基于键极化加和模型及其实验修正方法的超拉曼微观极化率张量元微分的简化方案-C2v对称性

相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS) 和相干反斯托克斯超拉曼光谱(CAHRS)等高阶非线性光谱技术已经应用在动力学过程、基因表达谱筛选、高分辨率光谱分析等诸多领域。但因其涉及到的高阶微观极化率张量元数量众多,对其光谱信号进行定量分析非常困难。文献通过理论分析将CARS和CAHRS的微观极化率张量元分解为拉曼微观极化率张量元微分α′_i′j′和超拉曼微观极化率张量元微分β′_i′j′k′的乘积,将高阶光谱定量分析的困难简化为对低阶光谱的分析。该研究处理了具有C_2v对称性分子基团,提出一种利用键极化加和模型及其实验修正的方法简化超拉曼微观极化率张量元微分β′_i′j′k′比值的方案。首先利用键极化加和模型方法,在对C_2v分子基团局域模式假设的基础上,进行单键的局域模式假设,通过对单键伸缩振动进行简正振动模式的分析,并与单键的偶极矩表达式进行比较,得到单键的超拉曼微观极化率张量元微分β′_i′j′k′。在单键β′_i′j′k′结果的基础上利用键极化加和模型,对C_2v分子基团进行对称性分析,将基团中两个单键伸缩振动的β′_i′j′k′耦合,得到C_2v分子基团对称振动和反对称振动两种简正振动模式的超拉曼微观极化率张量元微分β′_i′j′k′的表达式。在此基础上对C_2v分子基团对称振动和反对称振动的β′_i′j′k′表达式进行理论推导,结合对应振动模式下不同偏振组合的超拉曼退偏率ρ_HR-SS和ρ_HR-AS及HV偏振组合时实验测量的超拉曼光谱强度比,得到超拉曼实验修正的C_2v分子基团β′_i′j′k′之间的比值。再结合文献中拉曼实验修正的拉曼微观极化率张量元微分α′_i′j′之间的比值,即可得到C_2v分子基团CARS和CAHRS的微观极化率张量元之间的比例关系,为定量分析高阶非线性光谱信息提供理论基础。     

空气中空心阴极不同放电模式下的发光特性

为了进一步揭示空心阴极放电中放电模式的转换机制,特别是空心阴极放电过程中自脉冲的形成机理,利用柱型空心阴极放电结构,在空气环境下研究了放电处于不同模式时的发光特性。测量得到了不同放电模式下的伏安特性曲线、放电发光图像、自脉冲阶段的脉冲波形等。实验结果表明随着放电电流的增加放电分为汤生放电模式、自脉冲放电模式、正常辉光放电模式和反常辉光放电模式。虽然所用电源为直流电源,但在自脉冲放电阶段电流和电压随时间呈周期性变化。实验结果表明在不同的放电模式下具有不同的发光特性。在由汤生放电转换为自脉冲放电模式和由自脉冲模式转换为正常辉光放电模式过程中,放电腔的径向中心处和轴向孔口附近均存在光强的突变。实验同时在200～700 nm范围内测量得到了不同电流时的发射光谱。结果表明发射光谱主要集中在330～450 nm,主要包括氮分子的第二正带系(C3Π_u→B3Π_g )和氮分子离子的第一负带系（B2Σ+_u→X2Σ+_g）。其中氮分子离子第一负带系具有较强的发射光谱。由于B2Σ+_u激发电位较高,因此该谱带较强发射光谱的存在表明空心阴极放电较其他放电形式更容易获得高激发态粒子和高能量电子。在650～700 nm附近存在一弱的发光谱带,主要为氮分子的第一正带发射谱（B3Π_g→A3Σ+_u）。在此基础上根据双原子光谱发射理论,结合氮分子第二正带系的三组顺序组带：Δν=-1,-2和-3,利用玻尔兹曼斜率法计算得到了不同放电模式下氮气的分子振动温度。结果表明在实验电流范围内分子振动温度在3 300 K左右,随着电流的增加而升高,并且在自脉冲消失时存在一突变迅速增强。由于电子能量、电子密度与分子振动温度密切相关,因此该结果也表明随着放电电流的增加电子平均能量和电子密度不断增加,当脉冲消失时,电子平均能量和电子密度出现跃变升高。最后,对空心阴极放电中自脉冲的形成机理进行了讨论,结果表明自脉冲放电源于放电模式的转换。     

CO电子基态P线系跃迁谱线的理论研究

基于微分的思想,结合经典的双原子分子跃迁谱线表达式,提出了预言双原子分子P线系高激发振-转跃迁谱线的新解析物理公式.对于某分子电子体系的某一P支跃迁带,利用实验上获得的一组(15条)精确的跃迁谱线和该跃迁带对应的上下振动态的转动常数(B_υ',B_υ″)的精确数据,该公式不仅可以精确地重复已知的实验跃迁谱线,而且还能预测出实验上难以获得的更高激发态的跃迁谱线数据.利用该公式,研究了CO分子电子基态的(2,0)振-转跃迁带的< 关键词： 双原子分子 发射光谱 P线系')" href="#">P线系 CO     

分子发射光谱法测量微波等离子体气体温度

通过OH自由基A2Σ+→X2Π_r电子带系分子发射光谱测温法,实现了对氩气、氮气、空气三种大气压微波等离子体气体温度的测量。探究了不同微波功率、不同气体流量下气体温度的变化规律,测量了氮气、空气微波等离子体羽流的轴向温度分布。实验结果表明,不同工作条件下微波等离子体核心温度普遍超过2 000 K,空气微波等离子体可超过6 000 K;同样工作条件下三种微波等离子体气体温度满足：T_Ar<T_N2<T_Air;气体温度总体上随微波功率增加而小幅增加,随气体流量下降而小幅降低;氮气与空气等离子体羽流温度沿轴向迅速降低。为验证分子发射光谱测温法的准确性,以热电偶测温作为比对,对温度较低的介质阻挡放电氩气等离子体进行了温度测量,实验表明,分子发射光谱法与热电偶所测结果十分接近。     

能通过大质量中子星转动惯量来限定超子参数吗?

在相对论平均场理论（RMFT）框架内,使用GL91参数组结合超核数据和大质量中子星的观测数据限定超子标量耦合参数X_σ=0.59~1.0,用慢转近似计算了大质量中子星和前中子星的转动惯量。当X_σ从0.59增加到1.0,中子星（前中子星）的最大转动惯量增幅达89%（60%）。在同样的变化范围内,用Crab的观测数据,计算得到中子星（前中子星）的最大能量损失（dE/dt）的增幅为44%（25%）,最大磁场增幅为48%（38%）。相比于前中子星,中子星的性质对超子参数更为敏感。当X_σ从0.59增加到1.0,PSR J0348+0432的转动惯量和dE/dt的增幅均为14%,而磁场减幅为10%。如果天文观测能够给出中子星转动惯量的上限,或者同时精确测量中子星的质量和转动惯量,能帮助人们进一步限定超子参数。In the framework of the relativistic mean field theory(RMFT) with GL91 cets, the momentum of inertia (I) of slowly rotating neutron stars is studied by perturbative approach. The scalar hyperon coupling should lie in the range of X_σ=0.59~1.0 to be compatible with massive neutron stars. As X_σ increases from 0.59 to 1.0, the maximum momentum of inertia(I_max) of neutron (protoneutron) stars increases by 89% (60%). According to the data of Crab, the maximum energy loss(dE/dt) of neutron (protoneutron) stars will increase by 44%(25%)and the maximum magnetic field (B) will increase by 48%(38%). I and dE/dt of PSR J0348+0432 both increase by 14%, while B decreases by 10% as X_σ increases from 0.59 to 1.0. So if the upper bound of I, or the accurate values of both the mass and I of neutron stars could be provided by the astronomical observations, the hyperon couplings should be further constrained in the future.     

小磁岛转动引起的沿磁力线电流对撕裂模的影响

利用离子香蕉轨道中心坐标和香蕉轨道平均算符,讨论了磁岛转动引起的沿磁力线电流分布及其对新经典撕裂模演进的影响。结果显示,考虑此电流的影响,当磁岛旋转频率ω=ω_*i 时,被离子香蕉轨道宽度效应削弱的自举电流驱动项基本恢复;当ω=ω_*e时,离子香蕉轨道宽度效应对自举电流驱动项的削弱则加剧。这意味着磁岛转动方向不同时,此沿力线电流能显著增大或减弱离子香蕉轨道宽度效应对自举电流驱动项的削弱作用。     

BH分子8个Λ-S态和23个Ω态光谱性质的理论研究

本文利用内收缩多参考组态相互作用方法计算了BH分子8个低电子态(X~1∑~+、a~3∏,A~1∏,b~3∑~-,2~3∏,1~3∑~+,1~5∏~-和1~5∏)和在自旋-轨道耦合效应下所产生的23个Ω态的势能曲线、以及X~1∑_0~+~+,a~3∏_0~+,a~3∏₁,a~3∏₂和A~1∏₁态之间6对跃迁的跃迁偶极矩.为了获得精确的势能曲线,计算中修正了单双电子激发、核价相关效应、相对论效应和基组截断带来的误差.获得的BH分子的光谱和跃迁数据与现有的理论值和实验值符合得很好.计算结果表明:BH分子的A~1∏₁(v’=0-2,J’=1,+)→X~1∑_0~+~+(v"=0-2,J"=1,-)跃迁具有较大的爱因斯坦A系数和加权的吸收振子强度、高度对角化分布的振动分支比,A~1∏₁态具有较短的辐射寿命.另外,a~3∏_0~+和a~3∏₁态对A~1∏₁(v’=0)...     

对称陀螺分子NH3的高温谱线强度研究

在直接计算分子配分函数的基础上,将无转动跃迁偶极矩平方近似为一常数,计算了对称陀螺分子NH₃ 0300 a—0000 s跃迁在高温下的线强度.在296K,计算的分子总配分函数与HITRAN数据库的结果符合很好,只有0.19%的百分误差.计算的跃迁线强度在2000 K和3000K的高温与HITRAN数据库的结果也符合相当好,最大百分误差分别为-0.65%和-1.77%.这就表明分子配分函数和线强度的高温计算是可靠的.在此基础上,计算被扩展到更高温度,报道了对称陀螺分子NH_{3< 关键词： 高温光谱 对称陀螺分子 配分函数 氨}     

氮分子A3Σu+、B3Пg、C3Пu电子态的高温高振转光谱研究

采用态平均（CASSCF）/高度相关多参考组（MRCI）方法，对N2分子A3Σu+、B3Пg、C3Пu电子态的势能、跃迁偶极矩进行了高度相关的精确计算．计算的势能在平衡位置附近与RKR拟合的势能曲线非常一致，获得的跃迁偶极矩与已有实验值符合很好。首次对A3Σu+、B3Пg、C3Пu电子态的振转光谱常数随振动量子数v的变化进行系统定量计算，其结果与已有的实验观测数据相符．同时，获得了N2分子第一正带系的0-1、0-2、1-0、1-2、1-3、2-0、2-1、2-3、3-0、3-1和3-2光谱带分别在300，3000，6000，10000K时的谱线强度，如1-0带在3000，6000，10000K时的高温谱线带强度分别为1.58543×10-16 cm-1/(分子 cm-2)、6.07889×10-17 cm-1/(分子 cm-2)和2.3781×10-17 cm-1/(分子 cm-2)．这些结果对N2分子进一步的理论研究、实际应用和高温大气的建模与研究具都有一定的参考价值．     

偏离朗伯比尔定律NaCl水溶液的红外光谱合成

氯化钠水溶液中,水分子之间的氢键相互作用随氯化钠浓度变化而发生改变,导致不同浓度的水溶液光谱形状也不同,因此NaCl溶液的光谱不满足朗伯比尔定律。如果浓度c与吸光率A不满足朗伯比尔定律,则利用光谱差减技术扣除溶剂水的吸收峰问题就会遇到瓶颈,差减效果不能令人满意。利用二元线性回归分析法和双边夹原理合成杂化光谱,期望在偏离朗伯比尔定律体系,可以理论上获得各种浓度的NaCl水溶液的杂化光谱,并且保证杂化光谱与其代表的真实光谱高度相似。主要结论如下：(1)浓度c₁和c₂的NaCl水溶液的红外光谱分别为A_c1和A_c2,则浓度介于c₁和c₂之间的溶液光谱,均可用A_hc(c₁, c₂)=âA_c1 +A_c2来表示。A_hc(c₁, c₂)与浓度为c(c₁＜c＜c₂)的溶液的真实光谱A_c高度类似。(2)c₂和c₁间隔越小,杂化光谱A_hc(c₁, c₂)与真实光谱A_c的相似度越高,因此可根据精度要求选择合适的A_c1和A_c2来拟合A_hc 。(3)杂化光谱A_hc(2%, 30%)=âA_2%+A_30%,适用浓度区间2%～30%,涵盖浓度范围宽,效果令人满意。(4)回归系数â和与浓度c关系为â=-3.592c+1.058 9,=3.565c-0.0551 5。在2%~30%浓度范围内,选取浓度c数值,即可获得相应回归系数â和,再将â和代入方程A_hc(2%, 30%)=âA_2%+A_30%,即可获得NaCl水溶液的杂化光谱。杂化光谱与相对应的真实光谱高度近似,A_hc(2%, 30%)≈A_c,完全可替代真实光谱。     

HL-2A装置SDD软X射线PHA阵列实验结果

用软X射线脉冲高度分析(PHA)阵列系统获得了等离子体的电子温度剖面和电子速率分布的时间演化。测量结果表明,电子温度剖面在OH阶段较平缓,接近抛物线1.0×[1-(r/a)²]²分布;而在ECRH(功率0.8MW)阶段,等离子体中心(z＝0)电子温度上升了0.6keV,边缘(z＝30cm)处只上升了0.1keV,反映出ECRH功率沉积在等离子体中心区域;在ECRH期间有大量的高能电子产生,因而电子速率分布在ECRH期间显著改变;等离子体中心的高能电子的数量和能量都比等离子体边缘的增加更大,ECRH(～0.8MW)期间等离子体中心(z＝0)产生的高能电子的能量可达17keV。分析表明：在ECRH(纵场B_t=1.3T)放电期间,ECRH加热效果显著,ECRH的功率主要沉积在等离子体中心附近;电子温度剖面在ECRH阶段较OH阶段峰化;ECRH期间有大量的高能电子产生,电子速率分布被改变成为非麦克斯韦分布。     

核结构模型中的两体以上相互作用（英文）

讨论了核结构模型中两体以上相互作用的可能形式。首先以基于手征微扰论并适于描述轻核的三体接触型相互作用为例,讨论了能合理描述3H 和3He 结合能的三核子接触型相互作用相关的两个低能有效耦合参数c_D 和c_E间的关系并通过4He 结合能给出了相应的物理参数区。其次通过Okubo-Lee-Suzuzki 有效相互作用方法对核多体问题在有限模型空间的求解,论证了A-体相互作用项。最后利用包含了A-体推广对力的可解模型对重核的同位素长链进行了分析。以132Sn 为核芯,通过对Sn 同位素链的计算揭示了推广对力参数G（A） 与模型价核子空间维数dim（A） 间的显著关系:G（A）=259.436 dim（A）-0.9985。这些分析结果说明,有必要对核中经手征微扰论或其它唯象理论所得到的NNN-,NNNN-,及A-体相互作用作进一步的研究。We discuss modeling of nuclear structure beyond the 2-body interaction paradigm. Our first example is related to the need of three nucleon contact interaction terms suggested by chiral perturbation theory. The relationship of the two low-energy effective coupling parameters for the relevant three nucleon contact interaction terms c_D and c_E that reproduce the binding energy of 3H and 3He has been emphasized and the physically relevant parameter region has been ilustrated using the binding energy of 4He. Further justification of A-body interaction terms is outlined based on the Okubo-Lee-Suzuki effective interaction method used in solving the nuclear many-body problem within a finite model space. The third example we use is an exactly solvable A-body extended paring interaction applied to heavy nuclei with a long isotopic chain; in particular using 132Sn as closed core system illustrates a remarkable relationship between the extended pairing strength G(A) and the size of the valence space dim(A) for the members of the Sn-isotope chain: G(A)=αdim(A)-β with α=259.436 and β =0.9985 which is actually a one parameter expression since β is practically 1. These three cases present evidence for the need of better understanding of the NNN-, NNNN-, and A-body interactions in nuclei either derived from ChPT or from a phenomenological considerations.     

基于拉曼光谱的储层沥青热演化特征及其判别

为了明确储层沥青热演化程度与激光拉曼光谱的关系,利用拉曼光谱无损分析和流体包裹体方法,对黔西南白层地区储层沥青拉曼光谱进行了定量化描述,首先获取了储层沥青其伴生流体包裹体均一温度,然后获得了储层沥青拉曼光谱图,并对比标准沥青成熟度分布图,确定了储层沥青热演化程度及其特征。结果表明：黔西南白层地区存在晚三叠世（230 Ma）和渐新世（30 Ma）油气藏充注事件,成烃流体具有多期成藏的特征。这两次油气充注事件是该地区储层沥青最终来源,沥青是石油受热变质作用形成的天然裂解产物,沥青随着埋藏深度增加,不断发生聚合或增碳缩合作用。与储层沥青形成相伴生的有两期盐水热流体事件,其盐水包裹体均一温度为93.5～96.7和101.2～103.7℃。黔西南白层地区储层沥青拉曼光谱D峰拉曼位移变化范围为1 334～1 346 cm-1,G峰拉曼位移变化范围为1 607～1 610 cm-1,G-D差值为264～275 cm-1,D_h／G_h值为0.552～0.573,根据沥青成熟度分布图版判断：该储层沥青均已达过成熟演化阶段;测试样品的D峰与G峰能量强度的比值R₁变化0.552～0.573,D峰与G峰的半峰全宽比值R₂变化为1. 688～1.945,D峰与(D+G)峰积分面积之比R₃的变化为0. 68～0. 72,基于拉曼光谱分析结果计算得到区域古油藏储层流体温度为122.78～164.31 ℃。黔西南白层地区储层沥青属于异地迁移型有机质,相似激光拉曼光谱特征表明储层沥青具有相同成因,均为先存古油藏沿该区控矿构造发生逃逸的油气物质转化的产物。最后拟定了拉曼光谱与沥青热演化关系,为古油藏演化成储层沥青研究提供了理论依据。     

基于集群方法(ER)的近红外光谱转移集优化法

近红外光谱因为具有小成本、易操作、低耗时等优点,所以广泛用于食品领域。作为一种间接的检测方法,近红外光谱检测需要建立光谱和浓度之间的统计模型。但是,一种条件下建立的模型在另一种检测条件下会失效。针对此问题,重新建模可以加以解决,但是重新建立光谱与浓度之间的模型非常繁琐耗时。此时,模型转移可以在避免重新建模的情况下,通过光谱校正,保证预测精度。在模型转移中,已经建立好模型的光谱称为主光谱(A),不用建立模型,而只用主光谱模型预测的光谱称为从光谱 (B)。模型转移方法的步骤是,先在校正集中选择一些样本作为主光谱的转移集(A_t),然后选择从光谱中浓度和A_t相同的光谱,以此作为从光谱的转移集(B_t)。通过A_t和B_t构建模型转移矩阵。最后将需要校正的从光谱(B_v)乘以上述的转移矩阵中,即可获得校正后的从光谱(B_new)。此时,B_new就可以用主光谱的模型来直接预测。在模型转移中,转移集样本的选择对模型校正至关重要。目前,转移集的样本通常从光谱之间的距离而非模型转移误差获得。但是,转移误差对模型转移结果的验证至关重要,故该研究出了基于集群分析的集群优化法(ER)并将其用于优化KS方法产生的转移集样本。ER先用随机方法建立转移集的多个子集合,并计算每个子集合的转移误差。然后,对某一个样本,计算包含这个样本的子集合转移误差均值。最后,选择转移误差均值较低的样本作为新转移集样本进行模型转移。以玉米数据测试了ER算法。结果显示,对于典型相关分析-有信息成分提取法(CCA-ICE)、直接校正法(DS)、分段直接校正法(PDS)、光谱空间转化法(SST)这些常见的模型转移方法,相比于KS样本选择方法,ER方法可以找出重要的转移集样本,进而显著降低模型转移误差。     

相干反斯托克斯拉曼及相干反斯托克斯超拉曼光谱微观极化率张量元的简化方案-C∞v对称性

相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS)和四阶相干反斯托克斯超拉曼光谱(CAHRS)广泛应用于分子界面和生物膜表面的研究。然而,高阶非线性光学过程中分子微观极化率张量元数量众多,关系复杂,使研究者对CARS和CAHRS很难进行定量分析。采取以下方案对属于C_∞v对称性的分子基团的CARS和CAHRS的微观极化率张量元进行简化。首先将CARS微观极化率张量元β_{i′j′k′l′}表示成拉曼微观极化率张量元微分α′_i′j′的乘积,CAHRS微观极化率张量元β_{i′j′k′l′m′}表示成超拉曼微观极化率张量元微分β′_i′j′k′和拉曼微观极化率张量元微分α′_i′j′的乘积,再利用α′_i′j′之间的比值及β′_i′j′k′之间的比值得到β_{i′j′k′l′}和β_{i′j′k′l′m′}之间的比值。使用这些CARS和CAHRS微观极化率张量元之间的关系,能够得到CARS和CAHRS光谱的广义取向泛函及其广义取向参数,进而对界面分子取向信息进行定量分析。     

D介子衰变中的奇异轴矢介子(英文)

目前,奇异轴矢介子的性质并没有被很好地理解,而这类介子是可以在D介子衰变中得到更多的研究。将窄宽近似下的等式关系和强衰变中CP守恒应用到四体衰变D0 → K+K-π+π-中的D0 → K±K₁?（1270）（→ρK or K*π）的实验数据中,可以发现实验数据与理论存在矛盾,然而,当考虑更多K₁（1270）的衰变过程后,可以发现,B（D0 → K-K₁+（1270）（→ K*0π+））的实验数据很可能被高估了一个量级。考虑共振态K₁（1400）的贡献,利用因子化方法计算相应的衰变过程的分支比,可以发现,B（D0 → K-K₁+（1400）（→ K*0π+））的分支比与使用等式关系得到的B（D0 → K-K₁+（1270）（→ K*0π+））的分支比在量级上是相同的。另外,对于含有奇异轴矢介子的D介子衰变实验数据的合理性,实验可以通过测量K₁（1270）→ ρK和K*π分支比的比值来检验,或者通过验证D介子衰变中的等式关系来检验。     

基于非谐力场的HOI分子振动光谱研究

应用包含非迭代三激发(CCSD(T))、迭代三激发(CC3)及其变体(CCSDT-3)的耦合簇理论(CC)和密度泛函理论(DFT)之B3LYP方法,使用直到五阶的自洽相关一致基组aug-cc-pVxZ/aug-cc-pVxZ-PP(x=T, Q, 5),首先优化出HOI的平衡结构,接着在该结构附近采样势能点并将其在简正坐标下拟合成直到四阶的多项式力场,依据该力场结合振动自洽场(VSCF)、振动组态相互作用(VCI)和二阶振动微扰理论(VPT2)进行非谐振动分析,精确预期了HOI的基频、直到v₁+v₂+v₃=3的和频与倍频,得到其转动常数、旋振相互作用常数、非谐性常数和离心畸变常数,同时振子强度被估计,氘取代效应被进一步考察。结果表明：当前计算值与已知实验结果符合良好,其中耦合簇理论计算的振动光谱常数更加可靠,DFT误差明显偏大,但两者计算的振动频率却相当一致;并非基组越大,计算得到的非谐振动常数/频率与实验更符合,总体来讲CC3和CCSDT-3的结果更值得信赖;HOI/DOI都没有共振发生。     

SF分子基态及低激发态势能函数与光谱常数的研究

采用含Davidson修正的内收缩多参考组态相互作用的方法和考虑相对论修正, 在价态范围内的最大相关一致基 aug-cc-pV6Z 的条件下, 对SF分子的基态²∏及几个低激发态⁴∑^-, ²∑^-, ²Δ进行了势能扫描计算. 对SF分子的势能曲线进行拟合, 得到了该分子的光谱常数R_e, ω_e, ω_eχ_e, D₀, D_e, B_e和 α_e, 通过比较发现它们与已有的实验结果较为一致. 利用SF分子的势能曲线, 通过求解双原子分子核运动的径向Schrödinger方程得到J=0 时SF分子所计算各电子态的多个振动态. 对于每一振动态, 分别计算了振动能级、惯性转动常数和离心畸变常数. 关键词： SF 势能曲线 光谱常数 分子常数