主要对NO₂浓度分布进行了研究, 同时获取了不同方位角上的O₄斜柱浓度; 采用辐射传输模型模拟计算O₄斜柱浓度并与实测数据对比, 结果表明二者具有高度相关性, 验证了大气中O₄分布的稳定性; 基于实测O₄数据提取光路信息, 结合辐射传输模型对NO₂和O₄因廓线不同造成的散射路径差异进行修正, 将NO₂斜柱浓度进一步转化为体积混合比, 获得了不同方位角上NO₂ 浓度分布图. 将计算结果与长光程差分吸收光谱技术数据进行对比, 结果表明二者具有较好的一致性.     

多轴差分吸收光谱仪反演大气NO2的比对试验

为了满足卫星遥感产品地基验证平台中不同仪器观测数据一致性的要求, 2011年9月, 将3台不同设计方案、不同操作方式的多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS) 集中在中国科学院大气物理研究所香河大气探测综合试验站, 进行了近20天的同步观测测试. 并对所有仪器统一观测方位角, 分别采用相同的紫外、可见光波段的特征吸收带及吸收截面进行NO₂柱浓度的反演试验. 系统的比对分析表明: 3台MAX-DOAS的反演误差大都保持在6%以内, 说明仪器性能良好, 比较稳定; 紫外波段的反演结果略小于可见光波段, 尤其在阴天, 这是由于两波段对分子及气溶胶散射的敏感性不同造成的; 以可见光波段的反演结果为标准, 对紫外波段的反演结果进行系统订正, 订正后的各组数据一致性非常好, 满足卫星大气成分NO₂柱浓度遥感产品不同地基验证站点数据稳定、一致的要求. 关键词： MAX-DOAS 2')" href="#">NO₂ 斜柱浓度 比对试验     

基于多轴差分光学吸收光谱探测的北京春季气溶胶垂直廓线

气溶胶垂直廓线是评估污染物来源、输送等途径的必要手段。气溶胶污染对环境和人体健康带来直接的影响。该研究于2019年4-5月,利用中国科学院大气物理研究所（39.98°N,116.39°E）的地基多轴差分光学吸收光谱（MAX-DOAS）仪,对北京地区春季大气光谱垂直廓线进行了观测。凭借MAX-DOAS实时、在线、连续的观测优势,能有效的对气溶胶进行监测。MAX-DOAS基于最优估算法（OEM）以及最小二乘光谱拟合法,并以辐射传输模型SCIATRAN作为前向模型,利用海德堡廓线（HEIPRO）算法反演得到气溶胶消光系数的垂直廓线,通过对气溶胶消光系数在其路径的积分获得气溶胶光学厚度（AOD）。利用地基太阳光度计观测的AOD和高塔观测的颗粒物质量浓度垂直廓线,分别与MAX-DOAS观测的AOD和气溶胶消光系数垂直廓线进行对比,验证MAX-DOAS算法的适用性。研究结果表明,MAX-DOAS与太阳光度计观测AOD结果,相关系数为0.92,斜率为0.89。三层气溶胶消光系数与PM_2.5质量浓度的皮尔森相关系数从低处到高处分别达到0.69（60 m）,0.77（160 m）和0.75（280 m）。并且,将气溶胶平均消光系数和对应三层（60,160和280 m）的PM_2.5平均质量浓度对比,发现两者趋势一致。同样的,为了验证MAX-DOAS是否具备准确识别污染物的长距离输送的能力,我们通过Angstrom指数确定沙尘天气,通过计算梯度理查森数和边界层高度确定静稳天气,分析了在特殊天气条件下,MAX-DOAS能够对沙尘和静稳天气做出及时、准确的响应。分析气溶胶平均消光系数,发现气溶胶垂直廓线随高度升高呈现指数衰减变化的趋势,并且气溶胶消光系数均值在1.5 km高度处约为近地面的50%左右,而在1.5 km以上消光系数会随着高度的增加而快速减小。当高度达到2 km左右时,气溶胶消光系数均值下降到了0.1 km-1。以上结果表明MAX-DOAS探测大气气溶胶垂直廓线具有较高的适用性。     

Research of NO2 vertical profiles with look-up table method based on MAX-DOAS

Obtaining the vertical distribution profile of trace gas is of great significance for studying the diffusion procedure of air pollution.In this article,a look-up table method based on multi-axis differential optical absorption spectroscopy(MAX-DOAS)technology is established for retrieving the tropospheric NO₂ vertical distribution profiles.This method retrieves the aerosol extinction profiles with minimum cost function.Then,the aerosol extinction profiles and the atmospheric radiation transfer model(RTM)are employed to establish the look-up table for retrieving the NO₂ vertical column densities(VCDs)and profiles.The measured NO₂ differential slant column densities(DSCDs)are compared with the NO₂ DSCDs simulated by the atmospheric RTM,and the NO₂ VCDs,the weight factor of NO₂ in the boundary layer,and the boundary layer height are obtained by the minimization process.The look-up table is established to retrieve NO₂ VCDs based on MAX-DOAS measurements in Huaibei area,and the results are compared with the data from Copernicus Atmospheric Monitoring Service(CAMS)model.It is found that there are nearly consistent and the correlation coefficient R2 is more than 0.86.The results show that this technology provides a more convenient and accurate retrieval method for the stereoscopic monitoring of atmospheric environment.     

基于多轴差分光学吸收光谱测量北京地区对流层NO2的研究

由于二氧化氮（NO₂）在大气的物理和化学机制进程中有着十分重要的作用,并且对环境、气候以及人体健康产生影响,合理、有效地监测和控制大气中NO₂浓度已成为十分重要的课题。地基多轴差分吸收光谱（MAX-DOAS）仪是利用太阳散射光的被动DOAS仪器,相较于小范围测量的点式仪器、利用光源和反射装置的主动DOAS仪器,具有时间分辨率高、高灵敏度、测量范围广和不受搭建平台制约等优势特点。2018年在北京中国气象科学研究院（116.32°E,39.95°N）开展了基于地基MAX-DOAS的对流层NO₂全年连续观测,采集得到原始吸收光谱并运用光谱处理软件QDOAS进行反演得到NO₂斜柱浓度（SCD）,选择较为简单的几何近似方法计算求出大气质量因子（AMF）,从而将NO₂SCD转换为垂直柱浓度（VCD）,据此研究分析了北京地区NO₂VCD月均值和季节均值变化、季节的日平均变化以及一周内日平均变化的特征。结果表明,北京地区对流层NO₂VCD随季节变化较为明显,呈现冬季最高而夏季最低的趋势,其中冬季季节均值达到2.94×1016 molec·cm-2,为夏季的1.6倍,不同季节的日均变化一般在下午表现出明显的差异,最大相差为2.17×1016 molec·cm-2。一周内每日的浓度变化有一定规律性,周日平均浓度较其他时间降低17%左右,出现了一定程度的周末效应。通过将地基MAX-DOAS观测结果和地面国控站点官园监测站（116.339°E,39.929°N）2018全年数据结果进行对比,显示出两者变化趋势具有好的一致性,相关系数r可达0.81。研究表明,地基MAX-DOAS不仅可以对区域污染气体如NO₂的实时快速监测及变化规律的研究分析提供一种有效手段,也可以对其他数据来源进行校验。     

天山北坡绿洲城市车流量与对流层NO2垂直柱浓度关系研究

为探讨天山北坡河谷绿洲城市车流量与对流层NO₂垂直柱浓度（VCD）的关系,基于各城市车流量状况,利用地基多轴差分光谱仪（Mini MAX-DOAS）在2018年-2019年天山北坡经济带上的综合性大城市乌鲁木齐、工业型中等城市石河子和工业型小城市阜康市中心区连续固定监测,并沿城市交通主干道进行车载移动监测,研究车流量对NO₂VCD的影响,对比分析山盆体系河谷绿洲城市与中东部发达城市污染严重原因的差异。结果表明：（1）天山北坡大中小城市的车流量日均值大城市乌鲁木齐（1 406辆/5 min）远大于中小城市,中等城市石河子（203辆/5 min）和小城市阜康（185辆/5 min）差异并不显著（p＞0.05）,而各类城市NO₂VCD整体差异显著（p＜0.05）,其日变化峰值有所差异,表现为乌鲁木齐（22.613×1015 molec·cm-2）＞阜康（17.758×1015 molec·cm-2）＞石河子（15.272×1015 molec·cm-2）,三类城市的车流量和NO₂VCD的日变化趋势一致,都呈现出“早晚高,中午低”的变化趋势;季节变化中三类城市的车流量和NO₂VCD均为：冬春季＞秋夏季;（2）虽然早晚各监测点的车流量有所差异,但三类城市的车流都集中在市中心附近;移动监测数据表明,NO₂VCD高值出现在车流较高的市区,并且在各城市风向稳定时,下风向浓度大于上风向;由于居住空间差异,人们在城市各功能区间的活动,车辆流向和NO₂VCD都集中于人流密集的商业区,说明车辆对NO₂VCD具有较大贡献;（3）2009年-2019年10年间天山北坡大中小城市经济生产总值增长率在200%以上,乌鲁木齐、石河子机动车增长率超过北京、上海等发达城市,城市快速发展,并处于河谷绿洲地带,地势南高北低,冬季逆温层深厚,静风天数较多,采暖期长达6个月,造成冬季污染严重。天山北坡城市除人为污染排放外,自然因素对污染物形成聚集作用。     

上甸子区域大气本底站NO2柱浓度光谱反演及其变化特征

为了探究京津冀本底浓度地区NO₂这一重要空气污染物的变化特征,采用多轴差分吸收光谱技术（MAX-DOAS）在上甸子区域大气本底站开展了太阳散射光谱观测以及NO₂柱浓度反演研究。在NO₂的405～430nm特征谱段进行了定量光谱解析,并通过几何近似法计算了2009年7～9月NO₂对流层垂直柱浓度（VCD_trop）。观测期间NO₂ VCD_trop平均值和最大值分别为5.43×1015和7.15×1016 molec·cm-2。NO₂ VCD_trop日均值浓度水平较低,但总体上有上升趋势。NO₂ VCD_trop变化过程与风速风向关系密切：西南风时风速越小NO₂ VCD_trop越低,东北风对NO₂ VCD_trop有扩散稀释作用。NO₂ VCD_trop日变化形态总体上呈现为中午时段低、早晚较高的特征,并且傍晚峰值比早间峰值略高。上甸子站NO₂ VCD_trop浓度水平和日变化幅度相比北京城区同期观测结果明显偏小。NO₂ VCD_trop变化特征与河北香河和固城等污染相对较轻站点观测到的变化特征相一致。总之,MAX-DOAS能够有效监测区域本底大气的NO₂ VCD_trop,其变化特征与工业和交通排放、大气光化学过程、大气传输等复杂因素有关,还需积累更多数据和深入研究。